上甸子区域大气本底站NO 2柱浓度光谱反演及其变化特征

为了探究京津冀本底浓度地区NO_2 这一重要空气污染物的变化特征,采用多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)在上甸子区域大气本底站开展了太阳散射光谱观测以及NO_2 柱浓度反演研究。在NO_2 的405～430nm特征谱段进行了定量光谱解析,并通过几何近似法计算了2009年7～9月NO_2 对流层垂直柱浓度(VCD_(trop))。观测期间NO_2 VCD_(trop)平均值和最大值分别为5.43×10^(15)和7.15×10^(16) molec·cm^(-2)。NO_2 VCD_(trop)日均值浓度水平较低,但总体上有上升趋势。NO_2 VCD_(trop)变化过程与风速风向关系密切:西南风时风速越小NO_2 VCD_(trop)越低,东北风对NO_2 VCD_(trop)有扩散稀释作用。NO_2 VCD_(trop)日变化形态总体上呈现为中午时段低、早晚较高的特征,并且傍晚峰值比早间峰值略高。上甸子站NO_2 VCD_(trop)浓度水平和日变化幅度相比北京城区同期观测结果明显偏小。NO_2 VCD_(trop)变化特征与河北香河和固城等污染相对较轻站点观测到的变化特征相一致。总之,MAX-DOAS能够有效监测区域本底大气的NO_2 VCD_(trop),其变化特征与工业和交通排放、大气光化学过程、大气传输等复杂因素有关,还需积累更多数据和深入研究。

北京上甸子区域大气本底站HCFC-22在线观测研究

2007年4月～2008年3月,利用GC-ECD在线观测系统,在北京上甸子区域大气本底站开展了HCFC-22在线观测,讨论了北京上甸子站HCFC-22浓度水平并初步分析其影响因素.该站大气HCFC-22浓度(摩尔分数,下同)为(278.1±113.6)×10-12.利用逐步逼近回归法进行本底值筛分,本底浓度为(199.5±5.1)×10-12,与北半球同纬度带Mace Head和TrinidadHead本底站观测结果基本一致;非本底浓度为(312.1±121.0)×10-12,出现频率69.8%,表明该站受到较强HCFC-22排放源及输送的影响.上甸子站HCFC-22本底浓度季节变化不明显,但非本底浓度呈现夏高冬低的特点,平均非本底浓度最高月(7月)比最低月(1月)高100.9×10-12,与HCFC-22排放的季节性有关.结合风向分析,该站西南扇区平均浓度(327.3×10-12)比东北扇区(236.2×10-12)高91.1×10-12.HCFC-22高浓度水平主要由W-WSW-SW方向贡献引起,NNE-N-NE方向则使得全年HCFC-22浓度水平明显降低.

北京上甸子区域大气本底站甲基氯仿在线观测研究

利用GC-ECD在线观测系统,在北京上甸子区域大气本底站开展了甲基氯仿（CH3CCl3）2年在线观测,利用逐步逼近回归法进行本底值筛分,讨论了上甸子站CH3CCl3浓度水平及其变化趋势.该站2009年和2010年的年均大气CH3CCl3本底浓度（摩尔分数,下同）分别为（9.03±0.53）×10^-12和（7.73±0.47）×10^-12,本底数据出现频率为61.1%（2009年）和60.4%（2010年）.上甸子站CH3CCl3浓度水平与北半球同纬度带本底站观测结果基本一致,低于文献报道的2001-2005年间我国华南区域和城市观测的结果.观测期间本底浓度呈下降趋势,下降率为1.39×10^-12a^-1.结合风向分析,该站CH3CCl3平均浓度最高的风向来自西南扇区,而平均浓度最低的风向来自东北扇区,不同风向的浓度差值分别为0.77×10^-12（2009年）和0.52×10^-12（2010年）.2010年各风向CH3CCl3平均浓度比2009年降低1.03×10^-12^-1.68×10^-12.

