秋季东海二甲基硫和二甲巯基丙酸内盐浓度分布及降解速率研究

于2013年10~11月现场测定了东海中二甲基硫（DMS）及其前体物质二甲巯基丙酸内盐（DMSP,分为溶解态DMSPd和颗粒态DMSPp）的含量,研究其水平分布特征、DMSPp的粒径分布及DMSPd的降解速率,并对DMS的海-气交换通量进行了探讨。研究结果表明,表层海水中DMS、DMSPd和DMSPp的浓度平均值分别为（4.84±0.40）、（5.84±0.93）和（13.01±0.52）nmol·L-1。海水中DMSPd的降解速率在2.59~16.36nmol·L-1·d-1之间,平均值为（6.78±0.84）nmol·L-1·d-1。调查海域范围内,小型浮游植物（〉20μm）是DMSPp和叶绿素a（Chl a）重要贡献者。此外,秋季东海表层海水DMS的海-气交换通量为0.66~31.73μmol·m-2·d-1,平均值为（11.63±0.71）μmol·m-2·d-1。

海洋中β-二甲基巯基丙酸内盐降解过程的研究进展

二甲基硫(DMS)是海水中一种最重要的、含量最丰富的还原态挥发性生源有机硫化物,前体β-二甲基巯基丙酸内盐(DMSP)的降解过程受各种因素影响。其中主要包括温度、DMSP的浓度、氧气、盐度、酸度、颗粒粒度、藻类生长期、季节变化、氧化压力、抑制剂等。它们均与DMSP降解速率呈一定的函数关系,并对DMSP的降解产物产生影响。藻类是DMSP的主要来源,因此着重讨论了温度、盐度、酸度等对不同浮游植物细胞内DMSP与DMS生物生产和转化过程的影响。结合海洋硫循环的研究现状和海洋化学发展的趋势,探究了用颗粒态DMSP与Chla的比率来量化碳和硫通量的方法及DMSP裂解酶活性的检验技术。大气中CO2压力持续增加导致的海洋酸化对藻类中DMSP降解过程的影响也是进一步研究的重点。

不同氮磷比及铁浓度对球形棕囊藻二甲基硫和二甲巯基丙酸内盐生产的影响

本文通过实验室培养研究了不同氮磷比(0∶1、5∶1、20∶1、50∶1)以及铁浓度(10、100、1 000nmol·L-1)对球形棕囊藻二甲基硫(DMS)和二甲巯基丙酸内盐(DMSP)产生的影响。富磷浓度(36.12μmol·L-1)条件下的球形棕囊藻DMS和DMSP的产量明显高于贫磷浓度条件下(0.361 2μmol·L-1)的DMS和DMSP的产量,N/P比为50∶1时球形棕囊藻的DMS和DMSP产量明显高于其他N/P比(0∶1、5∶1、20∶1)的DMS和DMSP产量,但N/P比为50∶1时单位Chl-aDMS/DMSP产量在4个N/P比(0∶1、5∶1、20∶1、50∶1)中却最低。贫磷培养液的DMSPd在N/P比为0∶1时峰值显著高于其它N/P比(5∶1、20∶1、50∶1)条件下的DMSPd,并且N/P比为50∶1时DMS的释放量最大。低Fe3+浓度有助于球形棕囊藻藻液中DMSPd的形成,Fe3+浓度为1 000nmol·L-1时单位Chl-a的DMSPp产量最小,而单位Chl-a的DMS生产能力在Fe3+浓度为100nmol·L-1时得到加强。

不同氮磷比和铁浓度对两种海洋微藻生产二甲基硫和二甲巯基丙酸内盐的实验研究

本文通过实验室培养研究了不同氮磷比(0∶1、5∶1、20∶1、50∶1)以及铁浓度(10、100、1 000nmol·L-1)对尖刺拟菱形藻、塔玛亚历山大藻二甲基硫(DMS)和二甲巯基丙酸内盐(DMSP)产生的影响。氮营养和磷营养对尖刺拟菱形藻释放DMSP和DMS没有明显的影响,但是塔玛亚历山大藻受N/P比的影响则很显著,低N/P比(0∶1)条件下的DMS浓度是高N/P比(50∶1)条件下的2.5倍。另外,培养液中不同初始铁浓度会影响到细胞内DMSP的合成和DMS的释放,且具有种间差异,高Fe3+浓度有助于尖刺拟菱形藻藻液中DMSPd的形成以及DMS的释放,却抑制了塔玛亚历山大藻细胞内DMSP的生产。总的来说,浮游植物产生DMSP先取决于对营养盐的总体需求,其次是营养盐的比例。

