担载γ-MoN_xC_y的活性半焦在甲烷化反应中的应用

一定比例的六次甲基四胺(HMT)和钼酸铵(AHM)反应生成络合物,将络合物简单焙烧,成功制备了β-Mo_2C.将上述络合物与霍林河(HLH)脱灰煤机械混合后热解,在煤热解的同时,原位生成担载γ-MoN_xC_y的活性半焦(ASC).采用XRD,SEM,HRTEM和元素分析等方法对催化剂进行表征,并对其在甲烷化反应中的催化行为进行考察.结果表明:尽管β-Mo_2C的CO转化率较高,但CH_4选择性较低且活性不够稳定;而在担载γ-MoN_xC_y的活性半焦中,由于活性半焦提高了金属活性组分Mo的分散度及C部分取代N所造成的晶格畸变提高了催化剂本身的催化活性,两者共同作用使单位质量Mo上CO转化速率由β-Mo_2C的2.22mol/(h·g)增加到17.47mol/(h·g),同时CH_4选择性由β-Mo_2C的33.52%(质量分数,下同)增加到49.54%.担载γ-MoN_xC_y的活性半焦在合成气气氛下实现了煤催化加氢热解与甲烷化反应的耦合.