^(237)Np,^(238)Pu,^(241)Am和^(90)Sr在中国和日本膨润土中迁移的野外试验

从1997年6月25日到2000年7月11日在中国辐射防护研究院试验场,在天然降雨和人工喷淋(15 mm/d)两种条件下,在包气带黄土中进行了237Np,238Pu,241Am和90Sr在中国膨润土和日本膨润土中迁移的野外试验。试块由膨润土和砂子以质量比为15∶85组成,试块大小为150 mm×150 mm。试验结果表明,在两种条件下,核素在两种膨润土试块中分布状态和变化趋势相似,238Pu和241Am在3 a内没有明显移动,237Np和90Sr在天然降雨条件下,分布曲线有所展宽;在人工喷淋条件下经1 106 d后,237Np和90Sr在试块内分别向下迁移1.5 mm和2.0 mm,呈现出扩散为主的迁移。

^(238)Puα粒子诱发人支气管上皮细胞BEP2D转化的初步研究

目的 建立氡及其子体诱发细胞转化的模型 ,模拟氡致肺癌的过程。方法 利用2 3 8PuO2 释放的α粒子 ,照射体外培养的人支气管上皮细胞系BEP2D ,诱发转化。结果 1.5Gy单次照射的R15H细胞在连续培养 2 2周后获得了转化 ,转化细胞逐步发生生长动力学和形态学的改变 ,生长失去接触抑制 ,ConA凝集现象明显 ,获得对血清诱导末端分化的抗性和锚着独立性生长能力 ,与对照细胞相比均有统计学意义上的增强。结论 从BEP2D到α粒子转化的R15H细胞能够在一定程度上模拟体内肿瘤的发生发展过程 ,可以为深入了解肺支气管肿瘤发生多阶段过程中的细胞和分子机理提供研究模型。

用^(236)Pu作产额示踪剂分析土壤中的^(238)Pu

以 2 3 6Pu作产额示踪剂测定了 6 0 0多个土壤样品中 2 3 8Pu分析的全程化学产额 ,其产额值呈正态分布 ,最可几产额值为 0 .4 8,标准偏差为 0 .2 0。采用示踪法进行全程化学产额校正比用预定化学产额值 0 .

^(237)Np和^(238)Pu在黄土地下水中迁移的数值模拟

为了探索超铀核素在多孔介质中的迁移规律,为低中放固体废物近地表处置库的工程设计提供科学依据,在野外黄土试验场对237Np和238Pu进行了现场示踪试验,采用非平衡吸附模式的NESOR程序模拟了试验数据.结果表明,在含水层厚度6m以上更新世(Q3)马兰黄土中,土壤颗粒矿物以长石和石英为主,化学成分主要为SiO2,土壤颗粒以0.2~0.02mm为主的砂质黏壤土,干容重1.623t/m3,pH=8左右,总孔隙度0.42,阳离子交换容量12.17~28.26meq/100g的条件下,获得试验场黄土的纵向弥散度aL值为0.20~27.5cm,横向弥散度aT为0.05~1.0cm; 237Np的分配系数Kd值为198~451mL/g,238Pu的Kd值为450~1198mL/g;非平衡速率参数a范围为0.014~0.35d-1.

基于AP1000型反应堆嬗变^(237)Np制备^(238)Pu研究

核电站卸载的乏燃料中含有大量放射性核素,这些放射性核素主要包括长寿命裂变产物和次锕系核素,为了消除这些核素的放射性,国际上认为分离-嬗变技术是最有效的方法。次锕系核素中,镎(Np)的含量最高且半衰期长,同时镎是制备238 Pu的主要原料。因此,本文以AP1000型反应堆(以下简称AP1000)作为嬗变堆,研究了堆芯中布置镎的方案,并利用MCNP程序搭建模型进行计算,设计出在首循环堆芯中添加嬗变材料的方案。然后利用燃耗软件SCALE计算了堆芯中添加NpO_2后,经过500天辐照后,堆芯中^(238)Pu生成量为3540克,约为无^(237)Np添加时生成^(238)Pu的253倍。因此,该研究一定程度上可以为我国压水堆嬗变除^(237)Np,同时生产^(238)Pu的技术发展提供研究思路。

