二维MXene材料在油水分离领域的研究进展

在石油开采、运输和加工过程中,大量油类污染物不可避免地进入到水体中,造成资源浪费的同时也严重破坏了生态环境。MXene是一种拥有二维片层结构的过渡金属碳/氮化物,由于其特殊的微观结构和优异的亲水性,已在油水分离领域得到了研究者的广泛关注。然而,MXene的油水分离研究还处在起步阶段,分离机理也有待进一步明确。首先归纳总结了MXene纳米片的制备方法,从MXene表面润湿性原理的角度出发,结合MXene独特的物理化学性质,从理论上论证了MXene材料应用于油水分离领域的可行性。其次,综述了当前MXene基吸附材料与MXene基膜材料在油水分离领域的最新研究进展,证明了MXene材料能有效地处理不同类型的含油废水,并系统地分析了MXene材料对于油污的吸附和分离机理。最后,归纳了目前MXene在油水处理过程中面临的各种挑战,并对MXene在油水分离领域的未来发展做了展望。

二维MXene材料热输运性质的分子动力学模拟研究

MXene材料作为储能材料,在超级电容器中具有广泛的应用前景,其热传导和力学性能对超级电容器的性能和安全使用至关重要.本文利用分子动力学模拟研究了三种MXene材料的热输运和力学性质;还研究了二维MXene材料在工作过程中,其温度和形变对材料热导率的影响,并基于声子态密度探究了热导率变化的物理机制;同时,利用径向分布函数分析了不同应变下材料微观结构变化.研究表明,二维MXene材料热导率随着温度升高而降低,且应变越大热导率越低.本研究对MXene材料在超级电容器中的应用提供理论指导.

二维MXene材料在锂硫电池中的应用

抑制多硫化物穿梭是高容量锂硫电池研究的主要挑战。二维MXene材料具有高效吸附多硫化物的功能。从MXene理化性质、MXene优异的电化学性质及在锂硫电池中应用方面系统地介绍了二维MXene材料在锂硫电池中的研究进展。

二维MXene负载MoO_(3)/Ni-NiO异质结催化材料用于高效碱性电催化析氢反应

氢能作为低碳和零碳能源,是未来国家能源体系的重要组成部分,开发高效、低廉的碱性析氢(HER)电催化剂对于氢能的大规模制备和利用具有重要的意义。本文以二维Nb_(2)CT_(x)MXene为载体,通过一步电化学共沉积法在其表面负载MoO_(3)/Ni-NiO异质结构,得到具有优异电催化HER性能的MoO_(3)/NiNiO/Nb_(2)CT_(x)催化材料。采用XRD、SEM和TEM等手段对MoO_(3)/Ni-NiO/Nb_(2)CT_(x)的表面形貌和结构进行表征,发现通过一步电化学共沉积法成功地将MoO_(3)/Ni-NiO异质结构紧密负载于Nb_(2)CT_(x)MXene纳米片表面。在1.0 mol/L KOH电解质中测试其HER性能,在10 mA·cm^(-2)和100 mA·cm^(-2)的电流密度时,MoO_(3)/NiNiO/Nb_(2)CT_(x)表现出较低的过电压,分别为8 mV和201 mV,Tafel斜率为51 mV·dec^(-1);并且在电流密度分别为10 mA·cm^(-2)和50 mA·cm^(-2)下连续电解产氢20 h,活性几乎保持不变,具有优异的碱性HER稳定性。此外,本文还采用工况电化学阻抗谱对不同催化电极材料在过电压从0~220 mV(vs可逆氢电极(RHE))进行HER工况表征,结果表明MoO_(3)/Ni-NiO/Nb_(2)CT_(x)可有效促进水解离过程和活性氢吸附过程,从而提高HER活性。

二维材料Ti_(3)C_(2)T_(x)MXene对氨气的气敏性能

气体传感器在疾病诊断和环境监测等应用中受到了广泛关注,二维材料为制备室温下工作的气体传感器提供了一个很有前景的平台。利用HF溶液腐蚀Ti_(3)AlC_(2)粉末获得的原始Ti_(3)C_(2)T_(x)粉末和Ti_(3)C_(2)T_(x)纳米片,利用扫描电子显微镜(SEM)图、X射线光电子能谱(XPS)和气敏特性分析,研究了Ti_(3)C_(2)T_(x)材料结构对氨气(NH_(3))气敏特性的影响。SEM结果表明,与原始Ti_(3)C_(2)T_(x)粉末相比,Ti_(3)C_(2)T_(x)纳米片具有较薄的厚度,尺寸也较为均匀一致,且成膜性良好。气敏性能结果表明,Ti_(3)C_(2)T_(x)纳米片传感器具有更高的灵敏度,对体积分数2×10^(-5)的NH_(3)的响应度提高了512.5%,且对NH_(3)表现出更低的检测下限(1×10^(-5))和良好的选择性,传感器实现了室温下对NH_(3)较高灵敏和较高稳定的检测。分析认为,Ti_(3)C_(2)T_(x)纳米片高的比表面积、更多的表面活性附位点及较好的成膜性极大地提高了传感器对NH_(3)的气敏性能。该工作可为Ti_(3)C_(2)T_(x)基NH_(3)传感器件的开发提供一定的实验基础。

