期刊文献+
共找到754篇文章
< 1 2 38 >
每页显示 20 50 100
β/MCM-49分子筛烷基转移催化剂生产及应用 被引量:1
1
作者 邓广金 李菁 +4 位作者 曲波 吕建辉 赵胤 田艳明 邱宝军 《化学反应工程与工艺》 CAS 北大核心 2020年第1期41-46,共6页
采用8m3高压反应釜生产了β分子筛和MCM-49分子筛,进一步制备了β/MCM-49分子筛烷基转移催化剂,考察了分子筛结构和酸性对烷基转移反应的影响。通过X射线衍射(XRD)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)等表征方法测定了催化剂的结构和酸性,并进... 采用8m3高压反应釜生产了β分子筛和MCM-49分子筛,进一步制备了β/MCM-49分子筛烷基转移催化剂,考察了分子筛结构和酸性对烷基转移反应的影响。通过X射线衍射(XRD)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)等表征方法测定了催化剂的结构和酸性,并进行了小试活性评价和年产12万吨苯酚丙酮生产装置合成异丙苯烷基转移单元上工业应用稳定性研究。结果表明,合成的催化剂兼具有β分子筛和MCM-49分子筛结构特征,具有适宜的强酸和弱酸酸量;催化多异丙苯转化率高,产物正丙苯含量少。该催化剂在苯酚丙酮工业生产装置合成异丙苯烷基转移单元中,在185~196℃、多异丙苯(二异丙苯+三异丙苯)质量空速(WHSV)为0.5~0.9 h^(-1)条件下进行了工业运行40个月,催化剂性能良好,满足生产要求。 展开更多
关键词 β/mcm-49分子筛 多异丙苯 烷基转移
下载PDF
高硅MCM-22分子筛的合成与催化性能
2
作者 童伟益 刘闯 +1 位作者 张俊玲 侯敏 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期65-74,共10页
以六亚甲基亚胺(HMI)和N,N,N-三甲基-1-金刚烷基氢氧化铵(TMAdaOH)为复合有机结构导向剂合成高硅MCM-22分子筛,并负载钼制备不同SiO_(2)/Al_(2)O_(3)摩尔比的MCM-22催化剂,采用XRD、FT-IR、UV-Raman、SEM、NH3-TPD等手段对分子筛产品进... 以六亚甲基亚胺(HMI)和N,N,N-三甲基-1-金刚烷基氢氧化铵(TMAdaOH)为复合有机结构导向剂合成高硅MCM-22分子筛,并负载钼制备不同SiO_(2)/Al_(2)O_(3)摩尔比的MCM-22催化剂,采用XRD、FT-IR、UV-Raman、SEM、NH3-TPD等手段对分子筛产品进行表征,并对负载型MCM-22催化剂进行重芳烃轻质化反应性能评价。结果表明:HMI和TMAdaOH复合协同作用能有效促进硅原子进入MCM-22分子筛骨架,抑制麦羟硅钠石的出现,提升分子筛的骨架结晶性和结构稳定性,其中SiO_(2)/Al_(2)O_(3)摩尔比80合成的MCM-22分子筛(S80)具有最高的微孔结晶度和丰富的中强酸分布;在反应温度为360℃、H_(2)/重芳烃原料摩尔比为3.0、反应压力为3.0 MPa、MHSV为3.0 h^(-1)的条件下,Mo/H-S80催化剂作用下碳九芳烃和碳十芳烃转化率分别为64.9%和62.7%,产物苯、甲苯和二甲苯的总选择性达到87.6%;对反应后Mo/H-S80催化剂的积炭分析结果表明,高硅MCM-22分子筛S80更易于扩散并转化重组分、控制副反应的发生,是高效轻质化的理想催化材料。 展开更多
关键词 SiO_(2)/Al_(2)O_(3)摩尔比 mcm-22分子筛 有机结构导向剂 重芳烃 轻质化反应 积炭
下载PDF
MCM-41介孔分子筛的合成及其研究现状
3
作者 李冰欣 《化工技术与开发》 CAS 2024年第7期54-57,共4页
