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介孔氧化硅分子筛负载金属氧化物高温煤气脱硫剂结构调控与脱硫过程放硫的研究进展
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作者 刘佳雯 段新伟 +2 位作者 武蒙蒙 米杰 王建成 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第6期105-114,共10页
煤气化是煤炭清洁高效利用的核心技术,但气化粗煤气中所含硫化氢(H_(2)S)会腐蚀设备并污染环境,因此需要对煤气进行净化脱硫。介孔氧化硅分子筛具有大比表面积、大孔容和有序的介孔结构等特性,将其作为金属氧化物的载体可促进金属氧化... 煤气化是煤炭清洁高效利用的核心技术,但气化粗煤气中所含硫化氢(H_(2)S)会腐蚀设备并污染环境,因此需要对煤气进行净化脱硫。介孔氧化硅分子筛具有大比表面积、大孔容和有序的介孔结构等特性,将其作为金属氧化物的载体可促进金属氧化物的分散,并为脱硫反应提供大量的反应活性位点,减少传质阻力。脱硫剂构效关系是煤气脱硫技术的关键科学难题之一,然而对于负载型高温煤气脱硫剂而言,上述关系受介孔氧化硅分子筛、脱硫活性组分种类、脱硫剂改性手段和脱硫条件等多因素叠加影响,因而要明晰其本质极具挑战。为此,首先探讨了不同介孔氧化硅分子筛的孔道结构特性,剖析了介孔氧化硅分子筛负载活性组分后的脱硫行为差异,发现拥有丰富孔结构及较厚孔壁的载体的脱硫剂在高温脱硫过程中表现更优。同时,分析了近年来针对锌基、锰基和铁基等金属氧化物负载型脱硫剂的结构调控策略及其对脱硫性能的影响规律,认为通过金属掺杂复合改性可提高活性组分脱硫活性;并对脱硫过程中的放硫机制、放硫规律及抑制手段进行了探讨,认为在脱硫剂中引入催化羰基硫(COS)氢解助剂可有效抑制放硫行为。本综述内容可为高性能高温脱硫剂结构设计与功能化构筑提供理论依据。 展开更多
关键词 高温煤气 脱硫 介孔氧化硅分子筛 金属氧化 放硫 羰基硫
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以廉价国产化试剂合成大孔径高度有序介孔氧化硅分子筛 被引量:4
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作者 王丽敏 范杰 +1 位作者 屠波 赵东元 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第10期1053-1056,共4页
In this paper,we have reported the sy nthesis of highly-ordered mesoporo us material with domestic AucP as templating agent.The product has a BET surface area of 534.8m 2 ·g -1 ,pore size of 4.6nm and pore volume... In this paper,we have reported the sy nthesis of highly-ordered mesoporo us material with domestic AucP as templating agent.The product has a BET surface area of 534.8m 2 ·g -1 ,pore size of 4.6nm and pore volume of0.68cm 3 ·g -1 .The synthesis cost of FDU-7is much l ower than that of SBA-15(just 25%of SBA-15),which will be much helpful to the industrializa tion of such mesoporous materials. 展开更多
关键词 国产化试剂 有序介孔氧化硅分子筛 嵌段共聚物 硅酸钠 合成 材料
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Zr掺杂的介孔氧化硅分子筛的合成与表征
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作者 董作为 郭英奎 《哈尔滨理工大学学报》 CAS 2007年第2期131-133,共3页
