球床式高温气冷堆在线燃耗测量中^239Pu的影响分析

高温气冷堆中,燃料的平均燃耗比较深。随着235U的消耗和239Pu的累积,239Pu的裂变就将成为一个不可忽略的部分。通过理论计算,讨论了239Pu的裂变对于燃耗测量的影响。计算表明,当燃料球燃耗达到80 000(MW.d)/t(U)时,239Pu的裂变所贡献的燃耗份额约26.7%,239Pu裂变产生的137Cs和134Cs分别占其各自总活度的27.2%和23.2%;比较而言,利用137Cs活度来计算燃耗的方法比用活度比134Cs/137Cs好。

固定化马尾藻生物吸附^239Pu实验研究

采用藻酸钙作为载体对马尾藻生物吸附剂进行固定化处理,并通过静态和动态实验法对固定化马尾藻生物吸附剂吸附239Pu的特性进行研究。初步的实验结果表明:固定化马尾藻生物吸附剂对239Pu的吸附平衡时间为120 min;当溶液pH为2.5~5.02、39Pu溶液初始活度浓度为21.5 kBq/L时,固定化马尾藻生物吸附剂对239Pu的吸附率达99.2%以上;在动态实验中,流速控制在2 mL/min,重复进行5次吸附-解吸实验后,吸附率仍达98.0%以上;固定化马尾藻生物吸附剂具有较好的化学稳定性和机械强度、费用低、吸附率高和可重复使用等特点,是一种较好的239Pu生物吸附剂。

热中子诱发^(239)Pu裂变的^(85)Kr m、^(87)Kr和^(88)Kr产额测量研究

中子诱发^(239)Pu裂变的^(85)Kr^(m)、^(87)Kr和^(88)Kr的产额是重要的核参数,目前国外实验数据较少而国内尚未见实验报道。基于西安脉冲堆跑兔系统辐照Pu靶开展了热中子诱发^(239)Pu裂变的^(85)Kr^(m)、^(87)Kr和^(88)Kr的产额测量研究。纯化后的钚溶液通过滴定后阴干的方式制靶,靶辐照后结合γ无损分析和气-固分离制源测量等方式测量裂变产物。采用有机玻璃扁平面源等效石英管源、不锈钢大面源等效气体源,并结合蒙特卡罗模拟实现了3类实验样品的γ能峰探测效率曲线的等效法刻度。以相同方式制备的^(235)U靶开展气-固分离制源实验验证了钚靶中^(85)Kr^(m)、^(87)Kr和^(88)Kr气体释放率的一致性。根据实测目标产物与^(99)Mo的相对产额,以ENDF/BⅧ.0评价数据库中^(99)Mo产额为基准,经非主中子场和非主同位素影响等校正后,得到了热中子诱发^(239)Pu裂变的^(85)Kr^(m)、^(87)Kr和^(88)Kr的产额,分别为(0.559±0.020)%、(0.992±0.034)%和(1.264±0.037)%,测量结果与数据库评价值在不确定度范围内一致,与文献测量值相比,不确定度明显降低。所建立的实验方法及干扰扣除方法可为后续更多中子能点的气体裂变产物产额的测量研究提供参考。

南沙海域沉积物^(239+240)Pu和^(137)Cs的分布特征及环境意义

放射性核素^(239)Pu、^(240)Pu和^(137)Cs具有沉积物定年和互相印证的优势,已被广泛运用于沉积速率及放射性物质来源的评估研究中.本文测量和分析了从南沙海域采集的6个沉积物岩芯中的^(137)Cs、239+240Pu活度和240Pu/239Pu原子比.结果表明,南沙海域沉积物中^(137)Cs、^(239+240)Pu活度的变化范围分别为(0.758±0.078)—(1.687±0.145)Bq·kg^(-1),(0.256±0.019)—(0.752±0.078)Bq·kg^(-1).^(240)Pu/^(239)Pu原子比变化范围为(0.184±0.020)—(0.201±0.028),介于全球沉降和太平洋核试验场(PPG)240Pu/239Pu原子比范围之间,通过两端元法计算出PPG对南沙海域钚(Pu)的相对贡献为7.15%—15.89%(平均为11.29%).^(137)Cs和^(239+240)Pu活度的垂直分布特征表明,除NS-3岩芯外,其它5个岩芯的^(137)Cs和^(239+240)Pu均为典型的单峰.^(239+240)Pu法与^(137)Cs法计算的沉积速率基本一致,说明在采样区域,沉积物混合和外界扰动过程对颗粒物沉积影响不大.在NS-2站位,210Pbex法测得的沉积速率大于其它两种方法的沉积速率,可能是由于NS-2站位离岸较近,人为干扰、沉积物混合作用等其他因素致使210Pbex法测定的结果受到了影响.

