上甸子区域本底站大气痕量活性气体的变化规律

利用TE公司C系列气体监测仪,于2005年1月1日—12月31日,在北京上甸子区域大气本底站连续观测SO2,CO,NO-NO2-NOx和O3的浓度.分析了晴天、雨天、霾天和沙尘天气条件下,不同气体的变化特征及影响因素.结果表明:(1)痕量活性气体在不同天气条件下具有不同的浓度及日变化特征,晴天和雨天日变化最小,而霾天日变化最大;(2)风向和风速是影响上甸子气体浓度变化的重要因素,同时,夏季降水对SO2和NOx的去除作用较为明显;(3)上甸子O3白天最大值与夜间最小值的比值低于4,远低于城区,不利于光化学污染的形成.

北京上甸子区域大气本底站HCFC-22在线观测研究

2007年4月～2008年3月,利用GC-ECD在线观测系统,在北京上甸子区域大气本底站开展了HCFC-22在线观测,讨论了北京上甸子站HCFC-22浓度水平并初步分析其影响因素.该站大气HCFC-22浓度(摩尔分数,下同)为(278.1±113.6)×10-12.利用逐步逼近回归法进行本底值筛分,本底浓度为(199.5±5.1)×10-12,与北半球同纬度带Mace Head和TrinidadHead本底站观测结果基本一致;非本底浓度为(312.1±121.0)×10-12,出现频率69.8%,表明该站受到较强HCFC-22排放源及输送的影响.上甸子站HCFC-22本底浓度季节变化不明显,但非本底浓度呈现夏高冬低的特点,平均非本底浓度最高月(7月)比最低月(1月)高100.9×10-12,与HCFC-22排放的季节性有关.结合风向分析,该站西南扇区平均浓度(327.3×10-12)比东北扇区(236.2×10-12)高91.1×10-12.HCFC-22高浓度水平主要由W-WSW-SW方向贡献引起,NNE-N-NE方向则使得全年HCFC-22浓度水平明显降低.

北京上甸子区域大气本底站甲基氯仿在线观测研究

利用GC-ECD在线观测系统,在北京上甸子区域大气本底站开展了甲基氯仿（CH3CCl3）2年在线观测,利用逐步逼近回归法进行本底值筛分,讨论了上甸子站CH3CCl3浓度水平及其变化趋势.该站2009年和2010年的年均大气CH3CCl3本底浓度（摩尔分数,下同）分别为（9.03±0.53）×10^-12和（7.73±0.47）×10^-12,本底数据出现频率为61.1%（2009年）和60.4%（2010年）.上甸子站CH3CCl3浓度水平与北半球同纬度带本底站观测结果基本一致,低于文献报道的2001-2005年间我国华南区域和城市观测的结果.观测期间本底浓度呈下降趋势,下降率为1.39×10^-12a^-1.结合风向分析,该站CH3CCl3平均浓度最高的风向来自西南扇区,而平均浓度最低的风向来自东北扇区,不同风向的浓度差值分别为0.77×10^-12（2009年）和0.52×10^-12（2010年）.2010年各风向CH3CCl3平均浓度比2009年降低1.03×10^-12^-1.68×10^-12.

北京上甸子区域大气本底站四氯化碳(CCl_4)在线观测

利用自组装GC-ECD系统在北京上甸子区域大气本底站开展大气四氯化碳(CCl4)摩尔分数在线观测.2007年4月～2008年3月期间,该站CCl4本底摩尔分数(89.4±0.7)×10-12,与北半球同纬度带Mace Head和Trinidad Head本底站观测结果基本一致;非本底摩尔分数(94.7±5.1)×10-12,出现频率63.6%,表明该站也能捕捉到高摩尔分数CCl4空气团输送信息;CCl4本底摩尔分数变化较小,且没有明显的季节变化;非本底摩尔分数呈现夏高冬低的特点,平均非本底摩尔分数最高月份(6月)比最低月份(1月)高7.6×10-12.应用CO比值相关法初步估算2007年4月～2008年3月我国CCl4排放量约4.7kt·a-1,与文献报道Bottom-up方法估算我国同期CCl4排放量接近;CO比值相关法估算CCl4排放量的不确定性主要来自同源假设及观测站代表性.

上甸子本底站卤代温室气体大气浓度短期波动的个例分析

利用轨迹分析法、印痕分析和流场分析法,结合上甸子站卤代温室气体H-1301、HCFC-22、CFC-11和SF6在线浓度观测数据,选取2012年9月7—12日上甸子测站卤代温室气体浓度短期波动典型个例进行分析。轨迹分析结果表明:7日12时,污染发生前,气团主要来自较远的偏西北、偏北方向,水平输送距离长,移动迅速,垂直高度高,对应的卤代温室气体浓度偏低,H-1301、HCFC-22、CFC-11和SF6的体积分数分别为4×10-12、350×10-12、260×10-12、10×10-12;9、10日有一定比例的气团在测站的偏南区域近地面回旋打转,水平输送距离短,垂直高度低,在边界层内缓慢移动,不利于污染物在边界层内扩散,导致卤代温室气体浓度偏高,对测站浓度的短期抬升贡献较大,9日12时H-1301、HCFC-22、CFC-11的峰值体积分数分别达到45×10-12、1 200×10-12、310×10-12,10日03时SF6的峰值体积分数达到28×10-12;11日西南方向回旋气团消失;12日气团完全来自较远的西北方向且轨迹移动较快。印痕分析与轨迹分析结果一致:7、8日敏感性系数较高区域主要分布在测站以北,9、10日敏感性系数较高区域分布在测站偏南,11、12日测站偏南的敏感性系数较高区域消失。流场分析结果表明:9、10日环流形势有利于污染物在测站区域累积,造成测站浓度的短期抬升。

