球床式高温气冷堆在线燃耗测量中^239Pu的影响分析

高温气冷堆中,燃料的平均燃耗比较深。随着235U的消耗和239Pu的累积,239Pu的裂变就将成为一个不可忽略的部分。通过理论计算,讨论了239Pu的裂变对于燃耗测量的影响。计算表明,当燃料球燃耗达到80 000(MW.d)/t(U)时,239Pu的裂变所贡献的燃耗份额约26.7%,239Pu裂变产生的137Cs和134Cs分别占其各自总活度的27.2%和23.2%;比较而言,利用137Cs活度来计算燃耗的方法比用活度比134Cs/137Cs好。

^239Pu光学模型分析

^239Pu的中子数据是堆工设计及实验分析中十分重要的核参数，特别是(n，2n)，(n，3n)反应道截面数据的质量对快中子动力学行为的诊断有直接的影响。由于实验上的困难，现有的实验数据稀少而且精度令人怀疑，另外现有的各个评价核数据库(ENDF／B6，IENDL-3，CENDL-3)的(n，2n)，(n，3n)反应道截面数据差异很大。为给出高精度的截面数据，需要进行核模型及相关核参数的改进研究。

热中子诱发^(239)Pu裂变气体产物核Xe产额的评价

裂变产额数据是核反应堆设计与运行、核装置设计与测试以及乏燃料处理与核废料管理等应用中的重要数据,同时也是裂变物理研究的基础数据。采用基于Zp模型的裂变产额统一评价方法,对中子诱发^(239)Pu裂变气体产物核Xe的A=131~135,138,140等7个同位素核所在质量链上的产物核产额进行了分析评价,获得了能量为0.0253 MeV(T)、裂变谱(F)和14 MeV(H)的中子诱发^(239)Pu裂变产物核Xe的7个同位素核的独立产额和累积产额评价结果,并建立了ENDF/B-VI格式数据库。与传统评价方法比较,统一评价方法考虑了同一质量链上的独立产额、累积产额的相互关联,给出的产额相互自洽,增加了产额评价数据的可靠性。其中^(131-133)Xe考虑了先驱核碘的贡献,累积产额比JEFF-3.3和ENDF/B-VIII.0有所增加。^(134)Xe的产额存在分歧,通过分析,采用了较高的实验数据,认为该数据比较合理。

环境样品中^(90)Sr和^(239+240)Pu的联合分析

针对气溶胶、沉降灰、土壤、生物及淡水等环境样品中90Sr、239+240Pu的联合分析进行了流程设计,并通过实际样品的测量对流程进行了验证。结果表明:90 Sr分析流程的化学回收率为44.3%~90.2%,平均值为73.8%;239+240Pu分析流程的放化回收率为40.2%~104.3%,平均值为79.3%。在可给出单个样品化学(放化)回收率的前提下,该联合分析流程可以满足日常环境监测的要求。

^(233)U内标α谱法测定石墨中痕量^(239)Pu

在石墨粉末试样中加入2 33U作内标 ,用硝酸浸取样品中的Pu ,移取上层清液制成α源。用α谱仪测定2 33U和2 39Pu的α计数比 ,通过加入内标2 33U的已知量和2 33U、2 39Pu的相关参数 ,可求得2 39Pu的绝对量。该分析方法可测2 39Pu的含量为 0 1～ 10 μg/ g ,测量精密度 (n =6)优于 2 %。

钙基膨润土对^(239)Pu核素迁移的阻滞性能研究

文章采用动态淋滤实验,研究了不同流速和水相pH下,钙基膨润土对239Pu核素迁移的阻滞性能。实验结果表明:钙基膨润土对239Pu核素迁移的阻滞性能很好,100 d内淋出液中的放射性总量很少,239Pu的淋出率最高仅为6.166‰,最小能达到0.209 7‰。流量和水相pH均会影响膨润土的阻滞性能,但是流量的影响更加明显,核素的淋出率随着流速的增大而增大。水相pH一方面改变了土壤性质,使土壤的渗水性能产生变化,另一方面影响了膨润土对239Pu的吸附能力。2种影响同时作用,最终导致水相pH对淋出率的影响不成线性关系。在酸性水相条件下,膨润土的渗水性大大降低,阻滞性能达到最优。

某地区土壤中^(241)Am和^(239)Pu的化学形态

用连续提取法研究了某地区放射性污染土壤中^(241)Am和^(239)Pu的化学形态。结果表明,供试土壤样品中各级态^(241)Am和^(239)Pu都以一种优势形态即残渣态存在,其中^(241)Am的残渣态含量达到总量的84%～91%,^(239)Pu达到98%左右,其它各级态含量较少,这说明实验土壤中的^(241)Am和^(239)Pu主要赋存于土壤的原生和次生稳定矿物中,属于稳定的化学形态,在环境中的迁移活性较小。

