高放废物玻璃固化与人造岩石固化技术的研究进展

高放废物的处理和处置是世界各核能国家面临的重大挑战。高放废物处理和处置的技术路线是先将其固化,再将其深埋。高放废物的固化有玻璃固化及人造岩石固化两种。玻璃固化已发展成一项成熟的技术,人造岩石固化尚在研发中。由于人造岩石固化工艺更简单,固化体抗浸出性能更优,稳定性更好,已引起世界各核能国家的关注,有可能取代玻璃固化而成为新一代固化技术。本文对玻璃固化和人造岩石固化的类型、机理和优缺点进行了系统的分析,对人造岩石固化的发展方向提出了建议。

富钙钛锆石型人造岩石固化模拟锕系废物研究(Ⅰ)

１引言高放废物（ＨＬＷ）固化后深地质处置已广为接受，但地质处置库的技术要求苛刻，选址困难，建造和运行费用昂贵。近年来，各有关国家积极开展高放废物分离研究，即将其中的释热核素（９０Ｓｒ，１３７Ｃｓ）和长寿命、高生物毒性的锕系核素（Ｕ，Ｎｐ，Ｐｕ，Ａｍ，...

富烧绿石人造岩石固化模拟锕系废物

采用国际上较少研究的烧绿石为主要矿相 ,针对分离的锕系核素进行人造岩石固化研究。设计并制备了对模拟锕系元素包容量为 4 6 8%的富烧绿石人造岩石固化体。对其物理性能、抗浸出性能、耐辐照性能和微观结构进行的研究结果表明 :富烧绿石人造岩石固化体具有很好的性能。

人造岩石固化包容锕系核素废物

研究了富钙钛锆石型和富烧绿石型两种人造岩石固化体包容锕系核素的配方设计和固化产品的鉴定评价,包括物理性能、抗浸出性能和耐辐照性能.采用了X射线衍射(XRD)、扫描电镜/能谱分析(SEM/EDS)和透射电镜/能谱分析(TEM/EDS)研究了矿相组合、元素分布和矿相化学组成等.研究表明,富钙钛锆石和富烧绿石型人造岩石都能很好地固化包容锕系核素废物.

锕系核素的人造岩石固化

介绍了锕系核素人造岩石固化的基本原理，概述了钙钛锆石的晶体结构和主要性质以及锕系核素和稀土类似物在其中的固溶情况，讨论了富钙钛锆石型人造岩石固化锕系核素的配方设计。表明用此方法包容高放废液中锕系核素具有良好的前景。

富烧绿石型人造岩石固化模拟锕系元素废液的研究

采用与钙钛锆石 (Zirconolite)性能相近的烧绿石 (Pyrochlore)为主要矿相 ,制备了对锕系元素废液有不同包容量 (37%～ 5 0 % )的人造岩石固化体 ,测定了其物理性能。应用X射线衍射(XRD)、扫描电镜能谱分析 (SEM /EDS)研究了其矿相组成、微观结构和相组分分析 ,并采用产品一致性测试 (PCT)粉末浸泡法研究其抗浸出性能。研究结果表明 ,富烧绿石人造岩石是固化锕系元素废液并最终进行地质处置的理想固化体。

回归自然:人造岩石固化核素的思考与进展

核工业生产、核能开发、核武器研制等不可避免会产生放射性废物,高放废物是现存放射性废物中最难处理的废物之一。随着我国“积极发展核电”战略的实施,放射性废物的安全有效处理处置成为关系到我国核能可持续发展的关键问题。人造岩石固化体(SYNROC)弥补了玻璃固化体低化学耐久性和亚稳态性能的缺点。本文在综述人造岩石固化的概念、候选矿物固化体分类的基础上,重点介绍了SYNROC固化体快速合成方法、固核机理和长期稳定性评价等方面的最新研究进展。“道阻且长,行则将至”。最后,指出了SYNROC固化存在的不足,并针对今后应重点关注的研究方向与发展趋势提出了建议。