在温和碱性条件下合成了Zr掺杂的介孔分子筛Zr-MCM-41,利用TG、XRD、FTIR等对其进行表征.实验结果发现:随着Zr含量的增加,分子筛特征衍射峰强度有减弱的趋势,Zr的引入降低了介孔结构的长程有序性;在1000℃时,介孔孔道没有坍塌,Zr的引... 在温和碱性条件下合成了Zr掺杂的介孔分子筛Zr-MCM-41,利用TG、XRD、FTIR等对其进行表征.实验结果发现:随着Zr含量的增加,分子筛特征衍射峰强度有减弱的趋势,Zr的引入降低了介孔结构的长程有序性;在1000℃时,介孔孔道没有坍塌,Zr的引入提高了分子筛的热稳定性;红外光谱中968cm^(-1)处振动峰强度的变化,表明Zr离子进入了Si-O骨架. 展开更多
关键词 介孔氧化硅分子筛 锆掺杂 骨架
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介孔氧化硅分子筛吸附性能研究进展 被引量:3
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作者 孙振海 李滨 +1 位作者 郭春垒 范景新 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2022年第3期265-270,共6页
介孔氧化硅分子筛具有比表面积高、孔容大、孔道介孔化及表面硅羟基丰富的特点,通过功能化改性,被广泛应用于吸附法治理环境问题。从吸附过程影响因素、吸附机理、吸附性能及吸附剂结构出发,概述了介孔氧化硅分子筛在吸附无机物(重金属... 介孔氧化硅分子筛具有比表面积高、孔容大、孔道介孔化及表面硅羟基丰富的特点,通过功能化改性,被广泛应用于吸附法治理环境问题。从吸附过程影响因素、吸附机理、吸附性能及吸附剂结构出发,概述了介孔氧化硅分子筛在吸附无机物(重金属离子和CO_(2))和有机化合物(有机染料、硫化物和挥发性有机物)方面的最新研究进展。分析表明,吸附性能主要由氧化硅结构类型和改性条件决定,制备高选择性吸附剂、提高吸附剂可复用性及开发吸附成套工艺将是未来的发展趋势。 展开更多
关键词 介孔氧化硅分子筛 吸附 无机物 有机化合物
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一种大孔径有序介孔二氧化硅分子筛的合成方法
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《化工科技市场》 CAS 2003年第3期61-61,共1页
关键词 径有序氧化硅分子筛 合成 复旦大学 纳米材料 分子催化 吸附 分离
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Er^(3+)在二氧化硅介孔分子筛中的高效率发光及其分析 被引量:3
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作者 林良书 薛燕陵 +3 位作者 蒋器成 张晓敏 吴鹏 刘月明 《物理学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2008年第9期5989-5995,共7页
研究了一种新型的负载Er3+的二氧化硅介孔分子筛纳米材料,分析了其在有无功能化试剂全氟甲基磺酰(bis(perfluoromethylsulfonyl)amine)修饰作用下的吸收和荧光光谱特性,获得了高强度的荧光发射.应用Judd-Ofelt理论计算了强度参数(Ω2=1.... 研究了一种新型的负载Er3+的二氧化硅介孔分子筛纳米材料,分析了其在有无功能化试剂全氟甲基磺酰(bis(perfluoromethylsulfonyl)amine)修饰作用下的吸收和荧光光谱特性,获得了高强度的荧光发射.应用Judd-Ofelt理论计算了强度参数(Ω2=1.88×10-20cm2,Ω4=5.45×10-20cm2,Ω6=3.11×10-20cm2)、跃迁振子强度、自发跃迁概率、能级辐射寿命等重要的光谱参数,讨论了吸收和发射跃迁截面(Ωem=10.9×10-21cm2),研究了在介孔分子筛纳米材料中的Er3+在不同的抽运功率条件下的荧光强度变化情况.比较了Er3+在不同基质材料中的带宽特性.研究表明二氧化硅介孔分子筛有利于实现高效率的激光输出或具有较宽带宽的高增益光放大,能够成为掺铒激光器或光放大器的新型基质材料. 展开更多
关键词 发光 氧化硅分子筛 稀土离子 JUDD-OFELT理论
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疏水改性磺化泡沫二氧化硅固体酸性能研究
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作者 葛旋 肖佩荣 +3 位作者 勇晓龙 王琪 张根磊 崔鹏 《合肥工业大学学报(自然科学版)》 CAS 北大核心 2021年第2期247-252,共6页