海洋微生物裂解二甲基巯基丙酸内盐(DMSP)的酶促催化机制

二甲基巯基丙酸内盐(dimethylsulfoniopropionate,DMSP)是全球硫循环和碳循环的重要载体物质。海洋浮游植物、大型藻类和临海被子植物是DMSP的主要生产者。每年DMSP的产量可以达到1×10~9吨。在北大西洋表面的某些区域,DMSP的产量可以达到碳固定总量的10%。微生物介导的DMSP的裂解是全球硫循环和碳循环的重要步骤。目前,8种参与裂解DMSP的DMSP裂解酶已被报道。在已发现的8种DMSP裂解酶中,3种DMSP裂解酶的催化机制得到了研究和阐明。本文根据国内外研究成果,主要对DMSP裂解过程的酶促催化机制的研究进展进行综述,认为在今后工作中需要继续发现新的DMSP裂解酶,并进一步揭示海洋微生物裂解DMSP的分子机制。

围隔藻类水华演替过程中二甲基硫化物的含量动态

于2005年6月至7月,研究了海洋围隔不同藻类水华演替过程中二甲基硫化物的含量动态,并考察了相关环境参数对二甲基硫化物含量的影响。2个围隔实验组均出现未知藻水华-硅藻水华-甲藻水华的演替过程,这3次不同藻类水华分别对应了二甲基硫化物含量的3次高峰,表明藻类水华对二甲基硫化物含量有重要贡献。不同藻类水华的贡献有较大差异,甲藻水华的贡献最大,硅藻次之,未知藻类水华的贡献最小。实验结果还表明PO34-、NO2-和NH4+主要通过影响藻类生长状态,进而影响DMSP和DMSO的含量;NO2-和NH4+亦可能通过调节DMSP和DMSO在藻细胞内的生理功能,影响DMSP和DMSO的含量;PO43-、NO2-和NH4+与DMS含量无显著相关。

海洋生物对二甲基硫生产的控制作用研究

二甲基硫(DMS)是参与全球硫循环的最主要的海洋生源硫化物,对全球气候变化和环境酸化产生重要影响。海洋中DMS的产生是一个极为复杂的生物学和生态学过程,主要涉及的生物过程包括浮游植物病毒感染、浮游动物摄食和DMSP裂解酶的活动。根据海洋生物活动在二甲基硫的全球生物地球化学循环中所起着的重要作用,作者综述了国际海洋科学工作者十几年来在DMS生物生产过程研究方面的进展。

秋、冬季长江口及邻近海域生源二甲基硫化物的时空分布及其对海水酸化和营养盐添加的响应

本文于2020年10月和2021年3月分别对长江口及其邻近海域中二甲基硫(DMS)和二甲基巯基丙酸内盐(DMSP)的浓度分布特征及其与环境参数之间的关系进行了调查研究,并通过船基培养实验探究了海水酸化和不同营养盐比值对DMS和DMSP生物生产的影响。结果表明,秋季长江口表层海水中DMS、溶解态DMSP(DMSPd)和颗粒态DMSP(DMSPp)的平均浓度分别为2.91(0.06~16.10)、1.95(0.04~7.59)和15.44(0.39~80.02)nmol·L^(-1),冬季长江口表层海水中DMS、DMSPd和DMSPp的平均浓度分别为0.70(0.04~7.29)、1.80(0.15~4.24)和13.21(0.72~42.40)nmol·L^(-1)。秋季调查海域中DMS、DMSPd和DMSPp的浓度分布受浮游植物影响显著,浓度分布特征表现为由表层向底层逐渐降低,而冬季DMS、DMSPd和DMSPp均未表现出与浮游植物生物量的相关性,其分布主要受到温度的影响,在表层和底层均观测到浓度高值。船基培养实验结果表明,在pH为7.8的条件下,海水酸化会抑制DMS和DMSP的生成,但在N/P营养盐添加比为16和32时,营养盐的添加会抵消这种抑制作用。在酸化条件下,DMS和DMSP的平均浓度分别降低了16%和7%;二甲基硫化物的浓度在营养盐N/P比值为32时最高。

