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用于一氧化碳选择性甲烷化的钌、铼基催化剂
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《齐鲁石油化工》 2018年第2期147-147,共1页
用于含氢气和二氧化碳的重整气选择性甲烷化脱除一氧化碳的催化活性组合物,组合物包含负载于裁体材料上的至少一种选自钌、铑、镍和钴的元素作为活性组分,铼作为掺杂剂。催化剂优选用于在100-300℃的温度范围内进行甲烷化反应用于生... 用于含氢气和二氧化碳的重整气选择性甲烷化脱除一氧化碳的催化活性组合物,组合物包含负载于裁体材料上的至少一种选自钌、铑、镍和钴的元素作为活性组分,铼作为掺杂剂。催化剂优选用于在100-300℃的温度范围内进行甲烷化反应用于生产燃料电池用的氢气。 展开更多
关键词 一氧化碳 甲烷 活性 氧化碳 活性组分
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富氢重整气中微量一氧化碳的选择性催化甲烷化 被引量:9
2
作者 刘其海 莫欣满 +1 位作者 董新法 林维明 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2007年第5期58-62,67,共6页
质子交换膜燃料电池已成为汽油内燃机动力最具竞争力的洁净取代动力源,其所用的富氢重整气中微量的CO对电池电极的毒化作用会严重降低燃料电池的效率。文章对采用选择性甲烷化法去除富氢重整气中微量CO的催化剂的研究现状进行了综述,简... 质子交换膜燃料电池已成为汽油内燃机动力最具竞争力的洁净取代动力源,其所用的富氢重整气中微量的CO对电池电极的毒化作用会严重降低燃料电池的效率。文章对采用选择性甲烷化法去除富氢重整气中微量CO的催化剂的研究现状进行了综述,简述了载体和改性助剂对催化剂性能的影响,并阐述了CO和CO2甲烷化过程机理的差异。 展开更多
关键词 富氢重整气 一氧化碳 选择性甲烷
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一氧化碳与氯甲烷高选择性制取芳烃新策略
3
《大氮肥》 CAS 2022年第2期80-80,共1页
近日,中科院大连化物所研究人员在CO与小分子化合物定向转化研究中取得新进展。研究发现,以HZSM-5为催化剂时CO的引入可以显著提高芳烃,尤其是BTX(苯、甲苯、二甲苯)的选择性。在2.0 MPa、400℃反应条件下,芳烃和BTX选择性分别由39.0%和... 近日,中科院大连化物所研究人员在CO与小分子化合物定向转化研究中取得新进展。研究发现,以HZSM-5为催化剂时CO的引入可以显著提高芳烃,尤其是BTX(苯、甲苯、二甲苯)的选择性。在2.0 MPa、400℃反应条件下,芳烃和BTX选择性分别由39.0%和17.7%增长到79.3%和48.0%,进一步优化条件,芳烃和BTX选择性可分别达到82.2%和60%,这也是迄今报道的氯甲烷制芳烃选择性的最高值。 展开更多
关键词 甲烷 选择性 小分子合物 一氧化碳 二甲苯 BTX 芳烃 定向转
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α-Ni/γ-Al_2O_3催化剂催化一氧化碳甲烷化反应的研究 被引量:21
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作者 马胜利 谭猗生 +1 位作者 张清德 韩怡卓 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第6期1-3,共3页
在连续流动固定床装置上考察了α-Ni/γ-Al2O3催化剂制备方法和反应空速对一氧化碳甲烷化反应的影响。与其他方法制备的催化剂相比,采用研混还原法制备的催化剂活性较高,在n(CO):n(H2)=1:3、常压、593K及空速2500h-1反应条件下,研混还... 在连续流动固定床装置上考察了α-Ni/γ-Al2O3催化剂制备方法和反应空速对一氧化碳甲烷化反应的影响。与其他方法制备的催化剂相比,采用研混还原法制备的催化剂活性较高,在n(CO):n(H2)=1:3、常压、593K及空速2500h-1反应条件下,研混还原法制备的w(Ni)为15%的α-Ni/γ-Al2O3催化剂催化一氧化碳合成甲烷的选择性达90%以上,一氧化碳的转化率接近100%。采用BET、XRD及TEM等技术对催化剂进行了表征。 展开更多
关键词 一氧化碳 甲烷 镍催