二维MXene膜的构筑及在水处理应用中的研究进展

MXene是一类新型的过渡金属碳/氮化物二维层状材料,通过选择性刻蚀掉MAX相中的A原子层制备而成。由于MXene具有特殊的微观结构和优异的理化性质,可用于高性能膜分离材料的构筑,并逐渐在废水处理和海水淡化等领域展现出良好的应用前景。但MXene在实际水处理过程中还存在不小的局限性。如MXene膜在水溶液中易发生溶胀现象,膜抗污染能力弱,分离机制也尚未有统一定论。本文归纳了近年来MXene纳米片、二维MXene膜材料的制备方法,例举了MXene膜的改性路径及其在水处理应用领域的最新报道,提出了MXene膜对水中污染物的分离机制,并对其当前急需解决的问题和未来的发展方向做出展望,为基于MXene高性能膜材料的设计和应用提供参考。

新型二维晶体MXene的研究进展

MXene是一种新型的二维过渡金属碳化物或碳氮化物,化学式为Mn+1Xn,M代表过渡金属,X代表碳或者氮,n=1、2、3。目前制备的MXene表面均附有官能团,因此也常用Mn+1XnTx来表示其化学式。研究发现,MXene具有良好的导电性、透光性、磁性、低温热电性和能量存储等诸多新颖的性能。本文通过总结MXene结构和性能等方面最新的实验和理论研究成果,分析了该体系目前存在的问题,预测了其可能的应用领域和未来的发展方向。

基于二维过渡金属材料的气体传感研究进展

基于二维过渡金属材料(MXene)突出的高导电性、高机械强度和强吸附性能,聚焦于二维MXene材料在气体传感领域的应用,重点概述了MXene的选择性刻蚀制备方法与理化性质(热/化学稳定性、机械性能、电学性能),总结了MXene及其复合材料在气体传感中的研究进展,分析了MXene气敏材料的传感机制,总结了二维MXene用于气敏领域在材料设计、传感机理等方面存在的机遇和挑战。

二维过渡金属碳化物/氮化物超浸润油水分离膜

膜分离法因其无化学变化、选择性好、适应性强、能耗低等优点,广泛应用于含油废水处理领域.其中超浸润膜因具有优异的渗透和抗污染性能,被认为是高效含油废水处理的理想选择.重点综述二维过渡金属碳化物/氮化物(MXenes)超浸润油水分离膜的研究进展,首先对比了真空过滤、多巴胺改性等MXenes油水分离膜制备方法,并分析了不同类型MXenes超浸润膜在油水分离过程中分离效率、循环使用性能及膜防污机理等.最后,对MXenes超浸润膜材料的发展方向和应用前景进行了展望.

二维材料MXene及其超级电容器的研究进展

综述了二维过渡金属碳/氮化物(MXene)的研究现状及其在超级电容器中的发展趋势。对MXene的结构和物理化学性质进行了简单介绍,总结了几种MXene的合成方法,并对化学刻蚀法、碱式水热法、路易斯酸熔盐法、电化学法及少层MXene合成方法对MXene性能的影响进行了评述。介绍了通过离子插入、热处理、异原子掺杂、材料复合和3D组装来提高MXene在超级电容器中的性能,对这几种MXene性能改进方法的优势和不足进行了阐述。最后,对MXene的合成方法和其在超级电容器领域的研究进展进行了对比总结,指出了研究中存在的问题,并展望了MXene今后的研究方向。

Pt/MXene催化剂制备及其在缩合反应中的催化性能

以对氟硝基苯、丙酮和氢气为原料,在自制固定床反应器中进行加氢和烷基化反应,研究N-异丙基对氟苯胺连续化生产的新工艺。结果表明,以新型二维材料MXene为载体,担载活性金属Pt制得的催化剂在反应温度80℃、反应压力1 MPa和质量空速0.4 h^(-1)的条件下,N-异丙基对氟苯胺可实现高选择性、高稳定性、可持续规模化生产。该研究既拓宽了新型二维材料MXene的应用领域,也为N-异丙基对氟苯胺规模化生产提供了技术支持。