北京上甸子区域大气本底站四氯化碳(CCl_4)在线观测

利用自组装GC-ECD系统在北京上甸子区域大气本底站开展大气四氯化碳(CCl4)摩尔分数在线观测.2007年4月～2008年3月期间,该站CCl4本底摩尔分数(89.4±0.7)×10-12,与北半球同纬度带Mace Head和Trinidad Head本底站观测结果基本一致;非本底摩尔分数(94.7±5.1)×10-12,出现频率63.6%,表明该站也能捕捉到高摩尔分数CCl4空气团输送信息;CCl4本底摩尔分数变化较小,且没有明显的季节变化;非本底摩尔分数呈现夏高冬低的特点,平均非本底摩尔分数最高月份(6月)比最低月份(1月)高7.6×10-12.应用CO比值相关法初步估算2007年4月～2008年3月我国CCl4排放量约4.7kt·a-1,与文献报道Bottom-up方法估算我国同期CCl4排放量接近;CO比值相关法估算CCl4排放量的不确定性主要来自同源假设及观测站代表性.

上甸子区域本底站大气痕量活性气体的变化规律

利用TE公司C系列气体监测仪,于2005年1月1日—12月31日,在北京上甸子区域大气本底站连续观测SO2,CO,NO-NO2-NOx和O3的浓度.分析了晴天、雨天、霾天和沙尘天气条件下,不同气体的变化特征及影响因素.结果表明:(1)痕量活性气体在不同天气条件下具有不同的浓度及日变化特征,晴天和雨天日变化最小,而霾天日变化最大;(2)风向和风速是影响上甸子气体浓度变化的重要因素,同时,夏季降水对SO2和NOx的去除作用较为明显;(3)上甸子O3白天最大值与夜间最小值的比值低于4,远低于城区,不利于光化学污染的形成.

北京上甸子大气本底站CO_2浓度的源汇区域代表性研究

为研究单个站点观测浓度的源汇区域代表性及所在区域的CO2通量特征,利用大气反转模式FLEXPART模拟确定影响上甸子站观测浓度的气团主要来源,利用Carbon Tracker模式反演CO2浓度和通量的时空分布,并通过数值迭代方法和相关性分析方法获取最优印痕函数阈值,得到影响测站CO2浓度的源汇区域范围.其次,将在线观测CO2浓度筛分为本底和非本底浓度,利用FLEXPART模式追踪测站本底和非本底源区,研究发现,本底和非本底源汇区域明显不同并随季节变化.在印痕函数大于一定阈值的潜在源区内,本底和非本底区域净通量变化趋势差异明显,而且在各通量分支中本底区域化石燃料通量较小、生物圈通量较大,非本底区域化石燃料通量较大、生物圈通量较小.通过反演模式能够定量得到影响测站观测浓度的源汇区域及区域通量特征.

2009-2019年黑龙江龙凤山区域大气本底站CO_(2)浓度变化特征

利用2009—2019年黑龙江龙凤山区域大气本底站CO_(2)浓度长期监测数据,分析了中国东北区域大气本底站CO_(2)浓度的日变化、月变化以及年际变化趋势,探讨了影响龙凤山区域大气本底站CO_(2)浓度的气象驱动因子。结果表明:龙凤山大气本底站CO_(2)浓度日变化表现为在夏季变化幅度最大,其次是秋季,春季次之,冬季变化幅度最小,每日峰值出现在08:00之前,16:00左右出现最低值。CO_(2)浓度月变化表现为最大值出现在1月,平均值约为416.1×10^(-6),最小值出现在7月,平均值为391.1×10^(-6)。CO_(2)浓度季节变化表现为冬季CO_(2)浓度明显高于其他季节,平均值为415.4×10^(-6),夏季出现最低值,其平均值为395.8×10^(-6)。研究期内龙凤山区域大气本底站CO_(2)平均浓度呈现增长趋势,增长率为2.45×10^(-6)/a。龙凤山区域大气本底站春季最大频率风向出现在SSW方向(21.0%),夏季最大频率风向出现在SSW和S方向(23.1%和22.7%),秋季最大频率风向出现在SSW方向(23.4%),冬季风向频率最大值出现在SW方向(31.6%),不同季节CO_(2)浓度高值均出现在北风主导条件下。龙凤山区域大气本底站CO_(2)浓度与温度呈负相关(-0.54),相对湿度与CO_(2)浓度在春季和秋季呈显著负相关(-0.44和-0.55),CO_(2)浓度与风速相关性较小,可能与较高浓度CO_(2)源输送有关。