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一氧化碳甲烷化反应的研究进展 被引量:6
5
作者 史俊高 田原宇 +1 位作者 刘霞 邢仕杰 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2012年第7期43-46,48,共5页
介绍了甲烷化反应的发展历程,分析了CO甲烷化的反应机理,详细综述了国内外甲烷化催化剂载体、活性组分和助剂的研究现状,最后提出了催化剂的发展趋势和甲烷化反应面临的机遇和挑战。
关键词 一氧化碳 甲烷
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复合载体镍基催化剂的一氧化碳甲烷化反应研究 被引量:10
6
作者 郑荣兵 徐新良 +1 位作者 徐亚荣 王吉德 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 2011年第4期339-342,323,共4页
本文分别以沉淀法和共沉淀法制备三氧化二铝载体及不同铝钛比的复合载体;用浸渍法负载活性组分镍,再通过一氧化碳甲烷化反应考察其催化性能。结果表明,Ni的最佳担载量是15%(w),高TiO2含量复合载体制备的催化剂的活性和选择性最佳,其中... 本文分别以沉淀法和共沉淀法制备三氧化二铝载体及不同铝钛比的复合载体;用浸渍法负载活性组分镍,再通过一氧化碳甲烷化反应考察其催化性能。结果表明,Ni的最佳担载量是15%(w),高TiO2含量复合载体制备的催化剂的活性和选择性最佳,其中催化剂15%Ni/60%Al2O3-40%TiO2的CO转化率在90%以上,CH4选择性达到100%。在320℃~440℃范围内,催化剂活性随温度升高而提高。在空速为5 000h-1~15 000h-1范围内,随着空速的增大催化剂活性降低。 展开更多
关键词 一氧化碳 甲烷 镍催 铝钛复合载体
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一氧化碳甲烷化反应研究 被引量:7
7
作者 陈绍谦 《化学研究与应用》 CAS CSCD 1998年第2期154-158,共5页
在Ni催化剂上研究了CO的甲烷化反应。结果表明,在Ⅰ型催化剂上和Ⅱ型催化剂上,分别存在一种及两种CO加氢生成甲烷的活性中心。甲烷化在两种催化剂上以表面碳机理进行。计算了CO甲烷化反应的脱附活化能。
关键词 甲烷 TPSR 一氧化碳 镍催
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添加氧化镧对镍催化剂上一氧化碳甲烷化反应的影响
8
作者 林振锟 任韶玲 庞礼 《中国稀土学报》 CAS CSCD 北大核心 1989年第2期29-34,共6页
用脉冲热重差热法及程序升温脱附法研究了添加氧化镧对镍催化剂催化一氧化碳甲烷化反应的影响。结果表明,氧化镧对氧化镍的还原温度没有显著影响。它使无载体的镍催化剂的金属镍表面积稍有降低,但可使Ni/γ-Al_2O_3的镍表面积增加。氧... 用脉冲热重差热法及程序升温脱附法研究了添加氧化镧对镍催化剂催化一氧化碳甲烷化反应的影响。结果表明,氧化镧对氧化镍的还原温度没有显著影响。它使无载体的镍催化剂的金属镍表面积稍有降低,但可使Ni/γ-Al_2O_3的镍表面积增加。氧化镧使吸附在镍上的一氧化碳发生解离和岐化反应能力增加,但使氢在镍上的吸附强度减弱。由这两种作用的综合结果,使得添加氧化镧之后的镍催化剂对一氧化碳甲烷化催化反应的转化频率没有显著变化。 展开更多
关键词 氧化 镍催 一氧化碳 甲烷
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Ni/W-Al_(2)O_(3)催化剂在富氢气体中CO选择性甲烷化的研究
9
作者 夏勇辉 沈卫华 +1 位作者 王杰 方云进 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第6期150-154,共5页
