二维GO、MXene和MoS_(2)限域离子液体复合膜用于碳捕集

工业化的急速发展导致大气中CO_(2)的浓度急剧增加,给人类的生活带来了严重的威胁.因此,亟需发展碳捕集、利用与封存技术用于降低CO_(2)的排放量.在多种方法中,膜分离技术逐渐成为全球碳捕集技术的主要发展方向.膜材料是膜的核心,随着新型制膜材料的不断涌现,一系列高性能气体分离膜层出不穷.离子液体(ILs)作为一种新型材料,因其在CO_(2)分离过程中具有不易挥发、结构可调、对CO_(2)有优异的亲和力等特点而备受欢迎.然而,由于ILs的高黏度和高成本限制了其在工业领域的应用.将ILs与二维纳米材料相结合,得到的新型复合膜兼具ILs和二维纳米材料的优势,可突破ILs的缺陷,成为未来膜材料的研究趋势之一.本综述以ILs为核心,重点介绍了将IL限域于二维氧化石墨烯(GO)、MXene和MoS_(2)纳米材料的研究进展,讨论了ILs的性质;总结了不同ILs与二维GO、MXene和MoS_(2)材料所构建的气体分离膜在CO_(2)捕获中的应用;讨论了ILs在气体分离领域中的优势和挑战,并提出了未来的研究和发展机会.

非层状二维γ-In_(2)Se_(3)的各向异性生长及其光学特性

非层状二维(2D)γ-In_(2)Se_(3)具有优异的光学和电学性能,在超薄柔性器件和光电探测领域具有广泛的应用前景.然而,相较于层状的类石墨烯材料,非层状材料固有的各向同性化学键,使得其二维各向异性生长面临较大的挑战.本研究构建了一种新的化学气相沉积(CVD)生长策略,成功制备了高质量的2Dγ-In_(2)Se_(3).首次选用低熔点的铟粉为前驱体,有效降低了生长温度.此外,生长过程去除了CVD法合成二维硒化物时不可避免的危险气体H_(2),这不仅能有效抑制InSe副产物的形成,还降低了实验危险性.通过探究原料用量、生长温度及时间等参数对样品形貌和厚度的影响,获得了最佳生长窗口.详细表征了2Dγ-In_(2)Se_(3)的微观形貌、化学组分、晶体结构和光学特性等.结果表明,样品具有强烈的光致发光(PL)效应,与γ-In_(2)Se_(3)的直接带隙属性相吻合.随着厚度的减小,PL峰会发生蓝移,说明光学带隙随之增大.Raman光谱显示,不同厚度的样品其特征峰也会发生移动,说明厚度会影响2Dγ-In_(2)Se_(3)的分子振动行为.由此可见,通过生长参数调控2Dγ-In_(2)Se_(3)的厚度,可实现对其光学带隙和分子振动行为的调控,这将为相关的理论研究和光电器件应用提供基本的材料平台.

镁合金表面TiO_(2)二维薄膜的制备及其耐腐蚀性能研究

由于镁是一种较为活泼的金属,容易被氧化,且生成的氧化膜不具备保护性,这会进一步加快镁的腐蚀速率。通过在镁合金表面制备一层保护膜来阻断其与腐蚀物质的接触,从而增强镁合金的耐腐蚀性。首先根据已有文献制备TiO_(2)胶体,然后利用电泳沉积法,以镁合金基样为阳极,在其表面制备TiO_(2)薄膜,电泳液为上述TiO_(2)胶体,并探究了制备过程中的各项实验参数(不同电泳时间和不同沉积时间)对样品的影响。采取XRD、SEM等测试方法对制备的TiO_(2)薄膜进行分析,并进一步测试样品的极化曲线并做出分析。通过一系列参数优化可知,最优参数为电泳电压20 V,沉积时间90 s,此时制备的TiO_(2)薄膜的腐蚀电位最正,为-1.26 V,同时腐蚀电流密度也最低,为4.21×10^(-6)A/cm^(2)。

