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负载于二氧化硅上的小尺寸氧化亚铜物种促进丙烯选择性氧化生成丙烯醛
被引量:
2
1
作者
郭玲玲
虞静
+6 位作者
王伟伟
刘家旭
郭洪臣
马超
贾春江
陈俊翔
司锐
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2021年第2期320-333,共14页
氧化物负载的含铜材料是丙烯选择性氧化制备丙烯醛的理想催化剂,一直以来都受到人们的广泛关注.然而,对于该催化体系的结构与性能之间的关系仍不是很清楚.因此,我们以碳酸钠为沉淀剂,通过沉积沉淀法将铜负载于高比表面的二氧化硅载体上...
氧化物负载的含铜材料是丙烯选择性氧化制备丙烯醛的理想催化剂,一直以来都受到人们的广泛关注.然而,对于该催化体系的结构与性能之间的关系仍不是很清楚.因此,我们以碳酸钠为沉淀剂,通过沉积沉淀法将铜负载于高比表面的二氧化硅载体上,从而得到了均匀分散且小尺寸的Cu/SiO2催化剂.另外,采用浸渍法制得了相同负载量的分散不均匀、大尺寸的Cu/SiO2催化剂.丙烯选择性氧化反应活性测试发现,沉积沉淀法制备的催化剂比浸渍法制备的更有利于丙烯醛的生成,表现出了优异的催化性能:在300℃反应时,丙烯的转化率达到25.5%,丙烯醛的选择性达到66.8%,对应的丙烯醛的生成速率高达10.5 mmol·h^-1·gcat.^-1或111.2 mmol·h^-1·gCu^-1,远远超出了浸渍法制备的催化剂性能(1.7 mmol·h^-1·gcat.^-1或17.2mmol·h^-1·gCu^-1)和文献中报道的结果.结合高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)和X射线吸收精细结构(XAFS)技术,对沉积沉淀法制备的催化剂进行表征,发现在反应后铜物种的结构发生了明显的变化,由小尺寸的氧化铜(CuO)团簇转变为氧化亚铜(Cu2O)团簇,并且铜物种的尺寸没有明显的增大.为了进一步探索铜物种在预处理(氢气还原)以及催化反应时(丙烯+氧气)的结构变化,对不同方法合成的两种催化剂进行了原位X射线粉末衍射测试,发现不同尺寸的铜物种在还原和反应时都经历了从氧化铜(CuO)变为金属Cu再到Cu2O的结构变化,并且Cu2O在320 min的反应过程中可以稳定存在,说明它是该催化反应的活性物种.另外,通过原位双光束傅里叶变换红外光谱追踪反应时气体分子在催化剂表面的吸脱附状态,发现丙烯可以有效地吸附在小尺寸Cu/SiO2催化剂表面,随着Cu2O的形成,检测到了烯丙基中间体(CH2=CHCH2*)的产生,该物种可以与邻近Cu2O上的一个氧发生反应,从而生成丙烯醛,因此结合N2O滴定实验,我们可认为,高度分散的小尺寸的Cu2O物种是丙烯进行高效选择性氧化反应生成丙烯醛的活性物种.
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关键词
丙烯选择性氧化
氧化
亚铜团簇
形成
丙烯
醛
活性物种
原位表征
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职称材料
添加剂有机胺对丙烯选择性氧化制丙烯醛催化剂活性的影响
被引量:
2
2
作者
郑育元
吴粮华
+2 位作者
汪国军
缪晓春
杨斌
《工业催化》
CAS
2013年第5期37-40,共4页
采用共沉淀法制备丙烯选择性氧化制丙烯醛催化剂,考察有机胺的加入对丙烯选择性氧化制丙烯醛催化性能的影响。结果表明,添加有机胺后,催化剂活性在维持不变的情况下,选择性显著提高。采用扫描电镜、X射线衍射、吡啶吸附红外光谱和N2物...
采用共沉淀法制备丙烯选择性氧化制丙烯醛催化剂,考察有机胺的加入对丙烯选择性氧化制丙烯醛催化性能的影响。结果表明,添加有机胺后,催化剂活性在维持不变的情况下,选择性显著提高。采用扫描电镜、X射线衍射、吡啶吸附红外光谱和N2物理吸附表征等对不同催化剂的物化性能进行表征。结果发现,添加有机胺后,催化剂比表面积略有下降,但催化剂表面的L酸性中心强度明显增加,对催化剂活性影响不大;另一方面,MoO3结晶度的下降与(Co0.7Fe0.3)(MoO4)结晶度的上升对催化剂选择性均是积极因素。同时孔容的减小以及大孔比例增加更有利于主反应产物的脱附,能抑制深度氧化物的生成。
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关键词
催化剂工程
丙烯选择性氧化
有机胺
丙烯
醛
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职称材料
题名
负载于二氧化硅上的小尺寸氧化亚铜物种促进丙烯选择性氧化生成丙烯醛
被引量:
2
1
作者
郭玲玲
虞静
王伟伟
刘家旭
郭洪臣
马超
贾春江
陈俊翔
司锐
机构
中国科学院上海应用物理研究所
张江实验室上海同步辐射光源
上海市计量测试技术研究院
山东大学化学与化工学院胶体与界面化学教育部重点实验室
大连理工大学化学与化工学院
湖南大学材料科学与工程学院
泰逻集团科技有限公司中国事业部
中国科学院大学
出处
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2021年第2期320-333,共14页
基金
国家自然科学基金(21773288,21805167,21771117)
国家重点基础研究项目(2017YFA0403402)
+4 种基金
国家自然科学基金杰出青年科学家基金(21622106)
山东省杰出人才科学基金(JQ201703)
山东省博士基金(ZR2018BB010)
山东省泰山学者项目
中央高校基本科研专项资金.