采用等体积浸渍法在Ni基催化剂上添加W助剂制备Ni/W-Al_(2)O_(3)催化剂,探究Ni负载量、W摩尔分数和焙烧温度对催化剂CO选择性甲烷化的影响。利用XRD、N_(2)-物理吸附、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD、CO_(2)-TPD、TEM等对催化剂进行表征。结果... 采用等体积浸渍法在Ni基催化剂上添加W助剂制备Ni/W-Al_(2)O_(3)催化剂,探究Ni负载量、W摩尔分数和焙烧温度对催化剂CO选择性甲烷化的影响。利用XRD、N_(2)-物理吸附、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD、CO_(2)-TPD、TEM等对催化剂进行表征。结果表明,有W的催化剂在低温下活性很差,不能提高活性。在Ni负载量为20%、W摩尔分数为0.05、焙烧温度为900℃、空速为4800 h^(-1)的条件下,反应温度在207~339℃范围内,20%Ni/0.05W-Al_(2)O_(3)-900℃催化剂能使CO出口体积分数始终小于10μL/L,CH_(4)出口体积分数小于2%。 展开更多
关键词 CO脱除 CO选择性甲烷 NI基催 W助剂 Al_(2)O_(3)载体
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微通道反应器内Ni-Ru/ZrO_2催化剂上CO选择性甲烷化 被引量:5
10
作者 刘文跃 董新法 林维明 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第7期711-715,共5页
利用微通道反应器,对富氢重整气在Ni-Ru/ZrO2催化剂上的CO选择性甲烷化反应进行了研究;考察了反应温度、原料气中CO含量和CO2含量对Ni-Ru/ZrO2催化剂活性的影响,并考察了Ni-Ru/ZrO2催化剂的稳定性。实验结果表明,在微通道反应器中,Ni-Ru... 利用微通道反应器,对富氢重整气在Ni-Ru/ZrO2催化剂上的CO选择性甲烷化反应进行了研究;考察了反应温度、原料气中CO含量和CO2含量对Ni-Ru/ZrO2催化剂活性的影响,并考察了Ni-Ru/ZrO2催化剂的稳定性。实验结果表明,在微通道反应器中,Ni-Ru/ZrO2催化剂对CO选择性甲烷化反应具有良好的活性,当原料气中CO体积分数不大于1.0%时,在260~300℃内可将CO出口体积分数降至1×10-4以下;CO出口体积分数的最低值随原料气中CO含量的增加而增大,当原料气中CO含量增加到一定程度时,需采用温度梯级甲烷化法才能将CO出口体积分数降至1×10-4以下;120h的稳定性实验结果表明,Ni-Ru/ZrO2催化剂具有良好的稳定性,CO转化率均保持在99.50%以上。 展开更多
关键词 一氧化碳选择性甲烷化 富氢原料气 镍-钌催 微通道反应器 脱除一氧化碳
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纳米ZrO_2负载Ni催化剂催化CO选择性甲烷化 被引量:21
11
作者 莫欣满 董新法 +1 位作者 刘其海 林维明 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第7期656-661,共6页
利用表面活性剂辅助模板机理,结合水热法合成出纳米有序的多孔 ZrO_2载体,采用等体积浸渍法制备了 Ni/ZrO_2催化剂;采用固定床微反装置评价了 Ni/ZrO_2催化剂对富氢气体中低含量 CO 选择性甲烷化反应的催化性能;采用 X 射线衍射和程序... 利用表面活性剂辅助模板机理,结合水热法合成出纳米有序的多孔 ZrO_2载体,采用等体积浸渍法制备了 Ni/ZrO_2催化剂;采用固定床微反装置评价了 Ni/ZrO_2催化剂对富氢气体中低含量 CO 选择性甲烷化反应的催化性能;采用 X 射线衍射和程序升温还原等方法对载体和催化剂进行了表征。实验结果表明,利用模板剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)制备的 ZrO_2载体再负载质量分数4%Ni 的 Ni/ZrO_2催化剂具有优异的催化活性,可将 CO 体积分数从1.1%降至0.01%以下,且该催化剂在220~260℃内均能保持较高的活性和选择性。表征结果显示,以 CTAB 为模板剂制备的多孔性纳米 ZrO_2具备优良的载体性能,能促进活性组分 Ni 的分散,载体与活性组分 Ni 之间存在较强的相互作用,提高了催化剂的活性。 展开更多
关键词 纳米氧化 富氢气体 一氧化碳 选择性甲烷
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富氢气氛下CO选择性甲烷化反应行为及工艺条件 被引量:9
12
作者 单译 郭瓦力 +2 位作者 吕海丽 孙业涛 宋焱 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第2期14-16,22,共4页
