K改性β-Mo2C催化剂CO加氢合成低碳混合醇

考察了K/β-Mo2C催化剂CO加氢合成低碳混合醇的性能,发现K改性使β-Mo2C催化剂的选择性发生显著变化.β-Mo2C催化剂CO加氢的产物主要为C1～C4烷烃,K改性后β-Mo2C催化剂上产物主要为C1～C5低碳醇,同时高级醇(C2+ OH)的选择性明显提高,但CO转化率有所降低.通过对碱金属K的添加水平进行考察,发现当K与Mo摩尔比为0.2时,总醇选择性达到极大值,低碳醇的时空收率达到1.22g/(mL·h).产物中烷烃符合线性A-S-F分布曲线,而醇分布曲线中出现甲醇负偏离.K助剂的加入有效的促进了C1OH到C2OH的链增长步骤,这可能与K/β-Mo2C催化剂中K-Mo-C新相的生成有关.

K改性β-Mo_2C催化剂CO加氢合成低碳混合醇的研究

制备系列K改性的β-Mo2C催化剂并对其CO加氢合成低碳混合醇性能进行了考察。结果表明，K改性使β-Mo2C催化剂的c0加氢选择性发生显著变化。β-Mo2C催化剂CO加氢的产物主要为C1～C4烷烃，经K改性后β-Mo2C催化剂上产物主要为C1～C5低碳醇，其中高级醇（C2，OH）选择性可达到33．78％。通过对碱金属质量分数的考察发现，当K／Mo（原子比）为0．2时，总醇选择性达到最大值，低碳醇的时空收率达到0．12g／（mL·h^-1）。β-Mo2C催化剂上醇烃产物均符合线性Anderson-Schultz-Flory（A-S-F）分布曲线，而K改性β-Mo2C催化剂上醇产物为独特的甲醇负偏离A-S-F分布。可见，K助剂的加入有效促进了低碳醇的形成，尤其是促进了C1OH到C2OH的链增长步骤。

K含量对纳米K/Fe/β-Mo_2C催化剂CO加氢反应性能的影响

以柠檬酸(CA)为络合剂,采用溶胶-凝胶法制备了K/Fe/β-Mo2C催化剂前驱体,将该前驱体在Ar气氛下程序升温碳化制备了纳米尺寸的K/Fe/β-Mo2C催化剂。考察了K含量对K/Fe/β-Mo2C催化剂织构及CO加氢反应性能的影响。结果表明,K助剂的引入促进了催化剂中β-Mo2C晶粒的长大,适量的K提高了催化剂的比表面积,提高了催化剂的活性和低碳醇选择性,但是过量K助剂的引入在催化剂表面形成了惰性的K2MoO4和K2Mo2O7,覆盖了部分活性中心,降低了催化剂的活性和低碳醇选择性。

K改性Ni/β-Mo_2C催化剂用于CO加氢反应研究

采用溶胶凝胶法及程序升温碳化法制备了K改性的Ni/β-Mo2C催化剂,通过XRD、N2吸附-脱附分析和TEM等手段表征了催化剂的织构特征。考察了K含量对Ni/β-Mo2C催化剂CO加氢合成低碳醇反应性能的影响。实验结果表明:K改性Ni/β-Mo2C具有较高的CO加氢反应活性,产物以C1-4烷烃为主;适量K助剂的引入能大大提高催化剂的比表面积,有利于提高催化剂的合成低碳醇能力;过量K助剂的引入降低了催化剂的比表面积且与Mo形成了惰性的K2Mo O4,降低了催化剂的活性。

纳米β-Mo_2C催化剂的制备及K改性对合成低碳醇反应性能的影响

以柠檬酸为络合剂,采用溶胶-凝胶法及程序升温碳化法制备了纳米β-Mo2C催化剂,适宜的碳化温度为（650 ～700）℃.考察了K含量对K/β-Mo2C催化剂织构及CO加氢反应性能的影响,结果表明,适量K助剂的加入能提高催化剂的比表面积和合成醇选择性,过量K助剂与Mo6＋物种形成了惰性的钼酸盐（K2MoO4和/或K2 Mo2 O7）,该钼酸盐可能覆盖了CO加氢反应的活性中心,降低了β-Mo2C催化剂的CO加氢反应活性;K含量对总醇收率和C2 ＋OH选择性的影响呈火山型变化规律,K与Mo物质的量比最佳为0.2～0.4.