MCM-41分子筛是M41S系列有序介孔材料的一个分支,是一种新型的纳米结构材料。MCM-41具有比表面积大、耐腐蚀性、吸附量大等特点,因此在光催化、生物材料等领域有着广泛的应用和发展潜力。以碳原子数大于6的长链表面活性剂为模板剂,在液... MCM-41分子筛是M41S系列有序介孔材料的一个分支,是一种新型的纳米结构材料。MCM-41具有比表面积大、耐腐蚀性、吸附量大等特点,因此在光催化、生物材料等领域有着广泛的应用和发展潜力。以碳原子数大于6的长链表面活性剂为模板剂,在液晶模板、协同作用、中性模板剂、层状中间相转换等合成机理下,可制备得到介孔分子筛MCM-41。MCM-41有序介孔材料具有稳定的二氧化硅结构,孔壁薄,表面结构规整,有规则的孔道结构,水热稳定性好,具有沸石分子筛的特性,因此在催化裂化、高分子合成等领域有了新的应用。本文简要介绍了MCM-41有序介孔材料的制备、应用现状及发展前景。 展开更多
关键词 mcm-41 介孔分子筛 应用
下载PDF
四丙基氢氧化铵处理时间对MCM-22分子筛及脱烯烃催化剂性能的影响 被引量:1
4
作者 张孔远 黄仁强 +2 位作者 马亮 张唯稚 李永浩 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第4期439-445,共7页
采用四丙基氢氧化铵(TPAOH)对工业HMCM-22分子筛进行处理,以处理后的分子筛为主要原料制备了MCM-22分子筛脱烯烃催化剂,优化了TPAOH的处理时间。使用XRD、N2吸附-脱附、SEM、Py-FTIR、NH3-TPD等方法对TPAOH处理后的MCM-22分子筛进行了表... 采用四丙基氢氧化铵(TPAOH)对工业HMCM-22分子筛进行处理,以处理后的分子筛为主要原料制备了MCM-22分子筛脱烯烃催化剂,优化了TPAOH的处理时间。使用XRD、N2吸附-脱附、SEM、Py-FTIR、NH3-TPD等方法对TPAOH处理后的MCM-22分子筛进行了表征,评价了催化剂对催化重整工序所得C8+芳烃中微量烯烃的脱除性能。表征结果显示,TPAOH处理后MCM-22分子筛相对结晶度增加,硅铝比降低,总比表面积和介孔比表面积增大,弱酸量与B、L酸量增多。实验结果表明,TPAOH处理后MCM-22分子筛制备的催化剂脱烯烃率提高,且无甲苯、苯生成,无芳烃损失;其中TPAOH处理时间为24 h的催化剂烯烃脱除率最高,为90.39%。 展开更多
关键词 重整芳烃 脱烯烃 四丙基氢氧化铵 mcm-22分子筛
下载PDF
纳米级MCM-49分子筛催化苯与1-十二烯烷基化反应的性能 被引量:13
5
作者 李工 阚秋斌 +4 位作者 佟惠娟 吴通好 许宁 吴鹏 王东阳 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2004年第10期809-813,共5页
在低碱度下合成了纳米级MCM 4 9分子筛 ,采用XRD ,TEM ,NH3 TPD ,吸附吡啶的红外光谱和异丙苯裂解等技术对分子筛进行了表征 .催化剂评价结果表明 ,纳米级MCM 4 9分子筛在 30~ 16 0℃下对苯与 1 十二烯的烷基化反应具有良好的催化性... 在低碱度下合成了纳米级MCM 4 9分子筛 ,采用XRD ,TEM ,NH3 TPD ,吸附吡啶的红外光谱和异丙苯裂解等技术对分子筛进行了表征 .催化剂评价结果表明 ,纳米级MCM 4 9分子筛在 30~ 16 0℃下对苯与 1 十二烯的烷基化反应具有良好的催化性能 ,烯烃的转化率高于 99 6 % ,直链烷基苯的选择性大于 97% ,2 和 3 位直链烷基苯的选择性大于 6 7 5 % .常规的微米级MCM 4 9分子筛在低温下的催化活性低于纳米级MCM 4 9分子筛 .ZSM 5 ,M型分子筛和MCM 4 1分子筛催化烷基化反应的活性较低 ,Y型分子筛虽具有较高的催化活性 ,但生成 2 和 3 位直链烷基苯的选择性明显低于MCM 4 9.MCM 4 9的骨架结构与MCM 2 2相似 ,晶体外表面上含有大量的 12元环孔穴 ,该结构有利于烷基化反应的进行 . 展开更多