在采用溶胶-凝胶法制备镍基催化剂的基础上研究富氢气氛下CO选择性甲烷化反应行为及工艺条件;考察了反应温度和空速对富氢气氛下CO选择性甲烷化工艺的影响,并通过正交实验确定了相对较适宜的工艺条件。在反应温度为280℃,空速为1800h-1... 在采用溶胶-凝胶法制备镍基催化剂的基础上研究富氢气氛下CO选择性甲烷化反应行为及工艺条件;考察了反应温度和空速对富氢气氛下CO选择性甲烷化工艺的影响,并通过正交实验确定了相对较适宜的工艺条件。在反应温度为280℃,空速为1800h-1的条件下,CO可以降至0,H2对CO选择性大于96%。完全可以满足质子交换膜燃料电池对氢源的要求。 展开更多
关键词 氢气 一氧化碳脱除 选择性甲烷 工艺条件 燃料电池
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泡沫金属微反应器内富氢重整气中CO选择性甲烷化 被引量:9
13
作者 高军 董新法 林维明 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第3期337-342,共6页
在微反应器中,用泡沫金属镍为载体负载4Ni-2Ru/ZrO2双金属催化剂,用于选择性甲烷化去除富氢重整气中的CO。考察了催化剂负载方法、焙烧温度和空速等对CO选择性甲烷化的影响,借助X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR)等手段对催化... 在微反应器中,用泡沫金属镍为载体负载4Ni-2Ru/ZrO2双金属催化剂,用于选择性甲烷化去除富氢重整气中的CO。考察了催化剂负载方法、焙烧温度和空速等对CO选择性甲烷化的影响,借助X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR)等手段对催化剂制备方法与催化性能的关系进行了探讨。结果表明,直接将4Ni-2Ru/ZrO2催化剂涂布在泡沫镍片上,350℃下焙烧,反应温度为260℃,空速为2 000 h-1-6 000 h-1,可将富氢转化气中CO降至30×10^-6以下,其中空速为5 000 h-1,可将CO出口浓度降至7×10^-6,CO2的转化率低于1.5%。反应温度在260℃-300℃,CO的转化率在99.6%以上,CO出口浓度在50×10^-6以下。 展开更多
关键词 选择性甲烷 微反应器 泡沫镍
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微通道反应器内CO的选择性甲烷化净化 被引量:4
14
作者 董新法 刘文跃 +1 位作者 高军 林维明 《华南理工大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第12期44-48,69,共6页
为了有效去除富氢重整气体中少量的CO,将4 Ni-2Ru/ZrO_2双金属催化剂均匀涂布到微通道反应器中,运用CO选择性甲烷化方法来净化CO.考察了焙烧温度、催化剂的涂布方法、CTAB/Zr摩尔比和空速对催化剂性能的影响.实验结果表明:CTAB/Zr的摩... 为了有效去除富氢重整气体中少量的CO,将4 Ni-2Ru/ZrO_2双金属催化剂均匀涂布到微通道反应器中,运用CO选择性甲烷化方法来净化CO.考察了焙烧温度、催化剂的涂布方法、CTAB/Zr摩尔比和空速对催化剂性能的影响.实验结果表明:CTAB/Zr的摩尔比为0.35、空速为14286h^(-1)、每次涂布催化剂浆液后350℃下焙烧时,所制备的催化剂表现出良好的低温活性,反应温度为260℃时可将CO的出口含量降低到0.001 3%(体积分数);CTAB/Zr摩尔比为0.35、每次涂布浆液后350℃下焙烧的催化剂,适宜的空速范围为13000~20000h^(-1)。 展开更多
关键词 CO净 选择性甲烷 富氢重整气 微通道反应器
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溶胶-凝胶法制备镍基CO选择性甲烷化催化剂 被引量:3
15
作者 单译 郭瓦力 +2 位作者 孙业涛 宋焱 吕海丽 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第2期318-321,326,共5页
提出采用溶胶-凝胶法制备镍基催化剂的工艺,考察了NiO的担载量、焙烧温度等制备条件在氢气纯化中对催化活性的影响,利用SEM、BET等手段对催化剂进行了表征。在一定条件下,CO可以降至0,H2对CO选择性大于99%,完全可以满足质子交换膜燃料... 提出采用溶胶-凝胶法制备镍基催化剂的工艺,考察了NiO的担载量、焙烧温度等制备条件在氢气纯化中对催化活性的影响,利用SEM、BET等手段对催化剂进行了表征。在一定条件下,CO可以降至0,H2对CO选择性大于99%,完全可以满足质子交换膜燃料电池对氢源的要求。 展开更多