^(238)Pu低能光子源衰变γ能谱识别

利用同轴P型高纯锗探测器,对X荧光分析的^(238)Pu低能光子源进行γ能谱分析,并对^(233)Pa、^(224)Ra、^(212)Pb、^(212)Bi及^(208)Tl的特征γ射线进行分析,确定上述核素的来源。其中,^(233)Pa是生产^(238)Pu的原料237 Np的衰变产物,^(224)Ra、^(212)Pb、^(212)Bi及^(208)Tl均为生产^(238)Pu的副产物^(236)Pu的衰变子核。能量为350、440、844、1 014、1 130、1 266、1 368、1 454keV的γ射线是α粒子轰击源封装材料引起原子核库伦激发或γ射线照射周边环境引起核激发产生。进行效率刻度后,使用γ能谱法计算各放射性核素的活度,并根据放射性平衡计算各放射性核素的质量。通过对^(238)Pu源γ能谱的分析,建立计算放射性同位素活度与质量的方法。

^(238)Pu在黄土中的吸附特性研究

进行了核素 2 38Pu在黄土 -地下水体系中的分配比受液固相相互作用时间、液固比、液相 p H值等因素影响的研究。实验结果表明 ,在 p H值为 8.3时 ,2 38Pu在黄土中 Kd 值可达 1 .89× 1 0 4 m L/g;当液固比在 5 :1～ 2 0 :1 m L/g范围内并逐渐增大时 ,2 38Pu的 Kd

^(237)Np、^(238)Pu、^(241)Am和^(90)Sr在水泥、变质水泥固化块和水泥砂浆粉-土壤中迁移的野外试验研究

本文介绍了2 37Np、2 38Pu、2 4 1Am和90 Sr在水泥、变质水泥和水泥砂浆粉 土壤体系的野外迁移试验方法和结果。将以石英砂为载体的四种核素的示踪源层 ,铺放在普通水泥试块和变质水泥试块内 ,以及以水泥砂浆粉为载体的四种核素的示踪源层 ,埋置在黄土包气带试验坑 5 0cm深处进行实验。在喷淋降水 ( 5mm/h× 3h/d)和天然降水两种条件下 ,核素在普通水泥试块、变质水泥试块和水泥砂浆粉中 ,三年的野外迁移试验结果显示 ,四种核素均看不出明显迁移。经过 1 1 0 0多天 ,每种示踪剂迁移距离都在 1mm范围内。每种示踪剂从源层迁移到试块内的量只占源层投放量的 5 %左右 ,95 %左右的核素仍存留在示踪源层内。尽管埋置后的变质水泥试块性能明显不如普通水泥试块 ,但核素在两种水泥试块中的迁移规律并未发现明显差异。核素在水泥砂浆粉中近 1 1 0 0天野外实验期间迁移不到 1mm ,说明水泥砂浆粉对核素迁移有很强的阻滞作用。

我国主要食物中^(239+240)Pu、^(238)Pu含量

本文用化学分离、电沉积和α谱测量联合分析方法测定了我国主要食物中^(239+240)Pu和^(238)Pu放射性含量。结果表明,主要食物中^(239+240)Pu和^(238)Pu含量都在(1—10)×10^(-4)Bq/kg范围,^(238)Pu含量低于^(239+240)Pu,茶叶中Pu放射性同位素含量偏高。

空间用^(238)Pu放射源辐射影响分析

我国在某航天任务中,将首次应用238Pu放射源。本文从该放射源所用的原料、放射源的结构、产生的射线种类以及包壳活化等方面分析了238Pu放射源在航天应用过程中的辐射特性。通过分析实验表明,距单个放射源1 m处的中子辐射剂量率约为60μSv·h-1,在采取适当措施后,238Pu放射源将不会对人员和环境产生明显的辐射影响。