不同氮营养盐对赫氏颗石藻和三角褐指藻中DMSP含量的影响

二甲基巯基丙酸内盐(dimethylsulfoniopropionate,DMSP)是地球上重要的有机硫化合物之一,在全球硫循环和气候调节等方面发挥着重要作用。浮游植物是海洋环境中DMSP的主要生产者,而氮营养盐是影响浮游植物产生DMSP的重要因素之一。本研究以赫氏颗石藻(Emiliania huxleyi)(DMSP高产量藻)与三角褐指藻(Phaeodactylum tricornutum)(DMSP中等产量藻)为对象,通过室内培养实验,对比分析了在不同氮营养盐浓度及不同氮营养盐类型条件下,2种藻培养液中颗粒态DMSP(DMSPp)的含量及其与藻密度、单细胞DMSPp含量的关系。研究发现,不同氮营养盐浓度或氮营养盐类型对赫氏颗石藻单细胞DMSPp含量影响较小(P>0.05),培养液中的DMSPp浓度主要受藻细胞密度影响;而不同氮营养盐浓度或氮营养盐类型对三角褐指藻单细胞的DMSPp含量影响显著(P<0.05),培养液中的DMSPp浓度主要受藻的单细胞DMSPp含量影响。例如,对于三角褐指藻来说,低NO_(3)^(-)浓度(0μmol/L)培养组单细胞DMSPp平均含量是高NO_(3)^(-)浓度(1764μmol/L)培养组的11倍;在不同氮营养盐类型下,NaNO_(3)培养组中总DMSPp的平均浓度分别为NH4Cl和CH4N2O培养组的3~4倍。推测以上差异可能与DMSP在不同藻类中的生理作用存在差异有关。

海洋细菌对DMSP的降解及其在极地低温海域的研究进展

DMSP(二甲基巯基丙酸内盐)是地球上最丰富的有机含硫化合物之一,同时也是海洋微生物的重要营养物。浮游植物是其主要的生产者。DMSP还是海洋中DMS(二甲基硫)的重要来源和前体,而DMS的排放与全球气候变化存在密切关联。细菌在DMSP的降解及DMS的生成方面扮演着重要角色。有关DMSP生物合成、代谢及其生态影响的研究已开展了近70年,但涉及高纬度极地低温海域的相关研究却为数甚少。本文在简要介绍DMSP生物合成与代谢,以及DMSP降解途径中的关键酶基因及其产生菌的基础上,结合笔者的工作实践,对近年来在极地低温海域的相关研究进行了介绍并展开了部分讨论。随着国内对微生物驱动水圈地球元素循环的重视,有关极地海域细菌参与DMSP/DMS代谢的研究工作将极大地增进人们对于微生物在极地海洋生态系统中生态地位的认识,也对评估极地海洋微生物群落对全球气候环境变化的响应与反馈具有重要的参考意义。

微生物二甲基巯基丙酸内盐(DMSP)合成途径中关键酶的研究进展

二甲基巯基丙酸内盐(dimethylsulfoniopropionate,DMSP)是全球重要的有机硫化合物之一,参与全球硫循环、信号传递及气候调节。全球DMSP的产量每年高达109 t。DMSP的主要生产者是海洋浮游植物及大型藻类,近年来发现一些海洋细菌也可以产生DMSP,是海洋中DMSP的一个重要来源。目前已报道的DMSP合成途径有3条:甲基化途径、转氨途径和脱羧途径,其中有5种DMSP合成关键酶被鉴定出来。根据近年来的研究成果,本文对DMSP合成过程中关键酶的研究进展进行综述,以期为进一步的研究提供思路。

不同氮磷比对球形棕囊藻释放含硫化合物及DMSP降解途径的影响

本文探讨了球形棕囊藻(Phaeocystis globosa)在不同氮磷比条件下各生长时期内释放到培养液中二甲巯基丙酸内盐(DMSP)、二甲基硫(DMS)和丙烯酸(AA)等含硫化合物浓度及DMSP降解途径的影响,所设置氮磷比为4∶1、16∶1、40∶1和80∶1。结果表明,球形棕囊藻的DIC吸收速率在80∶1组出现最大值(147μmol·kg^(-1)·d^(-1)),pH提升量在4∶1组出现最大值(0.13 d^(-1)),而最大藻细胞密度在16∶1和40∶1组出现较高值(285×10^(4)和264×10^(4) cells·mL^(-1))。单位细胞颗粒态DMSP和AA浓度在16∶1组出现最大值(2.741和2.949 fmol·cell-1),而溶解态DMSP在40∶1组出现最大值(0.543 fmol·cell^(-1)),DMS在16∶1和40∶1组均出现最大值(0.038 fmol·cell^(-1))。当氮磷比为4∶1时,DMS/AA出现最大值26.53%,表明DMSP酶裂解途径占比最大;当氮磷比为80∶1时,DMS/(DMSP+AA)出现最大值11.89%,表明DMS生产百分比最大;当氮磷比为40∶1时,AA/(DMSP+AA)出现最大值69.34%,表明总DMSP降解率最大。总而言之,当氮磷比为16∶1时最有利于球形棕囊藻含硫化合物的产生,不同氮磷比会对DMSP的降解途径产生影响。