上甸子大气本底站太阳辐射观测数据的质量评价

采用了基准地面辐射观测网络（BSRN）推荐的辐射观测数据质量评价方法,对2005年上甸子大气本底站太阳辐射观测数据进行了质量评价，并通过分析晴空地面太阳总辐射观测值与计算值之间的均方根误差和变差系数来替换BSRN质量评价方法中的“辐射观测值序列的目视”检验步骤。结果表明，通过前3步检验的直接、散射和地面太阳总辐射数据的百分比，除7月和8月外其他月份均在95%以上；地面向上辐射除3、4、7、8和11月在74.7%-85.5%之间外，其他月份均在91%以上。通过前3步检验的晴空地面太阳总辐射观测值与计算值之间的均方根误差均在23.5W·m^-2以下，除11月和12月外其他月份的变差系数均在0.05以下。

中国区域大气本底站近地面臭氧来源贡献及区域代表性

回顾了关于长距离输送对中国区域本底大气臭氧的影响,以及中国区域大气本底站臭氧变化及其区域代表性两方面的研究进展。来自不同污染源区O_(3)的长距离输送对中国区域O_(3)影响的研究结果分歧较大,贡献最显著的源区和受体地区也存在争议;同时,鲜有研究考虑到平流层对对流层的O_(3)贡献,而这部分贡献在前体物排放很少的本底地区非常重要。中国区域各大气本底观测站分别与其周围一定范围内的区域具有相同的对流层O_(3)柱浓度最大值月份分布,而对与人体健康密切相关的近地面O_(3)区域特征的分析尚未深入开展;鉴于研究方法的局限性,也尚未深入揭示形成O_(3)变化区域特征的复杂成因。基于现有研究进展和不足之处,如何利用全球大气化学-环流模式的示踪模拟结果,定量评估来自全球不同地区的O_(3)对中国本底大气O_(3)的影响,并进一步评估中国区域6个大气本底站近地面O_(3)季节变化的区域代表性,是亟待解决的科学问题。

上甸子本底站卤代温室气体大气浓度短期波动的个例分析

利用轨迹分析法、印痕分析和流场分析法,结合上甸子站卤代温室气体H-1301、HCFC-22、CFC-11和SF6在线浓度观测数据,选取2012年9月7—12日上甸子测站卤代温室气体浓度短期波动典型个例进行分析。轨迹分析结果表明:7日12时,污染发生前,气团主要来自较远的偏西北、偏北方向,水平输送距离长,移动迅速,垂直高度高,对应的卤代温室气体浓度偏低,H-1301、HCFC-22、CFC-11和SF6的体积分数分别为4×10-12、350×10-12、260×10-12、10×10-12;9、10日有一定比例的气团在测站的偏南区域近地面回旋打转,水平输送距离短,垂直高度低,在边界层内缓慢移动,不利于污染物在边界层内扩散,导致卤代温室气体浓度偏高,对测站浓度的短期抬升贡献较大,9日12时H-1301、HCFC-22、CFC-11的峰值体积分数分别达到45×10-12、1 200×10-12、310×10-12,10日03时SF6的峰值体积分数达到28×10-12;11日西南方向回旋气团消失;12日气团完全来自较远的西北方向且轨迹移动较快。印痕分析与轨迹分析结果一致:7、8日敏感性系数较高区域主要分布在测站以北,9、10日敏感性系数较高区域分布在测站偏南,11、12日测站偏南的敏感性系数较高区域消失。流场分析结果表明:9、10日环流形势有利于污染物在测站区域累积,造成测站浓度的短期抬升。

龙凤山区域大气本底站站址特征及其观测资料

龙凤山区域大气本底站(以下简称“龙凤山站”)是东亚中高纬度地区少数几个大气本底污染监测站之一,也是WMO GAW的成员站之一。本文分析和总结了龙凤山站的环境、气象和气候特征,并利用2009~2010年NCEP再分析资料,通过后向轨迹聚类方法分析了该站的气流来源的区域分布和季节变化特征。夏季,随着西南季风的建立和向北推进,从渤海湾一带北上的气流途径辽宁、吉林等地抵达该站。冬季,由于季风环流的影响,受途经齐齐哈尔、大庆、哈尔滨等大型工业城市的西北及北方气流影响显著。在不同季节里龙凤山站都可受到移动速度相对较慢的源自东北平原气流的影响。自建站以来,龙凤山站积累了大量基础数据,包括常规地面气象、太阳辐射、温室气体、气溶胶、反应性气体、降水化学、地基遥感等7大类30多种观测要素。一次污染物(如SO2,NOx)及降水中 [NH4 +], [SO42-] 和 [NO3-]离子浓度水平相比10多年前的水平有显著增加,降水pH值呈下降趋势。