二维TiS_(2)/TiO_(2)杂化纳米片储钠性质的第一性原理研究

二维TiS_(2)是一种具有较大应用前景的钠离子电池负极材料.然而,二维TiS_(2)负极材料钠离子扩散动力学性能不佳大大限制了其在钠离子电池领域的大规模应用.本文利用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,探究了二维TiO_(2)/TiS_(2)杂化单层上钠原子吸附和扩散的热力学和动力学性质.研究结果表明,二维TiO_(2)/TiS_(2)杂化单层结构具有较高的动力学和热力学稳定性.此外,钠原子倾向于吸附在二维TiO_(2)/TiS_(2)杂化单层硫-硫-氧穴位(S-S-O)的顶部,沿穴位-钛顶位-穴位方向(H_(CC)^(1)-T_(T)-H_(CC)^(1′))具有较低的扩散能垒(0.19 eV).与纯相二维TiS_(2)单层相比,钠原子更容易在二维TiO_(2)/TiS_(2)杂化单层上迁移.本文通过对钠原子在二维TiO_(2)/TiS_(2)杂化单层上的结构稳定性、优选吸附位点和扩散路径的全面研究,揭示了二维TiO_(2)/TiS_(2)杂化单层的结构性质和钠输运特性,为设计高性能的钛基钠离子电池负极材料提供了理论支撑.

二维-三维杂化结构Ti_(3)C_(2)T_(x)/CF作为钒电池负极的性能研究

碳毡是目前应用最广泛的钒电池电极材料,但其应用于钒电池负极时表现出较差的电化学反应活性,严重制约了钒电池性能。针对该问题,采用湿法刻蚀制备了二维Ti_(3)C_(2)T_(x)材料,利用简单高效的物理浸渍工艺将其修饰在三维碳毡(CF)纤维表面,成功制备了高催化活性的二维-三维杂化Ti_(3)C_(2)T_(x)/CF负极材料。结果表明,负载了Ti_(3)C_(2)T_(x)的碳毡复合电极显示出更好的亲液性;比表面积达到7.8596 m^(2)/g,是空白碳毡的4.7倍;且表现出更优的电化学反应活性。以Ti_(3)C_(2)T_(x)/CF复合材料为负极的电池在200和300 mA/cm^(2)的电流密度下,相比以空白碳毡为负极的电池,其能量效率分别提升了5.8%和7.3%,具有更高的电池效率和倍率性能。

二维材料构筑的CO_(2)分离膜研究进展

二维材料由于其独特的纳米片结构,已广泛应用于设计高气体渗透通量和选择性的分离膜中.石墨烯类、二维金属有机骨架、二维过渡金属碳化物/碳氮化物等二维材料中构筑的纳米及纳米尺度孔道为分子输运提供了特殊的通道,它们是高渗透性和高选择性分子筛分的根本原因.本文综述了近年来二维材料基CO_(2)分离膜的研究进展,包括材料种类、分离膜的制备方法、分离性能及分离机制,并对二维材料基CO_(2)分离膜的应用前景进行了总结与展望.

TaTe2/WS2二维异质结的制备及光电性能表征

二维材料异质结构由于其优异的物理化学性质引起了人们的广泛研究,从机械剥离石墨烯以来,制备二维异质结的各种方法层出不穷。在这里,我们介绍了一种无污染,快速,便捷的半湿法PDMS辅助聚乙烯吡咯烷酮(PVP)和聚乙烯醇(PVA)快速转移搭建TaTe2/WS2异质结的方法。光学显微镜、拉曼光谱、光致发光光谱和旋光圆偏泵浦表明单层WS2到TaTe2之间主要为能量转移。更为重要的是基于异质结构的光电探测器在415 nm入射光下的响应率和超高探测率分别为9 A/W,1.73 × 1012 Jones。我们的研究可能为快速制备异质结提供了一种新途径,由于TaTe2/WS2异质结光电探测器的超高探测率,证明其在光电领域的潜力。