关键词 纳米 mcm-49分子筛 合成 酸性 1-十二烯 烷基化
下载PDF
MCM-49分子筛的合成及其对烷基化反应的催化性能 被引量:13
6
作者 谢素娟 彭建彪 +1 位作者 徐龙伢 王清遐 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第6期601-603,共3页
The MCM 49 zeolite was successfully synthesized using an organic mixture solution (OMS) yielded from hydrogenation of caprolactam as the template instead of the pure hexamethyleneimine (HMI). The OMS contains HMI (76... The MCM 49 zeolite was successfully synthesized using an organic mixture solution (OMS) yielded from hydrogenation of caprolactam as the template instead of the pure hexamethyleneimine (HMI). The OMS contains HMI (76 0%~84 0%), caprolactam (1 0%~10 0%), water, and a few by products. So the synthesis cost of the MCM 49 zeolite decreases obviously. The MCM 49 zeolite synthesized using OMS as the template shows similar crystallinity and purity to that synthesized using pure HMI in conventional process. From the results of NH 3 TPD, N 2 adsorption isotherm, and DTA, it is evident that the MCM 49 zeolite possesses three kinds of acidic centers with different strength, and has a high specific surface area and good thermostability. Furthermore, the MCM 49 zeolite shows good catalytic behavior for the alkylation of benzene with dilute ethylene to ethylbenzene. 展开更多
关键词 mcm-49沸石 乙烯 烷基化 乙苯 分子筛催化剂 催化性能 合成
下载PDF
MCM-49分子筛的合成及催化性能 被引量:6
7
作者 李彤 商永臣 +3 位作者 魏树权 徐国林 吴通好 张文祥 《吉林大学学报(理学版)》 CAS CSCD 北大核心 2004年第2期283-286,共4页
以六亚甲基亚胺(HMI)为模板剂,采用水热合成法合成了MCM-49分子筛,考察了静态合成条件对合成的影响.用XRD,IR和NH3-TPD等测试手段对合成产品的物相和酸性进行分析和表征,结果表明:n(H2O)∶n(SiO2)=35~40,n(HMI)∶n(SiO2)=0.5和n(SiO2)... 以六亚甲基亚胺(HMI)为模板剂,采用水热合成法合成了MCM-49分子筛,考察了静态合成条件对合成的影响.用XRD,IR和NH3-TPD等测试手段对合成产品的物相和酸性进行分析和表征,结果表明:n(H2O)∶n(SiO2)=35~40,n(HMI)∶n(SiO2)=0.5和n(SiO2)∶n(Al2O3)=20~35,晶化72h可以稳定合成出MCM-49分子筛,合成的样品在1-丁烯骨架异构化反应中表现出良好的催化性能. 展开更多
