金属氧化物助剂对Pt/HZSM-5乙苯脱乙基催化剂性能的影响

采用共浸渍的方法,向Pt/HZSM-5乙苯脱乙基催化剂中引入第二金属氧化物MeO对其进行修饰,在微型固定床反应器上考察MeO含量对催化剂性能的影响,并利用XRD、BET和NH_3-TPD对催化剂进行了表征。研究发现:金属氧化物MeO的添加并未影响ZSM-5分子筛结构,但随着MeO负载量的增加,催化剂的比表面积逐渐降低,弱酸酸量先增加后减少、强酸酸量则先减少后增加。w(MeO)为3%的催化剂催化性能最佳,其乙苯转化率为61.5%、二甲苯选择性为23.8%、二甲苯损失率为0.5%、苯的选择性为95.0%。

C_8芳烃择形脱乙基催化剂的制备及评价

选用一种ZSM-5分子筛，采用适当的沸石外表面改性方法制备了一种C8芳烃择形脱乙基催化剂。该催化剂的适宜制备条件为：使用分子筛硅铝比为A的ZSM-5；以一种适当的含硅化合物对催化剂进行1次液相沉积改性；硅烷化焙烧过程中空气流速为（D＋100～D＋200）mL／min；金属铂负载量为E％。该催化剂能使进入沸石孔道的乙苯高效脱除乙基，同时具有抑制二甲苯歧化和烷基转移副反应的功能。在反应温度为400℃、反应压力为1．8MPa、氢油摩尔比为1、质量空速为15h-1的条件下，在所制备的C8芳烃择形脱乙基催化剂作用下，乙苯转化率达到90．19％、二甲苯收率达到98．81％。

乙苯和对二甲苯在ZSM-5分子筛上吸附的蒙特卡罗模拟

采用巨正则统计系综蒙特卡罗模拟方法(GCMC)研究了高温条件下乙苯和对二甲苯在不同硅铝比ZSM-5分子筛上的吸附行为,并结合工业样品的催化反应进行验证。GCMC模拟结果表明:在不同硅铝比ZSM-5上乙苯的吸附能均高于对二甲苯,乙苯和对二甲苯的吸附位在两种孔道的交叉处,随Al含量的增加,吸附状态多样化;在温度623K下,压力为200kPa左右时吸附量已达到平稳。催化反应评价结果表明,乙苯生成苯的反应比对二甲苯生成甲苯的反应更容易进行,与吸附扩散的规律一致。

不同硅铝比ZSM-5分子筛的合成及其性能研究

以廉价的四乙基溴化铵为表面活性剂,水玻璃、硫酸铝为基础原料,在2 L高压磁力搅拌反应釜中水热合成了5种投料硅铝比分别为100,110,120,160和200的ZSM-5分子筛,并制备成催化剂,用XRD,SEM和NH3-TPD等手段对样品进行表征。结果表明:随着投料硅铝比的增大,产物的硅铝比和平均粒径逐渐增大,总孔和微孔的数量减小,介孔数量则先增大后减小,强、弱酸量均逐渐降低。在温度370℃、氢气压力0.8 MPa、质量空速8 h-1、氢烃摩尔比值2.0的条件下,对乙苯脱乙基型二甲苯异构化反应进行样品催化性能评价。结果表明,随着分子筛投料硅铝比的增大,乙苯转化率逐渐降低,二甲苯异构化活性先升高后降低。当投料硅铝比为120时,相应样品具有较佳的综合性能,其乙苯转化率为57.60%,二甲苯异构化活性达到热力学平衡值24.04%。