单原子负载型MXene用于电催化合成氨过程的理论计算（英文）

合成氨在地球氮循环中扮演着重要角色.工业上传统的合成氨方法采用高温高压的反应条件,对反应设备要求高,并且导致了巨大的能耗.因此,以电力为驱动的电催化合成过程作为一种新型的合成氨方法引起了广泛关注.选择和设计合适的催化剂以降低所需的过电势是该过程的一个重要研究课题.常用的电催化剂包括金属基、金属氧化物、聚合物及其他复合性催化剂.其中,单原子催化剂因其极高的原子利用率而广受关注,但必须选择合适的基底使其成为兼具高催化活性和高稳定性的催化剂.二维过渡金属碳/氮化物(MXene)作为一种新型二维材料,拥有和石墨烯类似的电导性质,并与金属有良好的相互作用,是一种富有希望的载体.本文采用密度泛函理论研究了氮气在一系列MXene负载的过渡金属单原子催化剂上的吸附和活化,通过吉布斯自由能计算研究了电催化合成氨的反应路径,给出了相应的过电势.同时,通过研究可能的决速步骤的吉布斯自由能,分析了吉布斯自由能和过电势之间的关系.计算结果表明,在所有的MXene负载的过渡金属单原子上,氮气更倾向于一端吸附.根据吉布斯自由能的定义,负值显示这些催化剂具有良好的氮气活化性能,特别是铁基催化剂(–0.75 eV),这就不难理解工业上广泛应用铁基催化剂.而负载不同的过渡金属对电催化合成氨的过电势具有一定影响.通过吉布斯自由能计算发现,该系列金属的过电势在0.68–2.33 eV, Mo/Ti3C2O2需要的外加电压最少.这对实验上催化剂的选择具有一定的指导意义.同时,我们发现电催化合成氨过程有两个可能的决速步骤:氮气加氢生成NNH和NH2生成氨气.通过比较这两个步骤的吉布斯自由能可快速得到催化剂的过电势.因此,我们可以得出结论,该系列MXene负载的过渡金属单原子催化剂能够有效地改变反应路径,免出现传统反应中氮氮键断裂的巨大能垒,从而有效降低了反应的过电势.这为实验上选择合适的催化剂提供了理论依据.并且,这种通过直接比较决速步骤的吉布斯自由能得到过电势的方法对电催化合成氨以及其他类似反应的催化剂筛选和理性设计具有指导意义.

MoS_(2)/Mxene复合材料的制备及其中性析氧电催化性能

动力学缓慢的析氧反应是目前利用可再生能源进行水分解产氢的瓶颈,因此低成本的高效稳定析氧电催化剂是提高产氢效率的关键,发展适用于中性条件的析氧电催化剂则是未来研究趋势。发现水热法合成的MoS_(2)/二维碳化钛(Mxene)复合材料是一种高效稳定的中性析氧电催化剂,在0.1 mol/L磷酸盐缓冲液(PBS,pH=7.2)中达到10 mA·cm^(-2)的电流密度,MoS_(2)量子点(QD)/Mxene仅需480 mV的过电势,比贵金属IrO_(2)催化剂降低了174 mV,在30次电化学循环伏安法活化过程中表现出优异的稳定性,旋转环盘电极测试表明其活化后的法拉第效率较高(92%)。进一步对比两类不同结构的复合材料MoS_(2)QD/Mxene和MoS_(2)纳米片/碳化钛(MoS_(2)NS/Mxene)的电催化性能和复合结构,证实了二维Mxene和MoS_(2)材料的复合界面作用是提高MoS_(2)析氧活性的关键。本研究结果不仅展示了一种新型的可在中性条件下稳定工作的高效复合析氧电催化材料,同时也为高效复合析氧电催化材料的优化和设计提供参考。