海洋浮游生态系统中DMSP的来源及在食物链中的传递和转化研究进展

β-二甲基巯基丙酸内盐(DMSP)是一种在海洋中普遍存在的重要生源有机硫化物,其降解产物二甲基硫(DMS)挥发到大气中会形成云凝结核,进而对大气温度产生负反馈效应。DMSP主要由浮游植物和部分细菌生物合成,在浮游食物链和微食物环中进行传递和转化,并进一步通过食物网进入更高营养级。浮游生物是驱动全球碳、硫循环的关键环节,在DMSP生物地球化学循环中的作用越来越受到人们的重视。本文针对DMSP的来源、归宿及在浮游食物链中的传递和转移等方面进行综述,介绍了浮游食物链和微食物环在DMSP传递、转化中的作用。DMSP在海洋食物链中仍有不少传递和降解途径为研究空白,今后应针对目前的研究不足深入开展DMSP的产生、传递和转化机制研究,进一步完善DMSP的生物地球化学循环机制。

西太平洋雅浦海沟区海水中CH_4和DMSP的垂直变化特征

本研究首次探究了西太平洋雅浦海沟北段从表层到超深渊海水中甲烷(CH_4)及二甲基硫(DMS)的前体物质二甲基巯基丙酸内盐(DMSP)的浓度变化情况。结果表明:雅浦海沟海水甲烷浓度变化范围为1.49~3.87nmol/L。其上层海水甲烷平均浓度最高,有明显的次表层极大现象。雅浦海沟氧最小层海水的甲烷平均浓度最低;在500~1 000m中层水中甲烷浓度有一定程度的增大,1 000m以下至底层甲烷浓度继续升高。研究海区溶解态DMSP(DMSPd)和总DMSP(DMSPt)平均浓度的垂直变化随深度呈先增大后减小趋势,颗粒态DMSP(DMSPp)的平均浓度随深度呈波动式变化,在中层达到最大。雅浦海沟CH_4和DMSP浓度垂直变化受浮游生物、微生物、光照、温度、压力、大洋环流等的复杂影响。在真光层海水中,CH_4浓度与DMSPd、DMSPp和DMSPt浓度表现为负相关关系,在200m至底层海水中,CH_4浓度与DMSPd、DMSPp和DMSPt浓度表现为正相关关系,显示光照条件是造成雅浦海沟不同深度海水CH_4和DMSP浓度相关性差异的关键因素。

黄渤海海水中丙烯酸的生成与降解

本文在黄渤海海域对β-二甲基巯基丙酸内盐(DMSP)降解产生丙烯酸和丙烯酸的降解过程做了初步研究。结果表明,海水中有明显的DMSP降解和丙烯酸的生成现象。在DMSP降解初期,DMSP不断降解,丙烯酸则在经过1h后浓度开始上升,达到最大值后再次下降。起始DMSP浓度越高,降解得越完全,且丙烯酸最大值越大。在观测的5h内,丙烯酸的表观降解速率总是大于DMSP的表观降解速率,且两者都与初始浓度成正相关。在丙烯酸的降解过程中,黑暗条件下起始浓度越大,丙烯酸变化速率越大,而光照条件下则恰好相反。光化学反应中前2h表现为丙烯酸的光化学生成,而后2h表现为光化学降解。

DMSP的生物合成与裂解及其在硫循环中的作用

二甲基巯基丙酸内盐(dimethylsulfoniopropionate,DMSP)是地球上最丰富的有机硫分子之一,也是微生物产生"冷室气体"二甲基硫(dimethyl sulfide,DMS)的最主要前体物质,在驱动全球硫循环和调节气候变化中均发挥着重要作用。同时,生物体内的DMSP还可能具有渗透压调节、抗氧化、冷冻保护、硫素贮存等功能。真核生物(主要是浮游植物)一直被认为是DMSP的唯一生产者,然而近期发现有着巨大生物量和活跃代谢能力的海洋α-变形菌纲细菌也可以合成DMSP,这使得异养细菌成为了海洋中DMSP潜在的重要来源。目前已分别从细菌和浮游微藻中鉴定出了一种和两种DMSP合成关键酶的编码基因。此外,海洋细菌还是DMSP的主要分解者,主要通过脱甲基通路(约占DMSP生物降解量的70%,不产生DMS)和裂解通路(约占DMSP生物降解量的30%,产生DMS)实现对DMSP的分解代谢。除细菌外,许多浮游植物和某些真菌也具有裂解DMSP产生DMS的能力。另外,DMSP裂解代谢通路有着很高的物种和遗传多样性,目前已知的DMSP裂解酶多达八种。本文着重对DMSP的生物合成和降解通路中可产生源活性气体DMS的裂解通路及其在硫循环中的作用等方面进行了系统阐述,对深入理解DMSP与DMS的产生机制及生态学效应具有重要科学意义。