关键词 mcm-49分子筛 合成 催化 1-丁烯 异构化 水热合成法
下载PDF
磷酸修饰MCM-49分子筛的结构、酸性及苯与丙烯液相烷基化反应催化性能 被引量:7
8
作者 张钰 王丽霞 +4 位作者 吴淑杰 杨胥微 贾明君 吴通好 孙家锺 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第9期1726-1730,共5页
在10L反应釜中用动态水热法合成了MCM-49分子筛,采用浸渍方法制备了磷酸修饰MCM-49分子筛,并用XRD,氮气吸附-脱附,NH3-TPD,FTIR和27AlMAS-NMR等方法进行了表征.考察了磷酸修饰MCM-49分子筛在苯与丙烯液相烷基化反应中的催化性能.NH3-TPD... 在10L反应釜中用动态水热法合成了MCM-49分子筛,采用浸渍方法制备了磷酸修饰MCM-49分子筛,并用XRD,氮气吸附-脱附,NH3-TPD,FTIR和27AlMAS-NMR等方法进行了表征.考察了磷酸修饰MCM-49分子筛在苯与丙烯液相烷基化反应中的催化性能.NH3-TPD和FTIR表征结果说明,磷酸修饰处理使MCM-49分子筛的Brnsted酸和Lewis酸的酸量降低,强酸中心酸量略有降低.27AlMAS-NMR结果表明磷酸修饰使MCM-49分子筛骨架部分脱铝,脱除的铝与磷酸作用生成了磷铝酸盐.在实验条件下,MCM-49分子筛的丙烯转化率为99.6%,异丙苯选择性为75.3%.磷酸修饰处理提高了苯与丙烯液相烷基化反应产物中异丙苯的选择性.磷负载质量分数为2.0%的MCM-49的丙烯转化率和烷基化产物的总选择性(包括异丙苯、二异丙苯和三异丙苯)与MCM-49相当,而异丙苯的选择性提高了7.2%. 展开更多
关键词 mcm-49分子筛 苯和丙烯烷基化 磷酸
下载PDF
以微孔沸石MCM-49和MCM-56为硅铝源合成强酸性介孔分子筛 被引量:4
9
作者 宋科 管景奇 +2 位作者 吴淑杰 徐海燕 阚秋斌 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第2期344-348,共5页
以相同硅铝比的微孔沸石MCM-49和MCM-56为硅铝源,通过碱处理和十六烷基三甲基溴化铵模板剂,合成了具有较强酸性的六方结构介孔分子筛材料MM-49和MM-56,并采用XRD、红外光谱、氮气吸附-脱附等方法对其进行了结构表征,采用NH3-TPD和IR-吡... 以相同硅铝比的微孔沸石MCM-49和MCM-56为硅铝源,通过碱处理和十六烷基三甲基溴化铵模板剂,合成了具有较强酸性的六方结构介孔分子筛材料MM-49和MM-56,并采用XRD、红外光谱、氮气吸附-脱附等方法对其进行了结构表征,采用NH3-TPD和IR-吡啶吸附方法对其进行了酸性表征.实验结果表明,MM-56和MM-49具有明显强于常规介孔分子筛酸性的特点,在苯酚与叔丁醇的烷基化反应中表现了良好的催化性质. 展开更多
关键词 mcm-49 mcm-56 介孔分子筛 强酸性 叔丁基化
下载PDF
MCM-49分子筛催化剂上-1丁烯的骨架异构化反应 被引量:6
10
作者 商永臣 张文祥 +1 位作者 李彤 吴通好 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2004年第2期158-162,共5页
采用动态和静态水热合成法合成了不同Si/Al比的MCM 4 9分子筛 ,并考察了合成分子筛对 1 丁烯骨架异构化反应的催化性能 .结果表明 ,除目的产物异丁烯外 ,主要副产物为丙烯和戊烯 ,产物中没有检测到C6以上的副产物 .异丁烯收率随着反应... 采用动态和静态水热合成法合成了不同Si/Al比的MCM 4 9分子筛 ,并考察了合成分子筛对 1 丁烯骨架异构化反应的催化性能 .结果表明 ,除目的产物异丁烯外 ,主要副产物为丙烯和戊烯 ,产物中没有检测到C6以上的副产物 .异丁烯收率随着反应温度的升高、分子筛晶粒的增大和 1 丁烯分压的降低而升高 .NH3 TPD结果表明 ,随着分子筛Si/Al比的增加 ,分子筛的酸中心数减少 ,导致副产物选择性下降 ,异丁烯选择性升高 .根据反应结果讨论了异丁烯及副产物形成的机理 . 展开更多