^(239)Pu在某核废物处置预选区包气带的迁移预测

在西北某核废物处置库选址研究的基础上,对放射性核素239Pu在研究区包气带中的迁移进行了计算预测。结果表明,由于降水入渗量少、岩土介质对溶解形式Pu的吸附作用强,在24万年的时间跨度内,239Pu难以穿越处置库下方包气带进入潜水含水层;偏保守地考虑胶体可能促使Pu以水流速度迁移时,239Pu至迁移潜水面需480 a以上。研究认为,可溶性239Pu通过地下水途径对生态环境产生不可接受影响的可能性小;采用Kd模式可能导致对239Pu迁移速率的严重低估,应重视在水动力作用下239Pu胶体迁移景象的后果评价。

长白山区土壤中^(90)Sr、^(239+240)Pu纵向分布研究

研究了^(90)Sr、^(239+240)Pu在同一点位土壤中的纵向分布情况和迁移特性。在长白山未受人类活动影响的点位分层采集不同深度的土壤样品,用放射化学的方法测量样品中^(90)Sr、^(239+240)Pu的活度浓度。研究发现:在同一点位,表层土壤中^(90)Sr、^(239+240)Pu活度浓度比深层土壤高,且这种分布趋势非常明显;随着深度增加,^(239+240)Pu活度浓度迅速减少,^(90)Sr活度浓度则是逐步减小。研究表明:采样点土壤中^(239+240)Pu向下的迁移不明显,主要分布在0~10 cm的表层土壤中,而^(90)Sr则有一定程度的迁移,但在0~10 cm的表层土壤中含量最高。

入渗情景下^(239)Pu在非饱和介质中迁移的数值预测

针对我国西北某放射性废物处置库选址研究,应用HYDRUS-1D程序,对入渗情景下239Pu在非饱和带的迁移趋势及其对地下水的潜在污染进行了数值预测和灵敏度分析。结果表明:在场地条件下溶解态239Pu迁移不会污染地下水,核素通过地下水途径迁移不会对生物圈产生不可接受的影响;对以吸附作用为延迟机制的放射性核素迁移,分配系数Kd的量度是关键性的。

肺支气管中^(239)PuO_2微粒沉积分布数值模拟

为研究核事故条件下钚材料对人体产生的危害,用计算流体动力学模拟计算239PuO2微粒在人体支气管中的沉积率和沉积位置。结果表明:所吸入的239PuO2微粒主要沉积在肺气管一、二级分叉处。研究结果可对事故状态下239PuO2微粒的防护和人体活体肺中铀、钚等核素沉积量的测量提供参考。

^(239)Pa的鉴别及其特性

利用60 MeV/u18O离子束轰击天然铀靶,经多核子转移反应生成重丰中子核素239Pa。用放射化学方法从被照射的靶中分离出镤。借助于239Pa和它的子体239U的γ射线观测和分析,鉴别了239Pa,测得239Pa的半衰期为(106±30)min。长寿命同位素,如232Th和238U,可给出一个测定核合成持续时间的可能性,而中等寿命同位素,如235U,则可给出有关产生函数时间历史的信息。总地说来,通过232Th/238U2、35U/238U或244Pu/238U的比率,用公式NA(Δ)/NB(Δ)=(PA/PB)f(λA,λB,S0,λR,Δ)便可推导出宇宙年龄。由239Pa的衰变途径,可简单叙述239Pa的异常长的半衰期对于宇宙年龄估计的影响。

^(239)Pu的积分检验

介绍了10个钚金属快临界基准实验和5个钚溶液热临界基准实验的239Pu的积分检验。检验工作中的239Pu来自评价库ENDF/B-Ⅶ和CENDL-3。积分检验计算采用连续能级蒙特卡罗(M-C)程序 MCNP5。基准检验结果表明,对10个快装置而言,与ENDFBV-Ⅱ库的239Pu相比,CENDL-3的239Pu给出了较好的keff值,两库的中心裂变率的计算结果是接近的。然而,对5个钚溶液热临界基准装置而言, 基于CENDL-3的keff值的计算结果平均高于实验值0．37％,ENDF/B-Ⅶ的计算结果与实验值符合得稍好于CENDL-3的结果,表明CENDL-3的239Pu的俘获截面有待于进一步的改进。

长江上游及川江水系水环境中^(239)Pu的水平和分布情况

^(239)Pu是一种极毒的放射性核素,水环境,尤其是江河环境中^(239)Pu的水平与分析情况,目前在国内还未见有系统的报道,本文通过对长江的一些江段及川江水系水环境中^(239)Pu水平的分析,探讨了其分布情况及规律;并初步分析了目前长江水域中^(239)Pu的主要来源;得出了研究江段水底沉积物中^(239)Pu的沉积规律。

一例^(239)Pu内污染者的剂量评价

ICRP6 6、6 7号出版物中对内照射剂量估算中使用的呼吸道模型和 Pu在人体内代谢模式进行了较大的修改。本文应用 ICRP6 6、6 7号出版物推荐的 Pu在人体内的代谢模型及参数及新呼吸道模型 ,估算了一例 2 3 9Pu内污染者的摄入量和待积有效剂量。