电化学置换反应制备Nb_(2)CT_(x)负载低Pt催化剂及其在酸性和中性介质中析氢性能研究

降低催化剂中贵金属Pt含量是构建高性能析氢反应(Hydrogen evolution reaction,HER)电催化剂的关键。通过电化学沉积法将Cu纳米修饰到二维Nb_(2)CT_(x)表面,然后利用电化学置换反应制备得到二维Nb_(2)CT_(x)负载Pt纳米颗粒(PtNP/Nb_(2)CT_(x))催化剂。采用SEM、XRD和XPS等手段对所得催化剂的形貌、结构及组成进行表征,并研究了PtNP/Nb_(2)CT_(x)催化剂在酸性和中性介质中的电催化HER性能。结果表明,在10 m A·cm^(-2)电流密度下,PtNP/Nb_(2)CT_(x)催化剂在0.5 mol·L^(-1)H2SO4和1.0 mol·L^(-1)PBS电解液中的过电压分别为38 m V和146 m V,Tafel斜率分别为42和64 m V·dec^(-1);在0.5 mol·L^(-1)H2SO4中,过电压为50 m V下,催化剂的质量活性和转换频率值分别为36.5 A·mgPt^(-1)和11.5 s^(-1);在1.0 mol·L^(-1)PBS中,过电压为100 m V下,催化剂质量活性和转换频率分别为4.1 A·mgPt^(-1)和4.2 s^(-1),PtNP/Nb_(2)CT_(x)催化剂表现出优异的HER活性。最后在电流密度为10 m A·cm^(-2)下,0.5 mol·L^(-1)H2SO4和1.0 mol·L^(-1)PBS电解液中通过计时电流法进行5 h的稳定性测试,该催化剂均表现出良好的稳定性。该催化剂的成功合成为制备低Pt含量高性能电催化析氢材料提供了新的思路和研究方法。

MAX相金属陶瓷材料研究进展与展望

MAX相材料因集合了陶瓷和金属的高硬度、高弹性模量、高温稳定性、可加工性、良好的导电/导热性等优异性能,在熔盐储热、熔盐电解、熔盐辅助合成和熔盐堆发电等变革性能源应用领域获得广泛关注,在高温、强腐蚀、高强辐照等极端恶劣环境具有很好的应用前景.全面综述了MAX相金属陶瓷材料的结构、物化性能和制备方法,跟踪了MAX相家族的新相合成以及MXene二维材料的最新研究进展,并提出MAX相金属陶瓷材料的应用前景和发展方向.

Ti3C2TX/Au@Pt纳米花复合膜的制备及其无酶H2O2传感器的应用

基于二维过渡金属碳化物(MXene)-Ti3C2Tx材料的导电性与Au@Pt纳米花的催化活性,组装了一种用于超灵敏和快速检测H2O2含量的Ti3C2Tx/Au@Pt纳米花无酶传感器。通过发射扫描电镜和X-射线衍射对制备的Ti3C2Tx进行表征。结果表明Ti3C2Tx材料表现出特有的手风琴结构,Ti3C2Tx/Au@Pt为以Au粒子为中心,Pt粒子环绕周围组成蒲公英状纳米球。研究了H2O2在Ti3C2Tx/Au@Pt纳米花修饰玻碳电极上的循环伏安曲线和时间电流曲线,结果显示该修饰电极检测H2O2具有线性范围良好(0.03~1100μmol/L)、灵敏度高(检出限可达0.02μmol/L)、抗干扰性和再现性好等优点。与传统滴定法相比,该新型无酶传感器能在复杂环境下快速准确检出H2O2含量。

MoS_(x)/Ti_(3)C_(2)T_(x)复合材料的制备及其析氢催化性能研究

【目的】制备MoS_(x)/Ti_(3)C_(2)T_(x)复合材料,并研究其析氢催化性能。【方法】以四硫代钼酸铵和Ti_(3)C_(2)T_(x)-MXene纳米片为前驱体,采用湿化学法制备MoS_(x)/Ti_(3)C_(2)T_(x)复合材料。利用X射线光电子能谱、X射线衍射、扫描电子显微镜和透射电子显微镜对MoS_(x)/Ti_(3)C_(2)T_(x)复合材料进行表征,通过电化学方法研究MoS_(x)/Ti_(3)C_(2)T_(x)复合材料的析氢催化性能。【结果】复合材料中的MoS_(x)为非晶态结构,MoS_(x)纳米颗粒均匀分散在Ti_(3)C_(2)T_(x)纳米片表面;MoS_(x)/Ti_(3)C_(2)T_(x)复合材料在电流密度为10 mA/cm^(2)时的过电势仅为207 mV,Tafel斜率为46 mV/dec;经过1000次循环伏安测试后,该复合材料达到10 mA/cm^(2)的电流密度所需过电位仅增加了7 mV;非晶态MoS_(x)与Ti_(3)C_(2)T_(x)之间存在强相互作用,显著提高了MoS_(x)/Ti_(3)C_(2)T_(x)复合材料的导电性,增加了活性位点的数量,复合材料表现出优异的催化活性。【结论】以四硫代钼酸铵和Ti_(3)C_(2)T_(x)-MXene纳米片为前驱体,采用湿化学方法可制备作为电催化剂的MoS_(x)/Ti_(3)C_(2)T_(x)复合材料,该复合材料具有优异的催化活性和良好的循环稳定性。