^(238)Pu α粒子体外照射肺巨噬细胞的生物效应及致肺成纤维细胞恶性转化的实验研究

本文综合报道了^(238)Puα粒子体外照射所致肺巨噬细胞(AM)及类巨噬细胞系 P388D_1细胞免疫功能的改变以及对肺成纤维细胞恶性转化的剂量效应关系的实验研究结果。从卡介苗(BCG)激活的大鼠肺中灌洗出的肺巨噬细胞,在体外经^(60)Co γ射线照射后,对 Hela 细胞和人肺腺癌细胞的细胞毒效应降低,降低程度与剂量(100—500Gy)呈依赖关系,同时还看到 AM细胞膜完整性的损伤。以类巨噬细胞系 P388D_1细胞作为 AM 的模拟细胞,在体外经^(238)Puα粒子照射(0.3—6.0Gy)后,观察到 EA 花环形成率、特异吞噬功能在受到0.3Gy剂量照射后受抑制,且抑制程度与剂量有依赖关系,细胞膜也受到损伤。在培养体系中加入膜保护剂——硒后,上述两类细胞的免疫功能抑制程度减轻,提示膜的完整性在巨噬细胞的免疫功能表达中起重要作用。文中还对AM 在辐射诱发肺癌中的作用进行了讨论。用^(238)Puα粒子和 X 射线分别照射成年大鼠肺成纤维细胞系(WAL-F_1),其剂量分别为0.01—1.5Gy 和0.5—5.0Gy,进行形态转化、ConA 凝集试验、染色体畸变、半固体琼脂培养集落形成以及转化细胞移植后的致癌性等方面的实验观察。结果证实 X 射线和α粒子均可诱发 WAL-F_1细胞恶性转化,以 X 射线为参比.^(238)Puα粒子的 RBE 约为6。

我国陆地表层土壤的^(238)Pu水平和溯源分析

基于我国陆地表层土壤样品中^(238)Pu本底水平数据缺少的问题,分析了采自全国多个地区陆地表层土壤样品中^(238)Pu的比活度.结果表明,我国陆地表层土壤样品中^(238)Pu比活度很低,范围在0.007~0.045Bq/kg,^(238)Pu/^(239+240)Pu活度比范围为0.032~0.041,这些数值均与周边国家和中纬度地区的报道值接近.根据二元模型对我国陆地表层土壤的^(238)Pu来源进行分析,结果表明我国表层土壤样品中^(238)Pu主要来源于核试验的全球沉降和SNAP-9A的沉降.

量热法测定238Pu样品热功率的不确定度评定

量热法是通过测量放射性核素衰变产生的热功率,结合样品的同位素组成等来推算核素质量的一种非破坏性分析方法。制备了4个热源工作标准样品,二氧化钚含量分别为0.292、0.578、0.582和1.457 g。首先测量电标样,将电标样的输出功率与量热仪的测量结果进行拟合,得到工作曲线的函数,y=0.0069x^(2)+1.0488x-0.001。使用量热仪对工作标准样品进行测量,使用此方程进行修正,就得到了样品的发热功率。用实例对量热法测定238Pu热源样品的热功率不确定度评定。测量结果的不确定度由仪器综合稳定性、制样、标准物质、回归工作曲线和重复测量等所引入的不确定度分量组成。在对各个不确定度分量进行量化的基础上,通过合成得到测量结果的标准不确定度,再乘以95%置信概率下的扩展因子2,得到测量结果的扩展不确定度。

萃取色层法分离测定放射性污染土样品中^(238-240)Pu、^(241)Am和^(90)Sr

建立了萃取色层法测定放射性污染土样品中^(238-240)Pu、^(241)Am和^(90)Sr的方法。1.0g放射性污染土样品经高压消解,采用串联的TEVA、TRU和SR萃取色层柱分离富集溶解液中^(238-240)Pu、^(241)Am和^(90)Sr,经不同的淋洗液解析后,α能谱法测定^(238-240)Pu和^(241)Am,切伦科夫计数法测定^(90)Sr。结果表明:方法对^(238-240)Pu加标回收率在81.4%~96.5%之间,精密度为13.1%;对^(241)Am加标回收率在88.0%~94.0%之间,精密度为12.9%;对^(90)Sr加标回收率在89.0%~96.1%之间,精密度为8.4%。

铀矿床样品中^(239)Pu的测定及应用

本文研究了铀矿床样品中（２３９）Ｐｕ的测定方法。其步骤包括：硝酸氢氟酸混合酸溶样的方法；三正辛胺－二甲苯－１０２白色担体反相色层提取和纯化钚的方法；电沉积制备α源的方法；以（２３９）Ｐｕ为示踪同位素，低本底，高灵敏度，高分辨率的α谱测量（２３９）Ｐｕ的方法。本法简便快速，选择性好，可以从组分复杂的大量铀矿岩石及围岩中提取出痕量（２３９）Ｐｕ。测量方法准确可靠，全流程本底为４．３５×１０（－１４）ｇ（２３９）Ｐｕ。经沥青铀矿样品考验结果极为满意，并为连山关铀矿床样品提供了可靠数据，为研究（２３９）Ｐｕ在铀矿床中的地球化学行为及迁移规律奠定了基础。