临安区域大气本底站温室气体研究进展

为研究我国长江三角洲区域温室气体本底浓度变化的时空分布特征,自2006年以来,临安区域大气本底站开展了温室气体瓶采样的观测实验。2008年开始,陆续开展温室气体在线观测项目。观测结果将探明我国长江三角洲区域温室气体浓度时空分布、变化趋势、源汇特征。

临安区域大气本底站黑碳气溶胶浓度观测研究

分析了临安区域大气本底站2013—2017年的黑碳气溶胶观测数据,在年、月、日等不同时间尺度上对其变化规律以及影响因素进行研究。结果表明:临安区域大气本底站黑碳气溶胶月平均浓度在1.22~6.81μg/m^3范围内变化,平均值为(2.98±1.08)μg/m^3。黑碳气溶胶浓度季节变化规律明显且幅度较大,有明显的峰值谷值,谷值出现在夏季,峰值出现在冬季,此变化特征与当地气候特征以及冬季取暖化石燃料燃烧等有关。黑碳气溶胶日变化规律明显,有双峰值特征,峰值一般出现在7—9时之间以及18—20时之间,谷值出现在13—14时以及3—4时之间。这与人类活动以及大气层结逆温层的形成有密切关系。黑碳气溶胶浓度每年平稳下降,这与长三角城市群逐渐重视大气环境的治理有密切关系。风向风速对黑碳气溶胶的浓度有一定的影响,黑碳气溶胶浓度受远距离的输送影响不大,受区域内的颗粒物排放以及扩散清除过程影响较大。

中国区域空气污染本底站的降水化学特征

分析了 3个代表不同背景特征的WMO(世界气象组织 )区域本底空气污染站黑龙江五常县龙凤山本底站 ,北京密云县古北口上甸子本底站和浙江临安本底站的降水化学特征。分析内容为降水的pH值和SO2 -4 、NO-3 、Cl- 、F- 、NH+4、K+、Na+、Ca2 +、Mg2 +诸离子的浓度。结果表明 ,降水 pH值和SO2 -4 、NO-3 、NH+4、Ca2 +具有年际变化和年变化的特征 ,但其变化趋势各站及各要素不尽一致。离子Cl- 、F- 、K+、Na+、Mg2 +浓度偏低 ,变化不明显。就多年平均而言 ,临安站的 pH值为 3站最低 ,SO2 -4 为最高。上甸子除了SO2 -4 浓度次于临安外 ,其余所有离子浓度均为 3站之首 ,而且 pH值也为 3站最高。龙凤山除了降水中的Ca2 +、Mg2 +离子浓度略高于临安外 ,其它各离子的浓度是 3站中最低的 ,pH值在 3站中的位置居中。降水化学特征演变趋势为 :3个站的降水皆呈酸性 ,其中临安最严重 ,龙凤山其次 ,上甸子相对轻一些 ,但其酸化的速率为 3站之首。

阿克达拉大气NH3浓度特征分析

利用阿克达拉区域大气本底站NH3分析仪实现大气中NH3的在线连续观测,并在观测过程中进行了严格的质量控制,得到阿克达拉地区NH3浓度的年和日特征。结果显示:阿克达拉地区NH3的季节变化是冷季(11~4月)浓度低,暖季(5~10月)浓度高;最大值为198.66 ppb,发生在8月10日。最小值为0.19 ppb,发生在4月20日,与季节变化特征相匹配。阿克达拉地区NH3白天比夜晚浓度高;受局地排放(农业和土壤排放)的影响显著。阿克达拉地区NH3与其它一次污染物的相关性差,表明其来源的不同;NH3的月均值浓度显著高于其他一次污染物的浓度。