二维材料Ti_(3)C_(2)T_(x)MXene对氨气的气敏性能

气体传感器在疾病诊断和环境监测等应用中受到了广泛关注,二维材料为制备室温下工作的气体传感器提供了一个很有前景的平台。利用HF溶液腐蚀Ti_(3)AlC_(2)粉末获得的原始Ti_(3)C_(2)T_(x)粉末和Ti_(3)C_(2)T_(x)纳米片,利用扫描电子显微镜(SEM)图、X射线光电子能谱(XPS)和气敏特性分析,研究了Ti_(3)C_(2)T_(x)材料结构对氨气(NH_(3))气敏特性的影响。SEM结果表明,与原始Ti_(3)C_(2)T_(x)粉末相比,Ti_(3)C_(2)T_(x)纳米片具有较薄的厚度,尺寸也较为均匀一致,且成膜性良好。气敏性能结果表明,Ti_(3)C_(2)T_(x)纳米片传感器具有更高的灵敏度,对体积分数2×10^(-5)的NH_(3)的响应度提高了512.5%,且对NH_(3)表现出更低的检测下限(1×10^(-5))和良好的选择性,传感器实现了室温下对NH_(3)较高灵敏和较高稳定的检测。分析认为,Ti_(3)C_(2)T_(x)纳米片高的比表面积、更多的表面活性附位点及较好的成膜性极大地提高了传感器对NH_(3)的气敏性能。该工作可为Ti_(3)C_(2)T_(x)基NH_(3)传感器件的开发提供一定的实验基础。

二维层状In_(2)Se_(3)材料的快速制备及结构特性研究

In_(2)Se_(3)二维层状材料具有优异的光电、热电和铁电特性。目前In_(2)Se_(3)二维层状材料大部分通过对化学气相输运(CVT)法制备的块体In_(2)Se_(3)进行机械剥离获得,CVT法制备工艺复杂、制备时间长、成本高,与之相比,布里奇曼(B-S)法具有制备工艺简单、制备效率高、成本低的优势。为此,本文对CVT法和B-S法制备的块体In_(2)Se_(3)分别进行了机械剥离,并转移到SiO_(2)/Si(111)基底,获得了相应的二维层状In_(2)Se_(3)样品。同时利用原子力显微镜(AFM)、激光拉曼和X射线衍射(XRD)对两样品进行表面形貌、晶格振动谱和结晶质量的测量,发现用B-S法制备、剥离的样品具有与CVT法制备、剥离样品几乎相同的表面原子级平整度和单晶结晶质量。本文为高质量二维层状In_(2)Se_(3)材料的获得提供了更为经济实用的途径。

高质量二维WTe2薄膜的可控制备及电输运性能研究

以WCl_(6)为前驱体,采用化学气相沉积法制备二维WTe_(2)薄膜材料。借助X射线衍射仪、拉曼光谱、原子力显微镜、综合物性测量系统等探究了前驱体用量对二维WTe_(2)薄膜质量的影响并对薄膜的电输运性能进行表征。结果表明,在500℃下,仅需10 min的生长时间就可以获得大面积的WTe_(2)薄膜,且薄膜厚度随前驱体用量的减少而减薄。WCl_(6)前驱体为0.6 g时所制多层二维WTe_(2)薄膜在温度为10 K、磁场强度为50000 Oe下的磁电阻率为1.54%,该磁电阻率仍未达到饱和。样品平面霍尔电阻随电场和磁场夹角变化而周期性变化,表明所制WTe_(2)薄膜具有和块体WTe_(2)相似的电输运特性。

基于纳米SnO_2材料的二维纳米催化发光传感器研制及其测定甲基叔丁基醚的应用

以碳纳米管(CNT)为模板,采用液相沉积法可控合成了SnO2-CNT复合纳米材料、SnO2纳米棒两种形貌的SnO2纳米材料,研究了它们对甲醇、MTBE催化发光的影响。通过考察两种不同形貌SnO2纳米材料的结构、比表面积与其催化发光的关系,建立了一种二维纳米催化发光传感器,并测定了MTBE产品的纯度和其中的甲醇含量,甲醇的线性范围为0.050～3.0 g/L,MTBE的线性范围为0.028～8.0 g/L。