关键词 富氢气氛 选择性甲烷 镍基催
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Pt/Al_2O_3整体催化剂上选择性氧化脱除甲醇重整氢源中CO——副反应对CO脱除效果的影响分析 被引量:1
16
作者 周帅林 袁中山 王树东 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第5期637-640,共4页
Due to coexisting of H2, CO2 and H2O with CO in hydrogen-rich gas produced from methanol reforming, the selective CO oxidation is companied with the side reactions of H2 oxidation, as well as CO or CO2 methanation and... Due to coexisting of H2, CO2 and H2O with CO in hydrogen-rich gas produced from methanol reforming, the selective CO oxidation is companied with the side reactions of H2 oxidation, as well as CO or CO2 methanation and reverse water-gas shift reaction(RWGS). This paper investigated the effects of the above side reactions on the selective CO oxidation over a 0.5% Pt/Al2O3 monolithic catalyst. The results showed that after 50% H2 is added into the reactants, the highest CO conversion is only 98.3% at 180℃ when the feed molar ratio of O2 to CO is 1, and the corresponding outlet CO concentration is 180×10 -6 . Adding 50% H2 into the reactants accelerate CO oxidation at low temperatures; the catalyst active reaction temperature window shifts down about 40℃ . CO produced from RWGS is 80×10 -6 at 200℃ indicating that the effect of RWGS on selective CO oxidation becomes obvious at temperatures higher than 200℃. On the other side, CO or CO2 methanation does not take place even at 300℃ under current conditions and has little effects on the selective CO oxidation. 展开更多
关键词 选择性氧化 副反应 H2氧化 甲烷 逆水煤气变换反应
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CO选择性甲烷化的研究进展 被引量:4
17
作者 纪子柯 包成 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第1期120-132,共13页