北京地区大气氨时空变化特征

在北京城区和上甸子本底地区分别开展了为期3a和1a的NH_(3)在线观测,并结合风向、风速、温度、相对湿度等气象因素的变化特征,分析了北京地区NH_(3)浓度水平、年季特征及影响因素.结果发现,北京城区和本底地区的NH_(3)年均浓度分别为(32.5±20.8)×10^(-9)V/V和(11.6±10.3)×10^(-9)V/V,北京城区的NH_(3)浓度高于大多数国内外主要城市和地区的NH_(3)浓度水平.城区和本底地区NH_(3)浓度年变化特征为夏季高,分别为(34.1±6.8)×10^(-9)V/V和(11.1±2.2)×10^(-9)V/V,冬季低,分别为(19.7±9.3)×10^(-9)V/V和(2.4±0.6)×10^(-9)V/V.NH_(3)的日变化特征受气象因素影响明显,其结果表明,春季城区NH_(3)浓度峰值出现在15:00,而本底地区受西南风影响在20:00达到峰值;夏季城区NH_(3)浓度最高值在7:00出现,本底地区则呈现双峰值(分别在09:00和22:00);秋季城区和本底地区的日变化规律一致,均在22:00出现峰值;冬季城区的峰值出现时间晚于本底地区,峰值分别出现在23:00和20:00.西南风是造成本底地区NH_(3)浓度升高的主要原因,春季和夏季,随着西南向风速的增大,NH_(3)浓度显著升高.城区的NH_(3)浓度则主要受到局地排放的影响.浓度权重轨迹法的研究结果发现,北京、天津、河北及河南北部地区是影响北京地区大气NH_(3)的主要源区.

长江三角洲背景地区大气污染对能见度的影响

通过分析2008~2015年临安区域大气本底站在线观测能见度,研究长江三角洲背景地区能见度的时间变化特征及影响因素,尝试建立长江三角洲能见度特征值的筛选方法,探讨长三角能见度的区域特征值,评估人为源排放对能见度的影响程度.结果表明,临安站能见度的日变化分布表现为单峰型形态,与相对湿度的日变化分布呈显著负相关;季节变化特征表现为春夏季较高,秋冬季较低,主要受到大气污染季节变化的影响;2008~2015年临安站春、夏季能见度的年增长幅度较大,秋冬季则保持稳定.高相对湿度、高污染是造成临安地区低能见度的重要因素.结合气象要素和大气污染物排放建立能见度特征值的筛选方法,得到长三角背景地区的能见度特征值为(9.7±2.2)km,人类活动的影响将导致能见度下降约4.4km.

长三角区域背景地区降水化学特征

为了解临安降水的化学特征及主要致酸组分,2008年5—11月在临安区域大气本底站采集了35个降水样品,分析其化学组分.结果表明,临安地区降水中无机阴阳离子体积加权平均浓度比我国城市地区低,但个别降水中无机离子浓度总量会很高;降水中Cl-和K+主要来自海洋源的贡献;SO42-,Ca2+和Mg2+主要来自非海洋源;燃煤排放产生的SO42-仍然是临安地区降水酸化的主要无机致酸组分,35场降水中,平均占到无机阴离子总量的52%,NO3-对临安降水酸化具有重要贡献,反映出长三角区域快速城市化过程中机动车数量快速增长对区域大气环境的影响在增强.

京津冀与长三角地区氢氯氟碳化物本底特征

基于北京上甸子与浙江临安区域大气本底站2011—2019年氢氯氟碳化物(HCFCs)采样观测数据,开展了京津冀与长三角地区6种HCFCs(HCFC-22、HCFC-141b、HCFC-142b、HCFC-124、HCFC-132b和HCFC-133a)本底特征研究。研究结果表明:临安站HCFCs浓度水平和浓度变率比上甸子站明显更高,尤其是HCFC-133a,其浓度及浓度变率均比上甸子站高1个量级,表明长三角地区HCFCs排放量可能较京津冀地区更大。2个站点HCFCs本底浓度基本一致,差异范围为-6.1%~7.1%。上甸子站本底数据占比为26.4%~69.0%,而临安站本底数据占比不足23%。在《关于消耗臭氧层物质的蒙特利尔议定书》的约束下,2个站点多数HCFCs年均浓度呈下降趋势或变化较小。2个站点HCFC-132b浓度相对较低,但2019年相比2018年有明显升高。结合风向进行分析,发现上甸子站HCFC-22、HCFC-141b、HCFC-142b和HCFC-132b高浓度水平主要由西南扇区(北京城区方向)的WSW、SSW及SW方向贡献,而HCFC-124和HCFC-133a在各风向上的浓度和载荷差异较小。临安站HCFC-124高浓度水平主要由SSE和NNE方向贡献,分别对应金华和湖州方向;其他5种HCFCs的高浓度水平主要由东北扇区的ENE方向贡献,对应杭州城区方向。