碱金属修饰的萘炔/萘二炔对CO_(2)选择性吸附分离的理论计算

采用巨正则蒙特卡洛模拟和密度泛函理论结合的方式探究了不同碱金属(alkali metal,AM,包括Li、Na、K)修饰提升萘炔(naphyne,NY)和萘二炔(naphdiyne,NDY)的CO_(2)吸附分离性能。通过结合能和结构的电子性质分析发现,AM修饰的NY和NDY具有良好的结构稳定性。在298 K、100 k Pa的条件下,Li修饰的萘二炔(Li-NDY)表现出高达11.37 mmol·g^(-1)的CO_(2)吸附量和430.85的CO_(2)选择性(优于N_(2))。同时,利用气体吸附密度分布揭示了不同AM修饰的NY/NDY(AM-NY、AM-NDY)具有高吸附量的原因,以及二者作用效果差异的本质。最后,从吸附热、库仑和范德瓦耳斯相互作用等角度详细说明了AM引入的改性机制。

二维层状材料Ti_3C_2T_x的制备及其电化学储钠性能

为了探究二维材料Ti_3C_2T_x在制备过程中的影响因素及其电化学性能,采用浓氢氟酸对Ti3AlC2进行液相刻蚀获得Ti_3C_2T_x,通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)以及拉曼测试(Raman)表征产物的形貌、结构以及表面状态,并分析其电化学储钠性能.结果表明:适当地延长刻蚀时间,MAX相中A层原子被刻蚀的程度加剧,导致产物的层间距增大,但刻蚀时间过长引起片层发生重新堆叠;刻蚀温度的提升会使材料结构的完整性降低;最佳实验参数为常温条件下进行24 h的氢氟酸刻蚀,合成as-Ti_3C_2T_x,但是as-Ti_3C_2T_x表面测得含有一定量的O类和F类官能团;作为负极应用于钠离子电池中,在20 mA/g时,as-Ti_3C_2T_x的质量比容量可达130 mA·h/g,在100 mA/g下经过500次长循环,容量可以保持在75 mA·h/g,循环性能良好,且接触电阻和电荷转移电阻均较小.

Ti_3C_2负载ZnO二维材料的制备及其电性能

以Ti_3C_2、Zn(NO3)2·6H2O、NaOH和SDBS为原料,采用水热法在不同锌碱比的条件下,合成Ti_3C_2负载ZnO二维电极材料.通过XRD和SEM分析发现,在水热15h、100℃、Zn(NO3)2·6H2O∶NaOH(摩尔比)为1∶20、ZnO∶SDBS(摩尔比)为3∶1的条件下,随着Ti_3C_2∶ZnO质量比的不断增加,ZnO的形貌由纳米棒状向纳米片状转变.电性能测试果表明:当Ti_3C_2与ZnO质量比为1∶10时,Ti_3C_2负载ZnO二维材料的比电容和电容及电性能最佳,在1A/g电流密度下可逆比电容达到24.67F/g,电容达到44.80F,且循环3 000次之后保持67.56%.

二维Bi_(2)O_(2)Se光电特性及其光电子器件研究进展

二维(2D)材料由于其超薄的厚度、高度的机械柔性、可调谐的带隙以及易于定制的范德华异质结构,被广泛应用于通信、红外探测、航空航天以及生物医学等领域。其中2D Bi_(2)O_(2)Se作为一种新兴的二维层状材料,具有独特的晶体结构、优异的光电特性和良好的环境稳定性,是制备高性能红外光电子器件的优秀候选材料。本文综述了基于2D Bi_(2)O_(2)Se材料光电子器件的研究进展。首先,介绍了2D Bi_(2)O_(2)Se的晶体结构、能带结构及其光电特性。然后,详述了Bi_(2)O_(2)Se材料的常见制备方法,包括化学气相沉积法和水热合成法。此外,综述了Bi_(2)O_(2)Se材料在场效应晶体管、光电探测器和光开关领域的应用现状。最后,我们总结了全文,并对Bi_(2)O_(2)Se材料的发展进行了展望。