京津冀与长三角地区氢氯氟碳化物本底特征

基于北京上甸子与浙江临安区域大气本底站2011—2019年氢氯氟碳化物(HCFCs)采样观测数据,开展了京津冀与长三角地区6种HCFCs(HCFC-22、HCFC-141b、HCFC-142b、HCFC-124、HCFC-132b和HCFC-133a)本底特征研究。研究结果表明:临安站HCFCs浓度水平和浓度变率比上甸子站明显更高,尤其是HCFC-133a,其浓度及浓度变率均比上甸子站高1个量级,表明长三角地区HCFCs排放量可能较京津冀地区更大。2个站点HCFCs本底浓度基本一致,差异范围为-6.1%~7.1%。上甸子站本底数据占比为26.4%~69.0%,而临安站本底数据占比不足23%。在《关于消耗臭氧层物质的蒙特利尔议定书》的约束下,2个站点多数HCFCs年均浓度呈下降趋势或变化较小。2个站点HCFC-132b浓度相对较低,但2019年相比2018年有明显升高。结合风向进行分析,发现上甸子站HCFC-22、HCFC-141b、HCFC-142b和HCFC-132b高浓度水平主要由西南扇区(北京城区方向)的WSW、SSW及SW方向贡献,而HCFC-124和HCFC-133a在各风向上的浓度和载荷差异较小。临安站HCFC-124高浓度水平主要由SSE和NNE方向贡献,分别对应金华和湖州方向;其他5种HCFCs的高浓度水平主要由东北扇区的ENE方向贡献,对应杭州城区方向。

2006—2011年间华北本底地区总悬浮颗粒物(TSP)浓度水平和变化趋势

总悬浮颗粒物（TSP）是指悬浮在空气中空气动力学当量直径≤100μm的颗粒物,包括液体、固体或者液体和固体结合存在的,并悬浮在空气介质中的颗粒[1].它主要来源于燃料燃烧时产生的烟尘、生产加工过程中产生的粉尘、建筑和交通扬尘、风沙扬尘以及气态污染物经过物理化学反应在空气中生成的二次颗粒物.

利用FLEXPART模式反演中国区域SF_6排放量

六氟化硫（SF6）是一种长寿命卤代温室气体,被列为《京都议定书》限排物种.随着经济高速发展,中国的SF6排放量受到世界各国的关注.采用传统的＂自下而上＂清单方法估算SF6排放量时,所需排放因子、活动水平数据的准确性和时效性存在较大局限.因此,本文利用拉格朗日粒子扩散模式FLEXPART,结合2009年北京上甸子区域大气本底站SF6浓度观测资料,尝试建立中国区域SF6排放量的反演方法.结果表明,初步反演的2009年中国区域SF6排放量为1.25×103（0.53×1031.97×103）t·a-1,与文献结果相当,源排放量的不确定性从1.05×103t·a-1减小到0.72×103t·a-1.与先验源相比,反演源的相关系数从0.37提高到0.43,均方根误差减小了2.64%.

密云水库区域大气-土-水污染过程复合相关源

采用密云水库15km处WMO区域空气污染本底站——上甸子站1990-2001年降水化学资料，并结合2002-2003年现场科学试验阶段获取的大气干沉降和湿沉降资料，从大气-土-水污染过程的复合相关源角度，综合分析了大气干、湿沉降以及白河沿岸农田、矿区和城镇污染源对密云水库的水质综合影响特征．分析结果表明，该时段密云水库区域大气降水中离子以SO4^2-，NO3^-，NH4^＋和Ca^2＋为主；密云水库湿酸沉降量夏半年（4-9月）大于冬半年（10-3月），其年际变化呈上升趋势，年平均达1038．45t，最高年份（1996）达1766．31t，最低年份（1994）为604．02t；密云水库区域大气降水pH的多年平均值为5．20，降水呈弱酸性，pH值年际变化呈下降趋势．密云水库水体不同深层的pH值均大于7．0．pH值垂直和水平空间分布呈非均一性特征，同一区域pH值随水深呈下降趋势；2002年和2003年密云水库降尘量分别为13513．08t和3577．64t，春季降尘量为全年之首，分别占其全年的61．91％和44．56％．由于大气干、湿沉降中含有多种重金属元素及有害元素，它们可能在一定程度上对库水富营养化、潜在重金属污染以及库水酸化起“加剧”作用．上述综合分析结果揭示出密云水库区域大气．土．水污染过程复合相关源特征及其多圈层相互作用效应．另外，夏季（雨季）是局地土壤污染源由于受暴雨或强降水冲刷后通过入库水系山谷坡地汇流，引起区域性大气-土-水连锁污染过程，导致水库或河流水质污染．统计分析亦发现密云水库水质污染可能与水库周边及上游局部区域降水冲刷和汇流因素相关．水库污染物浓度变化与水库上游局地区域降水量呈较显著的相关，这些相关特征揭示了水库水质污染过程大气-土-水多圈层相互作用效应．提出了水库污染复合相关源分析法观点及其追踪入库水系上游污染源空间分布技术途径．