文摘
氧化物负载的含铜材料是丙烯选择性氧化制备丙烯醛的理想催化剂,一直以来都受到人们的广泛关注.然而,对于该催化体系的结构与性能之间的关系仍不是很清楚.因此,我们以碳酸钠为沉淀剂,通过沉积沉淀法将铜负载于高比表面的二氧化硅载体上,从而得到了均匀分散且小尺寸的Cu/SiO2催化剂.另外,采用浸渍法制得了相同负载量的分散不均匀、大尺寸的Cu/SiO2催化剂.丙烯选择性氧化反应活性测试发现,沉积沉淀法制备的催化剂比浸渍法制备的更有利于丙烯醛的生成,表现出了优异的催化性能:在300℃反应时,丙烯的转化率达到25.5%,丙烯醛的选择性达到66.8%,对应的丙烯醛的生成速率高达10.5 mmol·h^-1·gcat.^-1或111.2 mmol·h^-1·gCu^-1,远远超出了浸渍法制备的催化剂性能(1.7 mmol·h^-1·gcat.^-1或17.2mmol·h^-1·gCu^-1)和文献中报道的结果.结合高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)和X射线吸收精细结构(XAFS)技术,对沉积沉淀法制备的催化剂进行表征,发现在反应后铜物种的结构发生了明显的变化,由小尺寸的氧化铜(CuO)团簇转变为氧化亚铜(Cu2O)团簇,并且铜物种的尺寸没有明显的增大.为了进一步探索铜物种在预处理(氢气还原)以及催化反应时(丙烯+氧气)的结构变化,对不同方法合成的两种催化剂进行了原位X射线粉末衍射测试,发现不同尺寸的铜物种在还原和反应时都经历了从氧化铜(CuO)变为金属Cu再到Cu2O的结构变化,并且Cu2O在320 min的反应过程中可以稳定存在,说明它是该催化反应的活性物种.另外,通过原位双光束傅里叶变换红外光谱追踪反应时气体分子在催化剂表面的吸脱附状态,发现丙烯可以有效地吸附在小尺寸Cu/SiO2催化剂表面,随着Cu2O的形成,检测到了烯丙基中间体(CH2=CHCH2*)的产生,该物种可以与邻近Cu2O上的一个氧发生反应,从而生成丙烯醛,因此结合N2O滴定实验,我们可认为,高度分散的小尺寸的Cu2O物种是丙烯进行高效选择性氧化反应生成丙烯醛的活性物种.
关键词
丙烯选择性氧化
氧化
亚铜团簇
形成
丙烯
醛
活性物种
原位表征
Keywords
Propylene selective oxidation
Cuprous oxide cluster
Acrolein formation
Active species
In situ characterization
分类号
TQ224.132 [化学工程—有机化工]
TQ426 [化学工程]
下载PDF
职称材料
题名
添加剂有机胺对丙烯选择性氧化制丙烯醛催化剂活性的影响
被引量:
2
2
作者
郑育元
吴粮华
汪国军
缪晓春
杨斌
机构
中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院
出处
《工业催化》
CAS
2013年第5期37-40,共4页
文摘
采用共沉淀法制备丙烯选择性氧化制丙烯醛催化剂,考察有机胺的加入对丙烯选择性氧化制丙烯醛催化性能的影响。结果表明,添加有机胺后,催化剂活性在维持不变的情况下,选择性显著提高。采用扫描电镜、X射线衍射、吡啶吸附红外光谱和N2物理吸附表征等对不同催化剂的物化性能进行表征。结果发现,添加有机胺后,催化剂比表面积略有下降,但催化剂表面的L酸性中心强度明显增加,对催化剂活性影响不大;另一方面,MoO3结晶度的下降与(Co0.7Fe0.3)(MoO4)结晶度的上升对催化剂选择性均是积极因素。同时孔容的减小以及大孔比例增加更有利于主反应产物的脱附,能抑制深度氧化物的生成。
关键词
催化剂工程
丙烯选择性氧化
有机胺
丙烯
醛
Keywords
catalyst engineering
propene selective oxidation
organic amine
acrolein
分类号
TQ426.95 [化学工程]
O643.3 [理学—物理化学]
下载PDF
职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
负载于二氧化硅上的小尺寸氧化亚铜物种促进丙烯选择性氧化生成丙烯醛
郭玲玲
虞静
王伟伟
刘家旭
郭洪臣
马超
贾春江
陈俊翔
司锐
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2021
2
下载PDF
职称材料
2
添加剂有机胺对丙烯选择性氧化制丙烯醛催化剂活性的影响
郑育元
吴粮华
汪国军
缪晓春
杨斌
《工业催化》
CAS
2013
2
下载PDF
职称材料
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