^(90)Sr在双层孔隙介质迁移过程中比活度分布“低谷”的成因与特征

简要介绍了人工喷淋条件下在非饱和黄土中进行的核素迁移实验。实验所用示踪剂为90Sr和237Np、238Pu、241Am等超铀核素,示踪源是上述示踪剂的硝酸盐溶液与石英砂的均匀混合物;石英砂的粒径在0.2～0.45mm之间;示踪源层尺寸为120cm×50cm,厚0.7cm,挖坑浅埋于地表下50cm深处;喷淋强度为5mm/h、3h/d;实验历时1078天;每半年在实验坑采集1个土芯样,经切割成样品后送实验室测量样品中核素的比活度,得到核素比活度的纵向分布。本文主要对90Sr的实验结果进行了数据处理,发现90Sr在双层孔隙介质中迁移时,比活度分布出现一“低谷”。文中以90Sr为例讨论了比活度分布“低谷”的成因和特征。由于石英砂层的存在,作为核素迁移载体的水的运移产生绕流,使得90Sr在石英砂层下方的迁移距离远小于85Sr在单一黄土介质中的迁移。

溶剂萃取法从辐照镎靶溶解液中提取分离钚的萃取价态选择Ⅰ:Pu(Ⅳ)-Np(Ⅳ)

采用磷酸三丁酯(TBP)溶剂萃取法对从辐照镎靶溶解液中提取分离钚的可行性进行了研究。从料液制备、流程设计两个方面研究了Pu(Ⅳ)-Np(Ⅳ)组合作为萃取价态组合的可能性。研究了1,1-二甲基肼(UDMH)还原-亚硝酸钠氧化两步法将镎、钚控制在Pu(Ⅳ)-Np(Ⅳ)的方法。结果表明,99.9%以上Pu(Ⅳ)-99.5%以上Np(Ⅳ)在4 h内能够保持稳定。基于此,设计了从辐照镎靶溶解液中提取分离钚的萃取流程,并用串级实验进行了验证:1A中镎的回收率为99.5%;1B中镎的反萃率为0.8%,钚的反萃率为99.9%;1C中镎的反萃率为99.5%。结果表明,采用Np(Ⅳ)-Pu(Ⅳ)的价态组合进料,基本可实现镎钚的分离,但料液中Np(Ⅳ)-Pu(Ⅳ)价态的长时间稳定性及TBP对Np(Ⅳ)萃取能力弱等问题将影响该工艺的实际应用。

Pu同位素比值在沉积物测年中的应用

环境中137Cs的衰变使得137Cs时标法在沉积物定年研究中的应用受到越来越大的局限。与137Cs来源相同的Pu同位素,在定年上具有更多的优势。且由于核材料在制作工艺和设计上的差异,不同来源的Pu具有不同的Pu同位素比值,所以根据其比值的差异也可以推演沉积年代。在分析放射性核素Pu的来源、定年的基本原理及其优势的基础上,综述了239+240Pu及Pu同位素比值在沉积物定年中的应用,在海洋、河口、湖泊等不同的沉积环境中,239+240Pu在沉积物中分布的特征值与137Cs一样可以作为时标定年,同时Pu同位素比值也可为沉积物计年提供特异的时标。且将239+240Pu的时标与Pu同位素比值定年所得的沉积年代信息相结合,可使得到的沉积年代信息更可靠,提高定年的精度。

水溶液中Np、Pu、Am和Cm同时电沉积制备α测量源

为制备高分辨率Np、Pu、Am和Cm的α混合测量源,研究了电沉积液介质浓度、pH值、电流密度、电沉积时间等条件对电沉积效率及沉积源质量的影响。结果表明,在pH为2.0~2.5的0.2mol/L硫酸铵介质中,电流密度为0.40~0.50A/cm2,室温条件下电沉积60min,^(237)Np、^(238)Pu、^(243)Am和^(244)Cm在阴极不锈钢片上的电沉积效率均大于96%,制备的α测量源能量分辨率较好。

^(238)Pu的辐照生产及制备

介绍237Np靶件堆内辐照生产238Pu的途径及其相应物理过程。从237Np靶件几何设计、辐照靶件中237Np装量、238Pu产量及236Pu相对含量随时间的变化、238Pu辐照生产实验测量结果等方面分析了238Pu辐照生产技术,简单介绍靶件辐照后的化学分离提纯、238Pu粉末和热源制作等工艺过程。