人造岩石固化掺铀模拟放射性焚烧灰

以天然锆英石、模拟放射性焚烧灰、CaCO3、TiO2、UO2为原料,采用高温固相反应,对人造岩石固化掺铀模拟放射性焚烧灰进行研究。借助XRD、SEM、抗浸出性能测试等分析测试方法,研究固化体的性能。结果表明：在空气气氛下烧结,固化体的晶相为CaZrTi2O7[Ca（Zr,U）Ti2O7]、CaTiSiO5、CaTiO3和CaUO4,一部分U固溶于Ca（Zr,U）Ti2O7中;较多CaZrTi2O7的生成有利于Ca（Zr,U）Ti2O7固溶更多的U;模拟放射性焚烧灰掺量为60%、UO2含量为6.88%的人造岩石固化体,1～35 d铀的归一化浸出率为0.17～2.81μg/（cm^2·d）,42～192 d铀的归一化浸出率为0.09～0.13μg/（cm^2·d）。

人造岩石固化体SrCeTi_2O_7的合成与性能研究

采用88Sr模拟放射性核素90Sr,Ce4+模拟四价锕系放射性核素。以分析纯SrCO3、CeO2和TiO2为主要原料,通过高温固相反应制备SrCeTi2O7人造岩石固化体。对固化体的烧成工艺、物理性能、晶体结构及微观形貌进行研究,并对固化体的热稳定性及抗浸出性能进行探讨。结果表明,选择配方n(SrCO3)∶n(CeO2)∶n(TiO2)=1∶1∶2,在1 450℃下保温5h可合成结构致密、晶型发育完整的SrCeTi2O7人造岩石固化体;Dicvol程序指标化结果表明,该固化体化合物属四方晶系,晶胞参数为a=0.387 33(4)nm,c=0.388 07(5)nm;SrCeTi2O7人造岩石固化体具有良好的热稳定性,经高达800℃热处理后样品仍保持原有物相不变;PCT-B粉末浸泡法测试结果表明,SrCeTi2O7人造岩石固化体具有较好的抗浸出性能,浸泡周期28d时Sr、Ce和Ti的浸出率分别为3.51×10-4、8.23×10-8和2.02×10-7 g/(m2.d)。

人造岩石固化体的研究现状

对人造岩石固化体的组成、制备、固化原理及特性等做了全面综述,详细介绍了几种典型的人造岩石固化基材(钙钛锆石,富烧绿石,含Na2Al2Ti6O6型黑钛铁钠矿和富碱硬锰矿)的特性和研究现状;介绍了国内外对人造岩石固化体的最新研究进展,为相关研究工作提供了参考依据.

富钙钛锆石型人造岩石固化体的制备现状

富钙钛锆石型人造岩石将放射性核素固定在其晶格中作为晶体的一部分固定起来,大大提高了放射性废物处置的长期安全性,是固化高放射性废物理想的固化介质。对制备得到的性能稳定的富钙钛锆石型人造岩石固化体的研究现状进行了较为全面的综述和评价。

回归自然——人造岩石固化放射性废物

本文评述和研究了人造岩石固化放射性废物的特性、制备和性能,以及人造岩石固化放射性废物的发展前景,并简要介绍了我国人造岩石固化放射性废物的研究进展.

利用人造岩石样品开展地震岩石物理实验研究的新进展

人造岩石样品被用于油气勘探开发诸多环节中,在岩石物理学、岩石力学、油层物理等领域中取得了广泛应用。做为天然岩石的补充和有效替代样品,人造岩石在科学研究和工程应用中发挥着重要作用,为理解和分析复杂地层中油气赋存和运移、地球物理响应、物理化学机制等方面发挥重要作用。本文介绍了胶结法、烧结法、冷压法和热压法、3D打印技术、降温加压法等人造岩石样品的实验工艺,总结了针对复杂油气储层开展人造砂岩、双孔隙岩石、人造页岩、人造碳酸盐岩、天然气水合物模拟等实验方法,以及应用人造岩石样品开展地震波散射机制、地震各向异性、地震波衰减、震电效应、波致流机制、页岩脆性和甜点、水合物声电和力学等实验研究的进展。通过对人造岩石样品研究现状及发展趋势的总结表明,人造岩石样品与天然岩石具有越来越高的相似性,针对砂岩、含裂缝岩石、页岩、碳酸盐岩及天然气水合物等多种非常规储层的岩石类型,可以模拟孔隙度、渗透率、孔隙特征、矿物组分、流体饱和状态、微观结构等多种复杂岩石特征,参数可控的人造岩石样品可以实现单一物理量的变化,开展流体渗流、弹性性质、电磁学性质、力学性质等多方面的研究,定量的表征孔隙流体运移、弹性波传播、电场磁场、岩石破裂等多种物理化学过程中的机制,为降低油气勘探开发中的多解性、提高油气勘探开发精度提供支撑。利用人造岩石样品与天然岩石相结合开展研究可更好地揭示岩石物性对岩石物理特征的影响,但仍然存在一些问题。岩石力学性质与岩石孔隙结构、岩石矿物成分、岩石颗粒粒径、胶结方式和胶结强度等都有关,目前人造岩心在这方面的模拟还不太理想。同时,随着非常规复杂储层逐渐成为了目前油气勘探开发的主要目标,储层岩石的物性特征更加复杂,对人造岩石样品的模拟精度提出了更高的要求。与天然岩石相比,人造岩石样品有一些固有的不足,如孔隙结构相对比较单一、胶结方式和强度与天然岩石有差异、孔隙度和渗透率相对较高等,因此还需要在实验工艺上进一步提高人造岩石与天然岩石的相似程度。