基于Potential-driving模型的中子诱发^(239)Pu裂变产物计算与模拟研究

当前新型核能利用系统及核数据评价的发展对快中子诱发^(239)Pu裂变核数据提出了更高的精度需求。本工作基于已提出并构建的Potential-driving模型,通过中子诱发^(239)Pu(n,f)裂变驱动势研究,计算了几个典型能量中子诱发^(239)Pu(n,f)反应发射中子前裂变碎片质量分布,并与实验数据进行了对比。结果显示:Potential-driving模型计算数据能够很好地与实验数据符合。将Potential-driving模型植入GEANT4程序,开展了快中子诱发^(239)Pu(n,f)反应相关的模拟研究,给出了14 Me V中子诱发^(239)Pu(n,f)反应的裂变碎片独立产额质量分布和电荷分布、累积产额质量分布和电荷分布、动能分布、裂变中子能谱以及^(239)Pu(n,f)反应裂变碎片平均总动能随入射中子能量的变化等数据,并与GEANT4程序原有的参数化裂变模型(G4Para Fission Model)模拟结果、ENDF/B-VII.1库评价数据以及实验数据进行了比较。结果显示:所发展的Potential-driving模型能很好地预测快中子诱发^(239)Pu(n,f)反应裂变产物数据,为快中子诱发^(239)Pu(n,f)反应裂变产物核数据的研究提供了一种更可靠的计算方法。

0～15MeV中子诱发^239Pu裂变产额能量关系的评价研究

目的研究0～15MeV中子诱发^239Pu裂变产物的累积产额随人射中子能量变化的关系。方法使用加权平均和ZOTT评估的方法对裂变产物核的累积产额实验数据进行评价推荐，通过SPCC程序拟合和多模式模型理论首次得出产额能量关系。结果评价推荐了0～15MeV中子诱发^239Pu裂变的^85Kr^m、^87Kr、^88Kr和^138Xe 4个重要气体产物核的累积产额数据，给出了产额能量关系曲线。评价后的数据与国际上ENDF／B-VII、JENDL-3．1、JEF-2．2和CENDL-2等数据库的推荐数据进行了比较，使相关数据得以更新和补充。理论计算结果可以在定性上与实验拟合曲线进行比较。结论^87Kr和^88Kr的累积产额随能量增加呈上升趋势，而^85Kr^m和^138Xe呈现直线型的关系曲线。多模式理论计算结果可以定性地反映实验拟合曲线的趋势。

山西、河南三地土壤样品中^(239+240)Pu、^(137)Cs分析

采用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分析了中国中部地区三地(山西长治、河南濮阳和商丘)钻芯(0～30 cm)土壤样品中的239+240 Pu活度浓度和240Pu/239 Pu同位素比值,并对239+240 Pu和137 Cs在土壤中的深度分布进行了研究。结果表明,三地表层土壤(0～2 cm)中239+240 Pu活度浓度为0.078～0.122mBq/g,137 Cs为1.56～2.91 mBq/g,且浓度整体随深度增加而降低;240 Pu/239 Pu原子比的平均值为0.188±0.016(全球沉降平均值为0.180±0.014),137 Cs/239+240 Pu活度比值为34.61±5.91(1998年7月,全球沉降平均值为34±4)。三地土壤中放射性核素137 Cs、239+240 Pu浓度及钚同位素比值均与全球沉降值相当,说明其来源可能属于全球沉降。

长江口水下三角洲^(239+240)Pu和^(137)Cs的分布特征及环境意义

在长江口水下三角洲采集沉积物柱状样SC07,通过测试沉积物柱样中239+240Pu和137Cs的活度,重点分析239+240Pu活度的分布特征及其与137Cs活度剖面的异同,以提取239+240Pu活度剖面中的信息。结果表明:239+240Pu活度剖面中存在与137Cs一致的1963年蓄积峰和1958年次蓄积峰,且两者呈较显著的线性相关关系(R2=0.765),表明在动力环境较强的河口地区,239+240Pu与137Cs仍可以反映相同的沉积过程。239+240Pu活度起始层位对应于1948年,而137Cs对应于1954年,表明239+240Pu具有更高的测试灵敏度。SC07柱状样中137Cs/239+240Pu的同位素比值比全球均值低,说明239+240Pu存在区域沉降来源。

在线进样ICP-MS用于^(239)Pu气溶胶活度浓度连续监测技术研究

为了弥补传统场所α气溶胶实时连续监测技术在后处理等场所^(239) Pu气溶胶活度浓度连续监测方面探测能力和响应速度方面的不足,本文开展了基于ICP-MS的空气中^(239) Pu气溶胶连续监测技术研究。通过对气溶胶直接进样方法、ICP-MS连续测量定量方法、238 U干扰等方面研究工作的开展,建立了基于ICP-MS、气溶胶直接进样系统和膜去溶雾化器联用的场所^(239) Pu气溶胶活度浓度连续监测技术。在单次测量时间为1 min的情况下,依据ISO 11929(2019)计算得到本系统对^(239) Pu气溶胶判断限和探测限分别为1.24×10^(-5) Bq/m^(3)和2.48×10^(-5) Bq/m^(3),优于传统的基于PIPS的α气溶胶实时连续监测系统,远低于^(239) Pu的导出空气浓度限值,证明该技术可为相关工艺场所^(239) Pu气溶胶活度浓度连续监测提供快速高效的技术支持。