关键词 mcm-49分子筛 催化剂 1-丁烯 骨架异构化 异丁烯 丙烯 戊烯
下载PDF
脱铝MCM-49分子筛的结构、酸性及苯与丙烯液相烷基化催化性能研究 被引量:6
11
作者 张钰 吴淑杰 +5 位作者 杨胥微 贾明君 王丽霞 张祚望 吴通好 孙家锺 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第7期1319-1324,共6页
采用硝酸回流和水蒸气两种处理方法对用动态水热法合成的纳米MCM-49分子筛进行脱铝改性.用XRD、氮气吸附-脱附、NH3-TPD、FTIR和NMR等技术进行了表征,并考察了脱铝前后MCM-49分子筛在苯与丙烯液相烷基化反应中的催化性能.27Al核磁共振... 采用硝酸回流和水蒸气两种处理方法对用动态水热法合成的纳米MCM-49分子筛进行脱铝改性.用XRD、氮气吸附-脱附、NH3-TPD、FTIR和NMR等技术进行了表征,并考察了脱铝前后MCM-49分子筛在苯与丙烯液相烷基化反应中的催化性能.27Al核磁共振谱表明,硝酸回流和水蒸气处理能有效地脱除MCM-49分子筛的部分骨架铝和非骨架铝.NH3-TPD和FTIR表征结果表明,脱铝降低了MCM-49分子筛的Brnsted酸和Lewis酸的酸量.硝酸脱铝未改变分子筛的酸强度分布,而在600℃水蒸气脱铝则造成酸强度的降低.实验条件下,MCM-49分子筛的丙烯转化率为99·5%,异丙苯的选择性为73·6%.脱铝改性降低了烷基化反应活性和异丙苯的选择性,提高了收率.与脱铝前MCM-49分子筛相比,常温下经硝酸处理5h的脱铝MCM-49分子筛在保持催化活性相当的情况下,异丙苯收率提高了5·3%. 展开更多
关键词 脱铝mcm-49分子筛 烷基化 催化性能
下载PDF
超声老化对MCM-49分子筛合成的影响 被引量:5
12
作者 吴建梅 王保玉 +1 位作者 李牛 项寿鹤 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2006年第5期375-377,共3页
以六亚甲基亚胺为模板剂,在静态水热合成条件下,考察了超声老化对MCM-49分子筛合成的影响.结果表明,凝胶经超声老化处理后,即使使用比表面积小的硅源(硅胶或白碳黑)也能合成出不含杂晶且结晶良好的MCM-49分子筛.超声老化处理缩短了MCM-4... 以六亚甲基亚胺为模板剂,在静态水热合成条件下,考察了超声老化对MCM-49分子筛合成的影响.结果表明,凝胶经超声老化处理后,即使使用比表面积小的硅源(硅胶或白碳黑)也能合成出不含杂晶且结晶良好的MCM-49分子筛.超声老化处理缩短了MCM-49分子筛的晶化时间,扩大了分子筛的晶化范围,同时降低了模板剂的用量.合成的MCM-49分子筛结晶度高,颗粒度小. 展开更多
关键词 mcm-49分子筛 合成 老化 超声波
下载PDF
混合胺体系中MCM-49/ZSM-35复合分子筛的晶化过程 被引量:2
13
作者 谢素娟 刘克峰 +3 位作者 刘盛林 刘勇 张维萍 徐龙伢 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2010年第8期1071-1076,共6页