人造岩石固化模拟^(137)Cs废物的研究

利用富碱硬锰矿(Hollandite,BaAl2Ti6O16)作为主体矿相,制备了Cs包容量为3%~8%的富碱硬锰矿人造岩石固化体,测定了所制固化体的物理性能。结果表明,均有较高密度(≥4.2 g/cm3)和较小的显气孔率(≤0.1%)。采用X射线衍射(XRD)和带能谱的扫描电镜(SEM/EDS)研究了矿相组成和微观结构,并利用MCC-1浸出法和PCT浸出法研究了所制备样品的化学稳定性。研究结果表明,在1 200℃,20MPa和较强还原气氛条件下,热压制备的富碱硬锰矿人造岩石固化体可较好地固化137Cs废物,包容量为3.0%~4.5%。

第二代高放废物固化体——人造岩石

人造岩石(SYNROC)已为越来越多的人所关注。现在国际上高放废液固化正在实施的或者已确定准备采用的固化法是硼硅酸盐玻璃固化(前苏联生产过磷酸盐玻璃固化体),SYNROC将成为第二代高放废物固化体。

液态高炉渣制造人造岩石试验研究

高炉渣是目前排放量较大的一种典型工业废渣,我国有效利用率仅10%,对环境造成极大的危害。目前可利用排放热态高炉渣直接熔制人造岩石的新技术,其产品性能和工艺特点均已进行了分析。结果表明,高炉渣热态资源化技术是一项具有广阔应用前景的高炉渣资源化技术。

用人造岩石固化模拟高钠高放废液

普通人造岩石固化体可以很好地包容从后处理厂产生的高水平放射性废液，但对钠离子的包容效果一直不好。研究表明，含Ｎａ２Ａｌ２Ｔｉ６Ｏ１６型黑钛铁钠矿的人造岩石固化体可以用来包容高钠高放废液。所制备的含废物氧化物质量分数１１．５％、Ｎａ２Ｏ５．０％的人造岩石固化体具有很好的物理稳定性、化学稳定性和对不同废物包容量的适应能力。人造岩石固化体通常只能包容２％～３％的Ｎａ２Ｏ，因此，本工作较大地提高了人造岩石固化体对高钠高放废液的包容能力。

冲击载荷下孔隙岩石能量耗散的实验研究

利用分离式Hopkinson压杆装置(SHPB)进行了不同孔隙率人造岩石的冲击实验,分析了岩石冲击过程中能量耗散特性,探讨了孔隙率对岩石能量耗散的影响及岩石临界破坏时能量耗散情况。实验结果表明,冲击载荷作用下孔隙率对岩石能量耗散起着重要作用。在相同的冲击速度下,随着孔隙率的增加,岩石耗散的能量增加;岩石临界破坏所耗散的能量随着孔隙率的增加而减小。岩石能量耗散在一定程度上反映了岩石内部的损伤破坏情况。

高放废液岩石化的发展现状

本文介绍了高放废液岩石化的发展情况。这项高放废液处理技术经过十年的研究已发展到中试规模,并具备多种工艺,是一项有发展前途的高放废液处理技术。