镁铝二元水滑石焙烧产物对酸性紫90染料的吸附性能(英文)

研究了镁铝比为3:1的二元水滑石(layered double hydroxides)焙烧产物(MgAl–LDO,layered double oxide)对弱酸性染料酸性紫90(C40H27CrN8Na2O10S2,AV90)的吸附性能。X射线衍射和Fourier变换红外光谱的结果显示:由于水滑石的"结构记忆效应",在富水条件下,MgAl–LDO会吸附部分AV90阴离子进入水滑石层间,从而恢复为层状结构的MgAl–LDHs。研究结果表明:MgAl–LDO对AV90具有良好的去除效果,在298 K,pH=9.7条件下,MgAl–LDO对AV90去除率高达99.7%,吸附容量为999.78 mg/g。MgAl–LDO对AV90的吸附过程同时符合Langmuir和Freundlich等温吸附方程,并且是一个自发、放热的过程。动力学研究表明:该吸附动力学符合准二级动力学模型。吸附实验结果同时表明:MgAl–LDO吸附性能优于活性炭和二氧化硅等传统吸附剂,经三次回收利用的MgAl–LDO对AV90仍具有良好的吸附性能。

锰铝二元水滑石和锰铁铝三元水滑石对U(Ⅵ)的高效去除及其机理研究

本文采用一步水热法制备了新型低成本的二元水滑石(MnAl-LDHs)和三元水滑石(MnFeAl-LDHs)吸附剂,并利用扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线粉末衍射仪(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等微观表征技术分析了材料的物理化学性质,通过静态批示实验和光谱分析研究了U(Ⅵ)在MnAl-LDHs和MnFeAl-LDHs上的吸附行为和相互作用机理.宏观实验结果表明, MnAl-LDHs和MnFeAl-LDHs对U(Ⅵ)的吸附在60 min内都达到了平衡,且在pH=5.0条件下三元MnFeAl-LDHs对U(Ⅵ)呈现出较高的吸附量(157.73 mg/g),是U(Ⅵ)在二元MnAl-LDHs上饱和吸附量(70.72 mg/g)的两倍.此外, MnFeAl-LDHs在高盐度、复杂共存离子环境下和不同水体系中依然表现出优越的吸附性能. FTIR和XPS光谱分析结果表明, U(Ⅵ)不仅可以与材料表面的–OH和层间CO32-形成较强的络合,还能与水滑石中的部分Mn^(2+)发生取代反应.本文的研究揭示了含锰水滑石材料在高效修复放射性废水中的吸附机理和潜在的应用前景.

锰基水滑石固定修复U(Ⅵ)污染土壤的研究

以水热法制备了二元水滑石(MnAl-LDH)和三元水滑石(MnMgAl-LDH),将其作为固定剂对U(Ⅵ)污染的土壤进行修复。利用毒性浸出实验(TCLP)和Tessier逐级化学提取法研究了固定前后铀的浸出特性与形态变化。结果表明,当含铀土壤不添加固定剂时,铀的浸出质量分数为147.20 mg/kg;当土壤中添加MnAl-LDH为固定剂培养28 d后,土壤中铀的浸出质量分数为44.16 mg/kg,浸出率为30.00%;投加MnMgAl-LDH培养28 d后,土壤中铀的浸出质量分数仅为31.90 mg/kg,浸出率降低至21.67%。

AB24在MgAl-LDO上的吸附性能及机理研究

本文探讨了nMg/nAl=3的水滑石焙烧产物（MgAl-LDO）对染料酸性黑24（AB24）的吸附性能及其机理。考察了不同因素对MgAl-LDO吸附AB24性能的影响，并研究了吸附过程的热力学和动力学机理。实验结果表明：MgAl-LDO对AB24具有优异的吸附性能，在298 K，pH=10条件下，1.0 g·L^-1 MgAl-LDO对1 000 mg·L^-1 AB24溶液的吸附容量和去除率分别达到998.31 mg·g^-1和99.83%。动力学和热力学研究表明：MgAl-LDO对AB24的吸附过程同时符合Langmuir和Freundlich等温吸附方程，并且是个放热、自发的过程。计算所得的吉布斯自由能绝对值在10-15 kJ·mol^-1，这主要是由染料分子与水滑石层板的氢键作用产生，结合Materials Studio 5.5软件模拟AB24染料分子在MgAl-LDHs上的排列分布，推测MgAl-LDO对AB24的吸附机理是表面吸附（占优势）与层间插层的协同作用。同时，该吸附过程符合准二级反应动力学模型。

二价过渡金属离子对类水滑石稳定性影响的理论研究

基于密度泛函理论(DFT),构建二元含铝水滑石[M3Al-LDHs-NO3(M=Fe,Co,Cu,Zn)]周期性计算模型,选取CASTEP程序模块对模型进行几何优化及性质分析,通过对各体系的晶胞参数、氢键、结合能、电子性质、态密度的分析,研究了不同二价过渡金属离子对类水滑石体系稳定性的影响。结果表明:对于M3Al-LDHs-NO3体系,随着M离子原子序数的增加,各体系结合能的绝对值逐渐降低,禁带宽度逐渐变窄,主客体间静电作用力逐渐减小,氢键强度逐渐减弱,静电作用力与氢键的协同作用导致各体系的稳定性逐渐下降;此外,对于用d区元素或ds区元素作为二价金属离子所构成的二元含铝水滑石体系,前者所合成的水滑石更稳定。

酸性湖蓝7在LDO上吸附性能及机理的研究

探讨了Mg/Al=3的水滑石焙烧产物(MgAl-LDO)对染料酸性湖蓝7(AB7)的吸附性能及其机理.考察了不同因素对MgAl-LDO吸附AB7性能的影响,并研究了吸附过程的热力学机理.实验结果表明:MgAl-LDO对AB7具有优异的吸附性能,在288 K,pH=6.74条件下,0.33 g·L-1 MgAl-LDO对150 mg·L-1AB7溶液的吸附容量和去除率分别达到446.9 mg·g-1和99.31%.热力学研究表明:MgAl-LDO对AB7的吸附过程同时符合Langmuir和Freundlich等温吸附方程,并且是个放热、自发的过程.计算所得的吉布斯自由能绝对值在8～10 kJ·mol-1,这主要是由染料分子与水滑石层板的氢键作用产生,结合Materials Studio 5.5软件模拟AB7染料分子在MgAl-LDHs上的排列分布,推测MgAl-LDO对AB7的吸附机理是表面吸附作用.同时,经4次回收,LDO对AB7的去除率仍达到85%以上.