富氧条件下氮氧化物的选择性催化还原 Ⅰ.Ag/Al_2O_3催化剂上C_3H_6选择性催化还原NO的性能

利用自行研制的全自动催化剂活性评价装置和原位漫反射红外光谱仪 ,分别考察了Ag的负载量和形态、氧浓度及水蒸气添加对Ag/Al2 O3 催化剂上C3 H6选择性催化还原NO性能的影响 .结果表明 ,Ag的最佳负载量为 4 %～ 6 % ,此时粒径为 15nm左右的银簇粒子均匀地分散在Al2 O3 载体表面 .在GHSV =5 0 0 0 0h-1和θ =4 30～ 5 5 0℃条件下 ,4 %Ag/Al2 O3 上NO转化率可达 90 %以上 .反应过程中有机含氮化合物及NO2 的生成 ,导致NO和NOx 转化率间产生差异 .当氧浓度为 7%时 ,催化剂对NO选择性还原的催化活性最高 .水的添加阻碍了活性中间物种NCO及其前驱体的形成 。

碳酸氢铵选择性非催化还原烟气中的氮氧化物

总结了国外选择性非催化还原技术的应用情况,在一台小型沉降炉上进行碳酸氢铵溶液喷射、还原模拟烟气中氮氧化物的实验研究．研究表明:碳酸氢铵溶液在合适的反应温度(750-950℃)下,氨氮比为1-2,即可取得50％-80％的NOx还原;氨氮比为2．3时,NOx还原率高达87％．使用碳酸氢铵烟气脱硝技术,效果较好,二次污染物N2O的生成少,且经济安全．

富氧条件下氢气选择催化还原氮氧化物研究的进展

富氧条件下,氢气选择催化还原(H2-SCR)是消除氮氧化物的有效方法.本文介绍了H2-SCR反应特点及其研究现状,重点总结和评述了应用于H2-SCR反应的氧化物和分子筛负载的Pt或Pd催化剂,以及H2-SCR反应机理,并展望了今后H2-SCR研究的方向.

氧化铈在氨选择性催化还原氮氧化物中的应用

NH3选择性催化还原NOx(NH3-SCR)是一种广泛应用于以燃煤电厂为代表的固定源和以柴油发动机为代表的移动源NOx排放控制的技术.近年来,氧化铈由于具有优异的氧化-还原、储氧和表面酸性等特性而在NH3-SCR催化剂研究中受到广泛关注.本文系统综述了氧化铈用作NH3-SCR催化剂载体、助剂和主催化组分的相关研究,并对该领域未来可能的研究方向进行展望.

Ag/Al_2O_3催化剂催化含氧烃类选择性还原氮氧化物的基础与应用研究进展

Ag/Al2O3催化含氧烃类选择性还原(SCR)氮氧化物(NOx)是有望实际应用于柴油机尾气治理的技术之一.从Ag/Al2O3的基本属性、还原剂的筛选与匹配、NOx还原低温活性改进、催化体系耐硫性的调变和Ag/Al2O3-乙醇体系的实用化开拓等方面,对我们近年来的工作进行了综述,阐明了该组合体系高效SCR特性的微观机制.发动机台架实验表明,结合柴油机机内调整,应用Ag/Al2O3-乙醇的SCR体系能够满足我国重型柴油车国Ⅳ排放标准.

铁基催化剂用于氨选择性催化还原氮氧化物研究进展

氨选择性催化还原NO_x技术可以有效控制氮氧化物的排放。V_2O_5-WO_3(MoO_3)/TiO_2脱硝催化剂虽然已经工业化应用,但其工作温度偏高,不能满足低温宽工作温度窗口等工况的需要。因此,开发具有宽工作温度窗口的低温脱硝催化剂成为研究热点。其中,铁基催化剂因其具有良好的氧化还原性,以及储量丰富、价格低廉、无毒无害等特点,使其在低温氨选择性催化还原(NH_3-SCR)反应中得到了广泛研究。基于Fe_2O_3在NH_3-SCR催化体系中所起的作用不同,从Fe_2O_3作为载体、助剂、活性组分以及新型结构的铁基催化剂等方面系统地介绍了近年来铁基催化剂在NH_3-SCR反应中的最新研究进展。此外,还总结了铁基催化剂的NH_3-SCR反应机理以及抗水抗硫性,并对该领域未来可能的发展方向进行了展望。