采用X射线衍射、N2吸附-脱附、扫描电镜和傅里叶变换红外光谱等技术,研究了MCM-49/ZSM-35复合分子筛在Na2O-SiO2-Al2O3-CHA(环己胺)-HMI(六亚甲基亚胺)-H2O合成体系中,先在低温80°C老化4h,再经160°C晶化不同时间的演变过程.... 采用X射线衍射、N2吸附-脱附、扫描电镜和傅里叶变换红外光谱等技术,研究了MCM-49/ZSM-35复合分子筛在Na2O-SiO2-Al2O3-CHA(环己胺)-HMI(六亚甲基亚胺)-H2O合成体系中,先在低温80°C老化4h,再经160°C晶化不同时间的演变过程.结果表明,在该混合胺体系中,首先生成MCM-49分子筛,随着晶化时间的延长,形成ZSM-35含量逐渐增加的MCM-49/ZSM-35复合分子筛,最后生成纯ZSM-35分子筛;ZSM-35的生成是以MCM-49分子筛的消耗为代价的. 展开更多
关键词 mcm-49 ZSM-35 复合分子筛 合成 晶化过程 环己胺 六亚甲基亚胺
下载PDF
在Ba-MCM-49分子筛催化剂上1-丁烯的裂解反应 被引量:3
14
作者 杨笑春 杨静 商永臣 《南开大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2013年第3期23-27,共5页
以Ba-MCM-49分子筛为催化剂,纯1-丁烯为原料,考察了钡的含量对烯烃催化裂解制丙烯、乙烯反应性能的影响,并在优化的反应条件下考察了催化剂的稳定性.实验表明,适量的钡修饰可以在一定程度上抑制氢转移及芳构化副反应的发生,从而提高了... 以Ba-MCM-49分子筛为催化剂,纯1-丁烯为原料,考察了钡的含量对烯烃催化裂解制丙烯、乙烯反应性能的影响,并在优化的反应条件下考察了催化剂的稳定性.实验表明,适量的钡修饰可以在一定程度上抑制氢转移及芳构化副反应的发生,从而提高了目标产物丙烯和乙烯的选择性,而且钡修饰后催化剂的稳定性大大提高. 展开更多
关键词 1-丁烯 催化裂解 丙烯 乙烯 BA mcm-49分子筛
下载PDF
10L釜体系下MCM-49分子筛的动态合成 被引量:4
15
作者 许宁 吴通好 阚秋斌 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期1131-1133,共3页
为了考察实验室小规模分子筛材料的制备方法,能否应用于较大规模的分子筛生产,研究了10L釜规模下,MCM-49分子筛的动态合成规律.通过对晶化时间、温度、模板剂用量、水量、硅铝比、搅拌速率、物料添加速率等影响因素的研究,得出了较大规... 为了考察实验室小规模分子筛材料的制备方法,能否应用于较大规模的分子筛生产,研究了10L釜规模下,MCM-49分子筛的动态合成规律.通过对晶化时间、温度、模板剂用量、水量、硅铝比、搅拌速率、物料添加速率等影响因素的研究,得出了较大规模分子筛合成的一些规律性和特点.结果表明,实验室小规模的MCM-49合成方法,完全可以应用于10 L体系分子筛的合成,并且可以进一步优化. 展开更多
关键词 mcm-49 动态 合成
下载PDF
HMCM-49分子筛对酯化反应的催化性能 被引量:15
16
作者 李工 佟惠娟 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第1期24-28,共5页
考察了HMCM-49分子筛对不同类型的醇与不同酸强度的有机酸进行酯化反应的催化性能。实验结果表明,在反应温度为85℃、有机酸与醇的摩尔比为1:1、反应时间2h、催化剂质量分数为1.5%~2.0%的条件下,冰醋酸和三氯乙酸分别与正丁醇反... 考察了HMCM-49分子筛对不同类型的醇与不同酸强度的有机酸进行酯化反应的催化性能。实验结果表明,在反应温度为85℃、有机酸与醇的摩尔比为1:1、反应时间2h、催化剂质量分数为1.5%~2.0%的条件下,冰醋酸和三氯乙酸分别与正丁醇反应时有机酸的转化率分别为63.0%和80.0%;冰醋酸和叔丁醇反应时冰醋酸的转化率为18.9%。与其他分子筛相比,HMCM-49分子筛对酯化反应具有较高的催化活性,和硫酸的催化活性接近;对于叔醇与有机酸的酯化反应,有机酸的转化率明显低于伯醇与有机酸反应的转化率。HMCM-49晶体表面含有高密度的十二元环孔穴结构,小粒度的催化剂可用于较大反应物分子参加的酯化反应。 展开更多