枯水季和丰水季长江口海域生源硫的浓度变化特征及影响因素

为深入研究河口近岸海域DMS (二甲基硫)的生物地球化学过程,于2014年2月(枯水季)和7月(丰水季)对长江口及附近海域表层海水中DMS及其前体物质DMSP (二甲巯基丙酸内盐)的浓度分布及影响因素进行了研究,测定了DMSPd (溶解态DMSP)的降解速率和DMS的生物生产与微生物消费速率,并估算了DMS的海-气通量.结果表明:(1)枯水季和丰水季c(DMS)、c(DMSPd)、c(DMSPp)(DMSPp为颗粒态DMSP)的平均值±标准偏差分别为(0. 54±0. 28)(2. 04±1. 32)(6. 65±5. 07)和(3. 99±3. 70)(5. 57±4. 72)(14. 26±9. 17)nmol/L,长江口海域丰水季生源硫化物的浓度明显高于枯水季.(2)枯水季和丰水季c(DMSPd)与ρ(Chla)均呈弱相关,说明浮游植物在控制长江口海域DMSP的生产分布中发挥重要作用.(3)枯水季和丰水季c(DMS)/ρ(Chla)的平均值±标准偏差分别为(2. 62±3. 28)和(4. 60±7. 49) mmol/g,表明丰水季DMS的高产藻种(甲藻)在浮游植物生物量中所占比例高于枯水季.(4)枯水季表层海水中DMSPd的降解速率和DMS的生物生产速率分别介于(2. 84～30. 53)和(0. 52～2. 19) nmol/(L·d)之间,平均值分别为14. 55和1. 30 nmol/(L·d),表明DMS并不是DMSPd的主要降解产物.(5)枯水季和丰水季DMS的海-气通量平均值±标准偏差分别为(0. 36±0. 32)和(2. 17±2. 98)μmol/(m2·d),而且丰水季的硫排放量明显高于枯水季,这主要与夏季较高的c(DMS)有关.研究显示,长江口海域生源硫化物的浓度变化及分布特征呈明显的季节性差异,河口近岸海域是海洋有机硫排放的重要区域.

白令海东陆架区生源硫化合物的时空特征变化

基于2012年和2014年中国北极科学考察航次白令海现场调查数据,分析白令海东陆架区二甲基硫(DMS)及其前体物质β-二甲基硫巯基丙酸内盐(DMSP)的空间分布特征和年际变化。结果显示,白令海东部陆架区DMS浓度呈自西向东递减的趋势,浓度平均值由2012年0.80 nmol·L^(-1)(范围为0.11~2.27 nmol·L^(-1))增加至2014年1.33 nmol·L^(-1)(范围为0.07~4.49 nmol·L^(-1))。DMSP浓度的空间变化与DMS不一致,高值区位于断面东部,主要受近岸阿拉斯加沿岸流以及育空河淡水输入的影响。2012—2014年,溶解态DMSP(DMSPd)和颗粒态DMSP(DMSPp)浓度平均值分别从4.21 nmol·L^(-1)、16.83 nmol·L^(-1)提高至14.94 nmol·L^(-1)、49.77 nmol·L^(-1),应是冷水团范围缩减以及浮游植物群落变化所引起的。DMS浓度同温度、c PO 3-4、c SiO 2-3显著相关,而DMS和DMSP浓度同无机氮浓度、盐度均存在显著相关性。表层海水DMS和DMSPd的生物生产速率均高于消费速率,且呈现出东高西低的趋势,原因是温度影响了微生物代谢活动。2014年的生产和消费速率均高于2012年的,主要由于表层海水DMS和DMSPd浓度升高和水团的年际变化。2012年和2014年表层海水中DMS微生物消耗速率平均值分别为13.66 nmol·L^(-1)·d^(-1)和33.87 nmol·L^(-1)·d^(-1),海-气通量平均值分别为3.66μmol·m^(-2)·d^(-1)和5.33μmol·m^(-2)·d^(-1),表层海水DMS通过海气扩散去除的周转时间分别是微生物消费的7.4和5.7倍。白令海东部陆架区表层水体中微生物消费是比海气释放更重要的DMS去除途径。