选择性非催化还原脱除氮氧化物的影响因素分析

进行以NH3作为还原剂的选择性非催化还原(selective non-catalytic reduction,SNCR)转化氮氧化物(NOx)的试验研究。考察SNCR转化NOx的各影响因素:温度,初始NH3和初始NOx摩尔浓度的比值η,NOx体积浓度,O2体积浓度,停留时间等对NOx转化率的影响。结果表明在900～1050℃的温度范围内,SNCR可以得到较高的NOx转化率。并且在该温度范围内,η值由0.8变化到1.6时,NOx转化率显著增加。通过对试验数据进行数理分析,对SNCR转化NOx各因素的影响进行了定量研究,得出NOx转化速率与各因素的关系方程。同时考察了H2O2作为添加剂对SNCR的影响,发现H2O2作为添加剂能够降低SNCR对反应温度的要求,对NH3的逃逸有抑制作用,并从机理上给予了解释。

温度、还原剂含量及水蒸气含量对氮氧化物存储还原技术NO排放的影响

为探究氮氧化物存储还原(NSR)催化器在氢燃料发动机不同工况下NO排放的控制效果,基于氢燃料发动机台架实验的原排放数据,结合NSR机理建立了适用于氢燃料发动机NO_(x)后处理的H 2-NSR反应机理动力学模型。基于该模型,对比分析了氢燃料发动机NSR后处理器不同入口温度、还原剂含量和水蒸气含量对NO排放的影响,发现温度降低有利于NO吸附,但却会导致还原阶段NO排放增加;吸附阶段NO的排放随还原剂含量增加而减少,但还原阶段NO的排放则会增加;而水蒸气对NSR催化器催化还原NO有促进和抑制作用。结合敏感性系数分析等手段从化学反应动力学的角度揭示了温度、还原剂含量及水蒸气含量对NO排放的影响的产生原因,并明确了温度是其中的主导因素。所提出的H 2-NSR机理动力学模型为氢燃料发动机控制NO排放提供了理论参考。

氮氧化物选择性催化还原催化剂研究综述

选择性催化还原作为一种有效脱除氮氧化物的方法,在近年来得到了广泛深入的研究。文章主要综述了氮氧化物选择性催化还原研究的现状、存在的问题、讨论了今后的研究发展方向。

La_(1-x)Sr_xMn_(0.7)Zn_(0.3)O_(3+λ)钙钛矿的制备及稀燃条件下氮氧化物的催化还原性能

利用微乳液法和共沉淀法制备了La1 -xSrxMn0 .7Zn0 .3O3+λ纳米钙钛矿材料 ,研究了在稀燃条件下对一氧化氮 (NO)还原催化活性。结果表明 ,在 10 %O2 的富氧气氛下 ,利用微乳液法得到的La0 .7Sr0 .3Mn0 .7Zn0 .3O3+λ催化剂的NO转化率在 43 0℃达到 80 %左右 ,与之相比 ,共沉淀法得到的试样只有 48%。XRD分析发现 ,Sr2 + 进入了钙钛矿晶格 ,部分取代La3+ ,使催化剂活性提高 ,而过量的Sr2 + 则导致Mn由三价变为四价 ,形成SrMnO3,催化活性降低。表面形貌照片表明微乳液法制备的纳米粒子粒径较小 ,尺寸分布均匀。