二维钒掺杂Cr_(2)S_(3)纳米片的生长与磁性研究

二维磁性材料是近年来发展起来的新兴材料,在单层或者少层的原子厚度中以其独特的磁性特性和结构特征而备受关注.其中铁磁性材料在信息存储和处理等方面有着广泛的应用,所以当前研究主要集中在丰富二维铁磁数据库以及开发磁调制的修饰策略上.本文通过常压化学气相沉积法在云母片衬底上成功生长出了二维钒掺杂Cr_(2)S_(3)纳米片,获得了钒源温度765℃和质量0.010 g为纳米片生长情况最适中条件,并通过光学显微镜、原子力显微镜、拉曼光谱仪、扫描电子显微镜、X射线能谱、X射线光电子能谱对纳米片进行表征.同时掺杂样品的磁性表征表明钒掺杂后样品居里转变温度变为105 K,由亚铁磁性变为铁磁性,矫顽力也显著增大,证明钒掺杂可以有效地调控Cr_(2)S_(3)纳米片的磁性.这些研究结果将有望推动钒掺杂Cr_(2)S_(3)材料向着实际应用的的可能性,成为下一代自旋电子应用的理想候选材料之一.

二维Janus In_(2)SSeTe用于光催化水分解的理论研究

利用太阳光在光催化剂材料的帮助下进行水分解,将太阳能转化为氢能不仅可以解决环境污染问题,而且也符合国家战略发展需要。基于第一性原理理论计算,提出了2种不同构型的二维Janus In_(2)SSeTe用于光催化水分解,分别简称为Model-I和Model-II。这2种构型的二维Janus In_(2)SSeTe均拥有优异的晶格动力学和热动力学稳定性。其中,Model-I是一种带隙值为2.20 eV的间接带隙半导体,而Model-II是带隙值为0.64 eV的直接带隙半导体。此外,二维Janus In_(2)SSeTe中的内建电场有助于其中光生载流子的空间分离,从而减少载流子复合,有利于材料在光催化过程中对光能的有效转化。并且,合适的带边位置以及良好的光吸收能力表明二维Janus In_(2)SSeTe是一种潜在的可用于水分解的光催化剂。更重要的是,在光照的条件下,析氢反应和析氧反应可以在Model-I构型的二维Janus In_(2)SSeTe表面自发发生。这些计算结果为二维Janus In_(2)SSeTe在光催化水分解领域应用提供了理论基础。

前沿科研成果融入材料物理与化学实验教学设计——二维硒化钨的物理气相沉积法制备与电子器件

为满足社会发展的需求,培养创新型人才已成为我国的重要战略目标。材料物理与化学作为研究各种材料性能与微观结构关系的学科,专注于为高新技术材料的发展培养创新型人才。本文将前沿科研成果融入材料物理与化学实验教学的设计中。通过以二维硒化钨的物理气相沉积法制备与电子器件实验为例,使学生了解国际前沿热点研究领域,培养学生理论联系实际的能力,并塑造良好的科学文化素养。

二维过渡金属硫族化合物MoS_(2)制备及其在光电器件领域应用的研究进展

二维过渡金属硫族(Two-Dimensional Transition Metal Dich-alcogenide,简称2D TMD)材料具有优异的性质,在光电子等领域具有巨大的应用潜力。本文以MoS_(2)材料为例系统介绍了2D TMDs材料的制备方法、及其在光电器件领域的应用。为2D TMD材料的研究提供有益的帮助。

二维磁性NbSi_(2)N_(4)-WSi_(2)N_(4)-NbSi_(2)N_(4)异质结的光生电流效应

采用量子输运方法研究了二维(2D)磁性NbSi_(2)N_(4)-WSi_(2)N_(4)-NbSi_(2)N_(4)面内异质结的光生电流效应.该异质结具有C2v非空间反演对称性,在可见光范围内,用线偏光垂直及倾斜照射时,均能激发显著的光生电流效应,产生自旋极化且偏振敏感的光电流.光电流与偏振角(θ)和入射角(α)均为余弦依赖(cos(2θ),cos(2α))关系.两种照射方式下均能产生纯自旋流及完全自旋极化的光电流.在垂直照射时,能取得完美的自旋阀效应.这些结果表明,二维磁性NbSi_(2)N_(4)-WSi_(2)N_(4)-NbSi_(2)N_(4)异质结在低能耗自旋电子学及低维光电探测领域具有应用潜力.