中国沿海省份环境中^(239+240)Pu的来源与含量水平

放射性核素^(239+240)Pu是环境中一类极毒的核素,也是核安全评估与放射性污染防治的敏感点。本文主要利用329个站位数据,从空气、土壤、河流沉积物以及湖泊沉积物中^(239+240)Pu含量水平等4个方面,探讨中国沿海省份环境中^(239+240)Pu的来源和含量水平;并初步建立了环境中以1μBq/m^(3)或者1 mBq/g为基准值^(239+240)Pu相对含量水平的评估体系标准。研究结果表明,中国沿海省份空气、土壤、河流和湖泊沉积物中^(239+240)Pu均处于本底辐射水平,不存在安全风险,来源于全球大气核试验沉降,与中国沿海核电厂的运行没有明显关联。

钙基膨润土对^(239)Pu核素迁移的阻滞性能研究

文章采用动态淋滤实验,研究了不同流速和水相pH下,钙基膨润土对239Pu核素迁移的阻滞性能。实验结果表明:钙基膨润土对239Pu核素迁移的阻滞性能很好,100 d内淋出液中的放射性总量很少,239Pu的淋出率最高仅为6.166‰,最小能达到0.209 7‰。流量和水相pH均会影响膨润土的阻滞性能,但是流量的影响更加明显,核素的淋出率随着流速的增大而增大。水相pH一方面改变了土壤性质,使土壤的渗水性能产生变化,另一方面影响了膨润土对239Pu的吸附能力。2种影响同时作用,最终导致水相pH对淋出率的影响不成线性关系。在酸性水相条件下,膨润土的渗水性大大降低,阻滞性能达到最优。

^(233)U内标α谱法测定石墨中痕量^(239)Pu

在石墨粉末试样中加入2 33U作内标 ,用硝酸浸取样品中的Pu ,移取上层清液制成α源。用α谱仪测定2 33U和2 39Pu的α计数比 ,通过加入内标2 33U的已知量和2 33U、2 39Pu的相关参数 ,可求得2 39Pu的绝对量。该分析方法可测2 39Pu的含量为 0 1～ 10 μg/ g ,测量精密度 (n =6)优于 2 %。

^(239)Pu在某核废物处置预选区包气带的迁移预测

在西北某核废物处置库选址研究的基础上,对放射性核素239Pu在研究区包气带中的迁移进行了计算预测。结果表明,由于降水入渗量少、岩土介质对溶解形式Pu的吸附作用强,在24万年的时间跨度内,239Pu难以穿越处置库下方包气带进入潜水含水层;偏保守地考虑胶体可能促使Pu以水流速度迁移时,239Pu至迁移潜水面需480 a以上。研究认为,可溶性239Pu通过地下水途径对生态环境产生不可接受影响的可能性小;采用Kd模式可能导致对239Pu迁移速率的严重低估,应重视在水动力作用下239Pu胶体迁移景象的后果评价。

入渗情景下^(239)Pu在非饱和介质中迁移的数值预测

针对我国西北某放射性废物处置库选址研究,应用HYDRUS-1D程序,对入渗情景下239Pu在非饱和带的迁移趋势及其对地下水的潜在污染进行了数值预测和灵敏度分析。结果表明:在场地条件下溶解态239Pu迁移不会污染地下水,核素通过地下水途径迁移不会对生物圈产生不可接受的影响;对以吸附作用为延迟机制的放射性核素迁移,分配系数Kd的量度是关键性的。