关键词 Hmcm-49分子筛 有机酸 酯化 催化 冰醋酸 正丁醇
下载PDF
不同模板剂含量MCM-49分子筛的CTAB修饰及在苯甲醚酰基化反应中的应用(英文) 被引量:1
17
作者 魏会娟 谢素娟 +6 位作者 刘克峰 辛文杰 李秀杰 刘善和 谷顺明 刘盛林 徐龙伢 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2015年第10期1766-1776,共11页
芳香族化合物的Friedel-Crafts酰基化反应是制备芳香酮的一类重要反应,传统的Lewis酸(如Al Cl3)和质子酸(如H2SO4)催化剂易制备,价格便宜,但存在对环境污染严重、与产物难分离等问题.因此,近年来研究者一直致力于环境友好催化剂的研发,... 芳香族化合物的Friedel-Crafts酰基化反应是制备芳香酮的一类重要反应,传统的Lewis酸(如Al Cl3)和质子酸(如H2SO4)催化剂易制备,价格便宜,但存在对环境污染严重、与产物难分离等问题.因此,近年来研究者一直致力于环境友好催化剂的研发,其中分子筛因选择性好、与产物易分离、可再生和无污染等优点而日益受到人们的重视,尤其是MWW分子筛,由于具有较多的外表面酸性位,而在酰基化反应中表现出良好的抗积碳性能.本课题组曾讨论了对一系列不同模板剂(六亚甲基亚胺,HMI)含量的MCM-49分子筛进行NaO H与十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)共处理的情况,而本文重点考察的是只用CTAB处理不同HMI含量的MCM-49分子筛时,其结构与酸性会如何变化,改性前后样品的结构与酸性借助XRD,N2吸脱附等温线测试,29Si与27Al MAS NMR,NH3-TPD,Py-IR与漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)等技术进行表征.另外,将一系列样品用于催化苯甲醚(AN)与乙酸酐(AA)的酰基化反应,考察CTAB处理对MCM-49分子筛催化性能的影响.将含模板剂HMI的MCM-49分子筛原粉在不同温度(250,350,450或550°C)下焙烧,得到一系列不同孔道系统内保留HMI的样品,随后采用CTAB溶液(0.27 mol/L)对其在70°C下进行后处理1 h.结构表征的结果表明,在脱除模板剂HMI及CTAB处理的过程中,分子筛骨架结构基本未被破坏,同时,CTAB处理不能向分子筛中引入任何形式的介孔,无论是晶内介孔还是晶间介孔.在CTAB处理时,可以清除分子筛中部分无定形物种,尤其是无定形Al物种,同时也可能发生部分非骨架Al原子重新进入分子筛骨架的情况,造成骨架铝的比例相对提高.根据29Si与27Al MAS NMR结果可以推断,进入分子筛骨架的Al原子可能会取代T3位置上的Si原子,亦或直接进入T2或T3位置缺陷位.酸性表征的结果表明,CTAB修饰后样品Br?nsted酸量比HMCM-49明显提高,并随HMI含量的逐渐降低呈现先增加后降低的趋势,而Lewis酸量则相对于HMCM-49有所降低.将一系列CTAB修饰前后的MCM-49样品用于催化AN与AA的酰基化反应,反应条件为:压力1.0 MPa、温度110°C、总质量空速WHSV(AN+AA)为10.2 h-1及原料中AN与AA的摩尔比为5:1.反应数据表明,相对于HMCM-49样品,CTAB修饰后样品对应的AA转化率显著提高(初始转化率由51.4%最高增加至85.0%),并随CTAB处理过程中HMI含量的逐渐降低呈现先增加后降低的趋势,而产物选择性则基本没有变化.各样品的AA初始转化率与其Br?nsted酸量基本呈现正向关联.通过间二甲苯歧化反应预积碳堵塞超笼及碱性探针分子2,4-二甲基喹啉吸附覆盖表面半超笼的方法,研究CTAB修饰前后各样品的不同孔道系统对酰基化反应的催化贡献.结果表明,酰基化反应主要发生在MCM-49分子筛的表面半超笼,其次为超笼,正弦孔道的贡献很小.另外,CTAB修饰后样品催化活性的提高主要来自于不含HMI的孔道系统的贡献,进一步验证在CTAB处理过程中,改性作用主要发生在MCM-49分子筛中不含HMI的区域.结合表征和反应评价结果,提高酰基化反应活性需尽可能提高催化剂的Br?nsted酸量,这是分子筛催化剂今后改进的一个主要方向. 展开更多
