云水和云下冲刷颗粒物与气态污染物对降水中硫酸盐和硝酸盐的贡献

为定量云水和云下冲刷分别对降水中SO4^2-、NO3^-的贡献,并进一步解析云下冲刷颗粒相和气相物质分别对降水样品中SO4^2-、NO3^-的贡献,于2016年4月—2017年2月采用APS-3A型降水自动采样仪对降水进行分段采集.采用离子色谱检测分段降水样品的ρ(SO4^2-)、ρ(NO3^-),分析其变化规律;在降水前、降水中及降水后同步采集并检测大气颗粒相ρ(SO4^2-)、ρ(NO3^-)和气相ρ(SO2)、ρ(NO2),分析颗粒相中ρ(SO4^2-)、ρ(NO3^-)和气相中ρ(SO2)、ρ(NO2)的变化与分布.结果表明:①ρ(SO4^2-)、ρ(NO3^-)在同一场降水的分段样品中呈逐渐降低至后期趋于平稳的趋势,说明降水对空气中污染物的冲刷使空气逐渐清洁,后期冲刷作用有限使得降水中离子质量浓度趋稳.②颗粒相中ρ(SO4^2-)、ρ(NO3^-)与气相中ρ(SO2)、ρ(NO2)在降水前较高,在降水中减小,并在降水后回升,说明降水对颗粒相SO4^2-、NO3^-和气相SO2、NO2均有清除作用,降水结束后无云下冲刷作用,污染物质量浓度逐步回升.③云水对降水中ρ(SO4^2-)、ρ(NO3^-)的贡献率分别为22%~56%(平均值为35%)、9%~49%(平均值为29%),云下冲刷颗粒相SO4^2-、NO3^-对降水中ρ(SO4^2-)、ρ(NO3^-)的贡献率分别为39%~69%(平均值为55%)、43%~73%(平均值为56%),云下冲刷气相SO2、NO2对降水中ρ(SO4^2-)、ρ(NO3^-)的贡献率分别为5%~17%(平均值为10%)、5%~19%(平均值为15%).研究显示,降水中SO4^2-、NO3^-主要来源于云水和云下冲刷颗粒相SO4^2-、NO3^-,而来源于云下冲刷气相SO2、NO2较少.

云下颗粒物清除作用对雨水离子组成影响研究

采集并分析了2007年深圳4月份3场降水和泰安郊区7月份4场降水离子组成,并测定了观测期间PM2.5和PM10中离子组成,研究颗粒物在云下冲刷过程对雨水中离子组分的影响。同泰安郊区相比,深圳雨水中主要离子浓度较低,雨水酸化较严重,云下冲刷对雨水中主要离子贡献较小。颗粒物的云下冲刷过程比较重要,PM10中Ca2+和Mg2+清除比较大,NO3-,NH4+和Cl-的清除比较小,气体SO2,H2SO4对雨水中SO24-的贡献使SO42-具有较高的清除比。

南昌前湖区域夏季降水中低分子有机酸的分布与来源

2020年5—9月,共采集南昌前湖区域20个降水事件的88个分段降水样品,测定降水中3种低分子有机酸(甲酸、乙酸、草酸)和4种无机阴离子(Cl^(-)、NO_(2)^(-)、NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-))浓度,分析讨论降水有机酸的分布、来源,定量解析云下冲刷、云水对降水有机酸的贡献.结果表明,降水中甲酸、乙酸、草酸占所测定阴离子总量的16%,降水有机酸与无机酸总量的月变化呈相反趋势;长降水事件的降水有机酸浓度在降水进程中呈现先逐渐降低,到降雨末期趋于平稳或稍稍反升的变化特征;降水进程中,云下冲刷对降水中3种有机酸的贡献率逐渐减小,而云水对其贡献率逐渐增大,降雨前期,云下冲刷为降水中有机酸根的主要来源,降雨后期,以云水贡献为主;前期降水中3种有机酸两两之间的相关性比末期降水中的弱,降水中草酸与SO_(4)^(2-)的相关性较甲、乙酸与SO_(4)^(2-)的相关性强,反映降水中草酸受二次污染影响大;基于甲酸/乙酸比值(F/A)分析,南昌地区5、9月降水有机酸受二次有机物影响较大,6—8月降水有机酸主要来源于植物直接排放;因子分析结果表明降水有机酸受酸性气溶胶、燃烧源、植物排放源的影响;PMF分析结果表明燃烧源、二次颗粒的冲刷和植被排放源对降水有机酸的影响.

东北吉林地区云水化学航测研究

利用飞机航测于2007年夏季在东北吉林地区采集了24个云水样品,对云水的pH值与主要无机水溶性离子成分进行分析.结果表明,该地区云水呈酸性,平均pH值为4.93;主要离子成分依次为SO42-109.7μeq/L,NH4+74.8μeq/L,Ca2+71.9μeq/L,和NO3-51.4μeq/L;SO42-/NO3-的当量比为2.1,与龙凤山降水样品比值相当.云水离子浓度主要受天气形势及气团输送特征影响.集合后推气流轨迹分析表明离子浓度最高的云水样品主要受到华北地区污染输送的影响.对比同步采集的高空云水与地面降水样品,发现云下冲刷过程可对降水酸度起到一定的中和作用.

大气颗粒物和降水化学特征的相互关系

分别于2007年在泰安市郊区和深圳市郊区采集了大气颗粒物并同时对降水进行了分级采样,通过降水过程中降水化学特征的变化和降水前后颗粒物浓度和化学组成的改变,讨论了云下冲刷过程中大气颗粒物对降水化学组分的贡献和降水对颗粒物的去除作用.泰安降水雨量加权pH为5.97,总可溶解离子浓度为1 187.96μeq.L-1,PM10的质量浓度为131.76μg/m3,PM2.5为103.84μg/m3.深圳降水雨量加权pH为4.72,总可溶解成分离子浓度为175.89μeq.L-1,PM10的质量浓度为56.66μg/m3,PM2.5为41.52μg/m3.泰安和深圳降水过程中pH和离子浓度都逐渐降低,冲刷过程主要是中和作用.泰安和深圳降水中Na+和Ca2+的去除效率较高,NH4+和NO3-去除效率较低.两地降水化学性质的差别取决于云水酸度、大气颗粒物性质和大气中酸碱性气体差别的共同作用.降水对大气颗粒物质量浓度、离子组分和元素组分都有显著清除作用.