水中^(239+240)Pu分析的不确定度评定

以水中Pu的放化分析方法为基础,结合不确定度评定原理,通过建立水中^(239+240)Pu分析测量的不确定度数学模型,对不确定度各分量进行了分析和计算,得出:水中^(239+240)Pu浓度在10E-03Bq/L及以上时,Pu的全程放化回收率是水中^(239+240)Pu分析不确定度的主要来源;浓度在10E-04Bq/L及以下时,样品测量的不确定度是水中^(239+240)Pu分析不确定度的主要来源,可通过适当增加测量时间来减小样品的测量不确定度。

^(239)Pu的积分检验

介绍了10个钚金属快临界基准实验和5个钚溶液热临界基准实验的239Pu的积分检验。检验工作中的239Pu来自评价库ENDF/B-Ⅶ和CENDL-3。积分检验计算采用连续能级蒙特卡罗(M-C)程序 MCNP5。基准检验结果表明,对10个快装置而言,与ENDFBV-Ⅱ库的239Pu相比,CENDL-3的239Pu给出了较好的keff值,两库的中心裂变率的计算结果是接近的。然而,对5个钚溶液热临界基准装置而言, 基于CENDL-3的keff值的计算结果平均高于实验值0．37％,ENDF/B-Ⅶ的计算结果与实验值符合得稍好于CENDL-3的结果,表明CENDL-3的239Pu的俘获截面有待于进一步的改进。

长江上游及川江水系水环境中^(239)Pu的水平和分布情况

^(239)Pu是一种极毒的放射性核素,水环境,尤其是江河环境中^(239)Pu的水平与分析情况,目前在国内还未见有系统的报道,本文通过对长江的一些江段及川江水系水环境中^(239)Pu水平的分析,探讨了其分布情况及规律;并初步分析了目前长江水域中^(239)Pu的主要来源;得出了研究江段水底沉积物中^(239)Pu的沉积规律。

一例^(239)Pu内污染者的剂量评价

ICRP6 6、6 7号出版物中对内照射剂量估算中使用的呼吸道模型和 Pu在人体内代谢模式进行了较大的修改。本文应用 ICRP6 6、6 7号出版物推荐的 Pu在人体内的代谢模型及参数及新呼吸道模型 ,估算了一例 2 3 9Pu内污染者的摄入量和待积有效剂量。

某地区土壤中^(241)Am和^(239)Pu的化学形态

用连续提取法研究了某地区放射性污染土壤中^(241)Am和^(239)Pu的化学形态。结果表明,供试土壤样品中各级态^(241)Am和^(239)Pu都以一种优势形态即残渣态存在,其中^(241)Am的残渣态含量达到总量的84%～91%,^(239)Pu达到98%左右,其它各级态含量较少,这说明实验土壤中的^(241)Am和^(239)Pu主要赋存于土壤的原生和次生稳定矿物中,属于稳定的化学形态,在环境中的迁移活性较小。

基于Potential-driving模型的中子诱发^(239)Pu裂变产物计算与模拟研究

当前新型核能利用系统及核数据评价的发展对快中子诱发^(239)Pu裂变核数据提出了更高的精度需求。本工作基于已提出并构建的Potential-driving模型,通过中子诱发^(239)Pu(n,f)裂变驱动势研究,计算了几个典型能量中子诱发^(239)Pu(n,f)反应发射中子前裂变碎片质量分布,并与实验数据进行了对比。结果显示:Potential-driving模型计算数据能够很好地与实验数据符合。将Potential-driving模型植入GEANT4程序,开展了快中子诱发^(239)Pu(n,f)反应相关的模拟研究,给出了14 Me V中子诱发^(239)Pu(n,f)反应的裂变碎片独立产额质量分布和电荷分布、累积产额质量分布和电荷分布、动能分布、裂变中子能谱以及^(239)Pu(n,f)反应裂变碎片平均总动能随入射中子能量的变化等数据,并与GEANT4程序原有的参数化裂变模型(G4Para Fission Model)模拟结果、ENDF/B-VII.1库评价数据以及实验数据进行了比较。结果显示:所发展的Potential-driving模型能很好地预测快中子诱发^(239)Pu(n,f)反应裂变产物数据,为快中子诱发^(239)Pu(n,f)反应裂变产物核数据的研究提供了一种更可靠的计算方法。