关键词 mcm-49分子筛 模板剂 后处理 十六烷基三甲基溴化铵 酰基化
下载PDF
MCM-49分子筛的动态合成与表征 被引量:2
18
作者 赵飞 张钰 +2 位作者 王梅梅 耿柏兴 贾宇 《吉林化工学院学报》 CAS 2010年第1期7-11,共5页
采用动态水热合成方法合成了MCM-49分子筛,研究了原料硅铝比对MCM-49合成的影响,得出了适宜的晶化条件.利用X射线衍射、程序升温脱附、氮气吸附脱附等多种表征手段对样品的晶型、结构、酸性等物理化学性质进行了表征.结果表明,所合成的... 采用动态水热合成方法合成了MCM-49分子筛,研究了原料硅铝比对MCM-49合成的影响,得出了适宜的晶化条件.利用X射线衍射、程序升温脱附、氮气吸附脱附等多种表征手段对样品的晶型、结构、酸性等物理化学性质进行了表征.结果表明,所合成的样品为结晶度较高、纯净的MCM-49分子筛,是中等强度酸中心和弱酸中心并存的固体酸催化材料. 展开更多
关键词 分子筛 mcm-49 动态水热合成 表征
下载PDF
由谷壳制备的二氧化硅合成MCM-49分子筛及性能研究 被引量:1
19
作者 李燕孙 成岳 +3 位作者 苏晓渊 潘顺龙 冯茂华 江舟 《中国陶瓷》 CAS CSCD 北大核心 2010年第11期35-37,48,共4页
利用谷壳制备的二氧化硅为硅源、六亚甲基亚胺(HMI)为模板剂,按SiO2∶0.5HMI∶0.033Al2O3∶0.36NaOH∶40H2O的摩尔比,采用静态水热合成法合成了具有MWW层状结构的MCM-49分子筛,并采用XRD、TEM等手段对合成分子筛进行了表征。研究了所合... 利用谷壳制备的二氧化硅为硅源、六亚甲基亚胺(HMI)为模板剂,按SiO2∶0.5HMI∶0.033Al2O3∶0.36NaOH∶40H2O的摩尔比,采用静态水热合成法合成了具有MWW层状结构的MCM-49分子筛,并采用XRD、TEM等手段对合成分子筛进行了表征。研究了所合成的分子筛对阳离子红X-5GN的吸附性能,考察了分子筛的投加量、反应环境的pH值、吸附时间等因素对吸附阳离子红X-5GN模拟染料废水的影响。在MCM-49分子筛的投加量为1.4g/L,pH为10,振荡时间为60min的实验条件下,脱色率以及降解率分别达到了69%和70.1%,取得了良好的效果。 展开更多
关键词 谷壳 白炭黑 mcm-49 吸附 阳离子红X-5GN
下载PDF
纳米MCM-49分子筛催化二异丙苯烷基转移反应催化性能研究 被引量:2
20
作者 赵飞 张钰 柳静 《吉林化工学院学报》 CAS 2012年第9期1-5,共5页
采用动态水热合成方法制备了纳米MCM-49分子筛,采用XRD、N2吸附-脱附、SEM和FTIR等手段对其结构和酸性进行了表征,考察了纳米MCM-49分子筛催化二异丙苯与苯烷基转移反应的催化性能.研究结果表明,所合成的分子筛为高结晶度的纳米MCM-49... 采用动态水热合成方法制备了纳米MCM-49分子筛,采用XRD、N2吸附-脱附、SEM和FTIR等手段对其结构和酸性进行了表征,考察了纳米MCM-49分子筛催化二异丙苯与苯烷基转移反应的催化性能.研究结果表明,所合成的分子筛为高结晶度的纳米MCM-49分子筛.在二异丙苯与苯的烷基转移反应中,适当提高反应温度、降低空速、降低分子筛硅铝比有利于提高二异丙苯转化率和异丙苯收率.在烷基转移反应温度为200℃,二异丙苯空速为2 h-1条件下,二异丙苯转化率达到86.51%,异丙苯收率接近95%. 展开更多
关键词 纳米mcm-49分子筛 二异丙苯 烷基转移 催化性能
下载PDF
上一页 1 2 38 下一页 到第
使用帮助 返回顶部