负载过渡金属催化剂上低碳烃选择催化还原氮氧化物的研究进展

氮氧化物(NOx)是形成酸雨和光化学烟雾的主要物种和引发物,消除氮氧化物污染是环境保护中的重点和难点。目前负载过渡金属催化剂上低碳烃选择催化还原NOx研究是各国环境研究工作者的研究热点。本文综述了近年来负载过渡金属催化剂上低碳烃选择催化还原氮氧化物的研究进展,着重分析了该反应体系中催化剂的研究状况。探讨了目前比较公认的低碳烃选择催化还原NOx的反应机理:1)NO首先被氧化为NO2;2)含氮有机中间体的生成;3)有机中间物种对NOx的捕捉和生成N2。总结了提高该体系中NOx转化率的方法:1)改进催化剂的制备方法;2)添加助剂;3)等离子体结合催化还原。最后指出了现在研究中存在的主要问题,并提出开发新型催化剂、探索新催化剂制备技术以及引入新实验手段是低碳烃选择还原NOx今后的研究方向。

掺杂元素的氧化锰基低温NH_3选择性还原氮氧化物催化剂研究进展

氨气选择性催化还原技术(NH3-SCR)是控制氮氧化物排放的有效方法,但由于传统的氧化钒催化剂起活温度偏高,存在运行成本高等不足。近年来,开发具有低温活性的高效脱硝体系成为选择性催化还原技术的研究热点。其中,氧化锰催化剂是目前研究较为广泛的低温NH3-SCR催化剂。综述了近年来国内外关于不同掺杂元素对氧化锰基低温催化剂催化性能影响的研究进展,阐述了掺杂Ce、Fe和其他元素的锰基催化剂的低温NH3-SCR反应性能、反应机理、抗硫抗湿性能及其工业化应用前景,展望了氧化锰基低温NH3-SCR催化剂未来的发展方向。

低温等离子体协同Ag/Al_2O_3选择性催化丙烯还原氮氧化物反应的原位红外光谱研究

研究了稀燃条件下低温等离子体(NTP)协同丙烯在Ag/Al2O3催化剂上选择性催化还原NOx反应,通过原位漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)对NTP协同前后反应气中NO和C3H6的吸附以及丙烯选择性催化还原反应进行了表征.结果表明,丙烯的活化是Ag/Al2O3上选择性催化还原反应的关键步骤.NTP活化反应气体后,Ag/Al2O3表面-NCO、R-NO2和有机酸根等物种的数量大幅度增加,并且其催化还原NOx的低温(<350℃)活性也显著提高.在NTP协同前后,选择性催化还原过程可能存在两条反应路径,较低温度下主要是-NCO生成N2,而较高温度下则是-CN向N2转化.

低温氨-选择性催化还原氮氧化物催化剂的研究进展

氮氧化物(NO_x)的排放对人类健康和植物生长造成了严重危害,对其进行净化治理刻不容缓。火电厂烟气是NO_x的主要来源,氨-选择性催化还原(NH_3-SCR)技术可对其排放进行有效控制。V_2O_5-WO_3(MoO_3)/TiO_2脱硝催化剂的工作温度偏高,不能满足低温宽工作温度窗口等工况的需要,因此,开发具有宽工作温度窗口的低温脱硝催化剂成为研究热点,其中,钒基、锰基金属氧化物催化剂和金属离子交换分子筛催化剂的研究最为广泛。探讨催化剂脱硝性能的关键影响因素、抗水抗硫性能以及反应机理,有助于为高效、实用的低温脱硝催化剂的设计和开发提供科学依据。从钒基金属氧化物催化剂、锰基金属氧化物催化剂、金属离子交换的分子筛催化剂、低温脱硝催化剂的抗水抗硫性能以及低温NH_3-SCR反应机理等方面对近年来国内外低温脱硝催化剂的研究进展进行综述。今后需要解决N_2选择性不够理想、抗水抗硫性能差、低温工作温度窗口较窄和反应机理不统一等问题。