CO选择性甲烷化被认为是适用于低温燃料电池的、最具发展潜力的CO深度去除技术,而该技术大规模应用的关键在于高性能负载型催化剂的开发。本文综述了近些年来CO选择性甲烷化的研究进展,以催化剂的选取和评判标准为起点,着重论述了CO和CO... CO选择性甲烷化被认为是适用于低温燃料电池的、最具发展潜力的CO深度去除技术,而该技术大规模应用的关键在于高性能负载型催化剂的开发。本文综述了近些年来CO选择性甲烷化的研究进展,以催化剂的选取和评判标准为起点,着重论述了CO和CO_(2)甲烷化的反应机理、粒径效应以及载体和助剂对催化剂活性和选择性的影响,最后总结了CO选择性甲烷化的研究并对未来的研究方向进行了展望。分析表明,选取合适的活性组分负载量以及载体和助剂可以大幅度提高催化剂的CO甲烷化活性,而通过氯离子改性以及Ru-Ni双金属的制备来控制金属-载体作用界面则是提高催化剂CO甲烷化选择性的关键。指出对甲烷化反应机理的研究和具有长期稳定性催化剂的开发是未来CO选择性甲烷化研究的重点。 展开更多
关键词 CO选择性甲烷 反应机理 活性 粒径效应 载体
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CO选择性甲烷化催化剂研究进展 被引量:5
18
作者 王志彬 杜娟 孙树英 《工业催化》 CAS 2017年第3期13-17,共5页
经过重整反应等制备的富氢气体中通常含有微量CO,当其用于质子交换膜燃料电池或合成氨反应时,导致活性组分中毒而失活。采用CO选择性甲烷化反应可将CO去除,具有广阔的应用前景。综述富氢气体中CO选择性甲烷化催化剂研究进展,重点包括Ru... 经过重整反应等制备的富氢气体中通常含有微量CO,当其用于质子交换膜燃料电池或合成氨反应时,导致活性组分中毒而失活。采用CO选择性甲烷化反应可将CO去除,具有广阔的应用前景。综述富氢气体中CO选择性甲烷化催化剂研究进展,重点包括Ru基催化剂、Ni基催化剂以及Ru-Ni双金属催化剂。 展开更多
关键词 剂工程 CO选择性甲烷 富氢气氛 Ru基催 NI基催 Ru-Ni双金属催
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前驱体对Ru/CeO2-ZrO2-Al2O3催化剂CO选择性甲烷化的影响
19
作者 堵俊俊 刘鹏翔 +1 位作者 王靖超 高珠 《工业催化》 CAS 2020年第1期45-49,共5页
以CeO2-ZrO2-Al2O3复合氧化物为载体,采用分步等体积浸渍法制备了不同Ru负载量及不同Ru前驱体的催化剂,并考察了这些因素对催化剂CO选择性甲烷化活性及为燃料电池供氢操作温度窗口的影响。结果表明,Ru负载量为1%的催化剂具有较好的CO选... 以CeO2-ZrO2-Al2O3复合氧化物为载体,采用分步等体积浸渍法制备了不同Ru负载量及不同Ru前驱体的催化剂,并考察了这些因素对催化剂CO选择性甲烷化活性及为燃料电池供氢操作温度窗口的影响。结果表明,Ru负载量为1%的催化剂具有较好的CO选择性甲烷化活性及最宽的操作温度窗口;以Ru(NO)(NO3)3为前驱体制备的催化剂,Ru金属分散度较差,低温CO甲烷化活性较低,高温CO甲烷化选择性较差,操作温度窗口仅为15℃;以RuCl3·xH2O为前驱体制备的催化剂具有良好的CO选择性、甲烷化活性及60℃操作温度窗口,且水洗除氯操作对催化剂性能影响不明显。 展开更多
关键词 剂工程 CO选择性甲烷 CeO2-ZrO2-Al2O3复合载体 Ru前驱体
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复合氧化物载体对镍基催化剂上CO甲烷化反应性能的影响(英文) 被引量:18
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作者 张罕 董云芸 +1 位作者 方维平 连奕新 《催化学报》 CSCD 北大核心 2013年第2期330-335,共6页
采用改良的粉末混合法制备了系列经过其它金属氧化物改性的NiO/Al2O3催化剂,并运用X射线衍射、透射电子显微镜、N2低温物理吸附-脱附、程序升温还原、程序升温脱附、拉曼以及X射线光电子能谱对催化剂进行了表征.结果显示,在300~700oC经... 采用改良的粉末混合法制备了系列经过其它金属氧化物改性的NiO/Al2O3催化剂,并运用X射线衍射、透射电子显微镜、N2低温物理吸附-脱附、程序升温还原、程序升温脱附、拉曼以及X射线光电子能谱对催化剂进行了表征.结果显示,在300~700oC经MgO修饰的NiO/Al2O3催化剂上CO甲烷化反应活性比NiO/ZrO2-Al2O3和NiO/SiO2-Al2O3的高.另一金属氧化物的加入削弱了NiO/Al2O3催化剂中Ni-Al间相互作用,形成更多的活性Ni物种,从而促进了反应的进行. 展开更多
关键词 一氧化碳 甲烷 镍基催 合成气 复合氧化物载体
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