0～15MeV中子诱发^239Pu裂变产额能量关系的评价研究

目的研究0～15MeV中子诱发^239Pu裂变产物的累积产额随人射中子能量变化的关系。方法使用加权平均和ZOTT评估的方法对裂变产物核的累积产额实验数据进行评价推荐，通过SPCC程序拟合和多模式模型理论首次得出产额能量关系。结果评价推荐了0～15MeV中子诱发^239Pu裂变的^85Kr^m、^87Kr、^88Kr和^138Xe 4个重要气体产物核的累积产额数据，给出了产额能量关系曲线。评价后的数据与国际上ENDF／B-VII、JENDL-3．1、JEF-2．2和CENDL-2等数据库的推荐数据进行了比较，使相关数据得以更新和补充。理论计算结果可以在定性上与实验拟合曲线进行比较。结论^87Kr和^88Kr的累积产额随能量增加呈上升趋势，而^85Kr^m和^138Xe呈现直线型的关系曲线。多模式理论计算结果可以定性地反映实验拟合曲线的趋势。

热中子诱发^(239)Pu裂变初级裂变产物质量分布测量

原子核裂变是最复杂的物理过程之一,至今仍缺乏可以统一描述裂变前和裂变后过程的理论。中子诱发^(239)Pu裂变产额数据是重要的核数据,完整的初级裂变产物质量分布数据有助于完善裂变理论模型并提高产额评价数据的质量。本文研制了初级裂变产物鉴别谱仪(FFIS),通过屏栅电离室和微通道板时间探测器分别测量裂变碎片的动能和飞行时间,基于动能-速度关联的方法直接获得碎片放中子后的质量分布,在BNCT医院中子照射器(IHNI-1)上开展了热中子诱发^(239)Pu裂变初级裂变产物的质量分布测量。测量结果表明,对轻峰碎片质量分辨约为1 amu,对重峰碎片质量分辨约为1.5 amu。^(239)Pu(n_(th),f)初级裂变产物质量分布的精确测量可为裂变产额理论计算和评价提供重要的实验数据。

^（239）Pu在西南某地板岩与土壤中的吸附行为

以西南某极低放废物处置库预选场址地质环境中板岩与土壤为吸附介质,通过吸附实验和解吸实验,研究了不同介质粒径、环境温度（10℃—50℃）、水相pH（4—12）对239Pu核素在板岩与土壤介质中吸附行为的影响特征.吸附实验表明,水相环境中板岩和土壤介质对239Pu核素的吸附过程在10 d左右达到平衡,并且其吸附分配比随着介质粒径的减小而增大,随着水相pH值的增大而增大,但温度对其吸附的影响不明显.解吸实验表明板岩和土壤介质对239Pu核素的吸附是可逆的.

环境样品中^(90)Sr和^(239+240)Pu的联合分析

针对气溶胶、沉降灰、土壤、生物及淡水等环境样品中90Sr、239+240Pu的联合分析进行了流程设计,并通过实际样品的测量对流程进行了验证。结果表明:90 Sr分析流程的化学回收率为44.3%~90.2%,平均值为73.8%;239+240Pu分析流程的放化回收率为40.2%~104.3%,平均值为79.3%。在可给出单个样品化学(放化)回收率的前提下,该联合分析流程可以满足日常环境监测的要求。

^(239)Pu在泥岩和砂岩上的吸附分配系数

通过静态批式法研究放射性核素中具有代表性的核素239Pu在泥岩和砂岩中的吸附情况以及多种影响Pu在泥岩、砂岩中吸附性能的因素。实验测定了泥岩、砂岩中239Pu的分配系数,考察了岩石粒径、水相pH值、固液比和溶液离子对吸附分配系数的影响。结果表明,Pu在泥岩和砂岩中的分配系数分别为120 mL/g和1.60×104mL/g,砂岩对Pu有较强的吸附性;239Pu的吸附分配系数随岩石粒径的减小、水相pH的增大、固液比的增大而增大;硝酸溶液体系中,239Pu在岩石中的吸附性强于模拟地下水体系。