金属基分子筛型NH_3选择性催化还原氮氧化物催化剂的研究进展

氨气选择性催化还原(NH_3-SCR)消除氮氧化物(NO_x)以其高效、低成本的优势成为目前最具潜力和最广泛应用的固定源脱硝技术。传统的NH_3-SCR以V_2O_5/WO_x-TiO_2为催化剂,但该类催化剂水热稳定性差,易中毒且其本身就具有毒性,因此开发金属基分子筛催化剂是当前的研究热点之一。本文介绍了分子筛型NH_3-SCR催化剂的研究进展,总结了不同金属负载分子筛对选择性催化还原的影响及其反应机理,探讨了催化剂失活的影响因素。

氮氧化物选择催化还原的研究进展

氮氧化物(NOX)是大气的主要污染物之一。含氧气氛中,在催化剂的帮助下使还原剂与废气中的NOX反应并将其还原为N2的催化过程称为选择催化还原(SCR),是目前研究较多的消除NOX污染的方法之一。综述了选择催化还原方法的研究现状与应用前景。

Ag/Al_2O_3选择性催化丙烯还原氮氧化物表面反应机理的原位红外光谱研究

在富氧条件下Ag/Al2 O3 对以丙烯为还原剂选择性催化还原NOx 的反应有很高的催化活性 .本实验成功地利用原位红外光谱分析手段 ,在真实的催化反应条件下 ,探讨了丙烯选择性还原NOx 的反应机理 ,证实了催化剂表面反应中间体Al NCO和Ag NCO虽在真空中稳定 ,但在实际反应条件下极为活泼 .催化剂表面上R ONO和R NO2 分解成NCO是整个反应的速度控制步骤 .这一结论与在真空系统条件下对其反应机理的研究结果一致 ,证明了在这一反应体系中两种研究方法的相关性 .同时本实验还从反应机理上探讨了催化剂的水蒸气中毒现象 .水蒸气的存在阻碍了催化剂表面R ONO和R NO2 的生成 ,并进一步阻碍了反应的速度控制步骤 ,即R ONO和R NO2 向Al NCO和Ag NCO的转化 ,但这是一种完全可逆的暂时中毒现象 .

原位漫反射红外光谱研究氮氧化物在Ag-ZSM-5催化剂上的吸附态及选择性催化还原反应机理

利用原位分析方法对催化剂表面吸附态进行动态表征 ,对了解催化反应机理具有重要的意义。漫反射红外光谱是一种理想的原位方法 ,应用该方法在 2 98～ 773K范围原位考察了以丙烯为还原剂 ,NO在Ag ZSM 5催化剂上的吸附态及选择性催化还原过程。认为NO的选择性催化还原符合直接作用机理 ,还原的关键是形成有机 氮氧化物 (R NO2 或R ONO)中间体。O2 的作用是使C3H6 充分活化 ,并是有效产生有机

溶胶-凝胶Ag-Al_2O_3催化剂还原稀燃氮氧化物的研究

系统地研究了培烧条件、氧气浓度、C/N摩尔比等因素对溶胶 \|凝胶 Ag( 5 ) -Al2 O3催化剂活性的影响。实验结果表明 ,氧气浓度对催化剂活性的影响表现为促进低温活性和抑制高温活性 ;催化剂的最佳焙烧条件为焙烧温度 60 0℃和升温速率 5℃ /min;催化剂的活性随着 C/N摩尔比的降低而降低。此外 ,还考察了空速对 Ag( 5 ) \|Al2 O3催化剂活性的影响。结果表明 。

CO低温催化还原氮氧化物的研究进展

阐述了以金属负载型、金属氧化物型、分子筛型和活性炭负载型等不同种类催化剂CO低温催化还原NOx的研究进展,总结了各种催化剂的优势和不足之处,并指出非贵金属催化剂应作为重点研究对象和今后研究可能的发展方向,即提高催化剂的低温活性、热稳定性、抗中毒能力和提高还原产物N2的选择性。