文章采用巯基丙基三甲氧基硅烷(MPTMS)对介孔泡沫二氧化硅(mesocellular silica foam,MCF)进行接枝磺化,制备了Pr-SO3H/MCF固体酸催化剂,并考察了苯基三甲氧基硅烷疏水改性对苯甲酸甲酯合成的影响。采用氮气吸附脱附(BET)、透射电子显微... 文章采用巯基丙基三甲氧基硅烷(MPTMS)对介孔泡沫二氧化硅(mesocellular silica foam,MCF)进行接枝磺化,制备了Pr-SO3H/MCF固体酸催化剂,并考察了苯基三甲氧基硅烷疏水改性对苯甲酸甲酯合成的影响。采用氮气吸附脱附(BET)、透射电子显微镜(transmission electron microscope,TEM)、接触角、元素分析仪等手段对催化剂进行表征。结果表明,苯基三甲氧基硅烷改性后的Ph/Pr-SO3H/MCF催化剂,比表面积略有降低,疏水性明显提高。由于苯环与苯环之间形成π-π键,增加了对反应物苯甲酸的吸附能力,在催化剂表面形成了高浓度苯甲酸微区,从而增加了酯化反应速率。同时由于表面的疏水性使得副产物水快速排出催化剂表面,避免催化剂水合,提高了催化剂的耐水性及稳定性。 展开更多
关键词 泡沫二氧化硅(MCF)分子筛 固体酸 催化剂 疏水 酯化
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含钨介孔SBA-15催化新材料的表征
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作者 袁晓红 胡军成 +3 位作者 王仰东 徐伟 杨为民 谢在库 《电子显微学报》 CAS CSCD 北大核心 2004年第4期439-439,共1页
关键词 分子筛材料 氧化硅分子筛 酸性位 催化活性中心 材料表征
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Cu-La_(2)O_(3)-Al_(2)O_(3)/SBA-15催化剂上乙醇催化转化制正丁醇 被引量:1
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作者 黄昊 赵豪健 +2 位作者 沈昕悦 江大好 李小年 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第1期53-59,共7页
为了进一步提高Cu基催化剂的活性、选择性及稳定性,提出一种以有序介孔氧化硅分子筛(SBA-15)为载体制备负载型Cu基催化剂的方法。采用共浸渍法制备Cu-La_(2)O_(3)-Al_(2)O_(3)/SBA-15催化剂,并将该催化剂应用于固定床乙醇制正丁醇反应... 为了进一步提高Cu基催化剂的活性、选择性及稳定性,提出一种以有序介孔氧化硅分子筛(SBA-15)为载体制备负载型Cu基催化剂的方法。采用共浸渍法制备Cu-La_(2)O_(3)-Al_(2)O_(3)/SBA-15催化剂,并将该催化剂应用于固定床乙醇制正丁醇反应。在温度为533 K,压力为3 MPa,液体时空速率(LHSV)=2 mL×h^(-1)×g^(-1),N_(2)与乙醇的体积比V(N_(2))/V(EtOH)为250:1的反应条件下,该催化剂具有46.8%的乙醇转化率和48.9%的正丁醇选择性,并且在120 h的连续反应中展现出优异的稳定性。SBA-15载体孔道中高度分散的Al_(2)O_(3)和La_(2)O_(3)提供了大量彼此邻近的酸碱活性位点,而高度分散且稳定的Cu提供了大量脱氢/加氢活性中心,两者的协同作用是Cu-La_(2)O_(3)-Al_(2)O_(3)/SBA-15催化剂在乙醇制正丁醇反应中表现优异的原因。 展开更多
关键词 有序介孔氧化硅分子筛(SBA-15) Cu基催化剂 乙醇 正丁醇
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高比表面磺酸基改性介孔材料SBA-16的合成与催化活性 被引量:2
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作者 亢宇 谢伦嘉 +2 位作者 王彦强 王伟 赵思源 《硅酸盐学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第11期1859-1863,共5页
用非离子型嵌段高分子表面活性剂聚氧乙烯醚-聚氧丙烯醚-聚氧乙烯醚(EO106PO70EO106,F127)和2-(4-氯磺酰苯基)乙基三甲氧基硅烷合成出一种新型的含有2-(4-磺基苯基)乙基基团的SBA-16介孔材料。通过X射线衍射、核磁共振谱、扫描电镜、X... 用非离子型嵌段高分子表面活性剂聚氧乙烯醚-聚氧丙烯醚-聚氧乙烯醚(EO106PO70EO106,F127)和2-(4-氯磺酰苯基)乙基三甲氧基硅烷合成出一种新型的含有2-(4-磺基苯基)乙基基团的SBA-16介孔材料。通过X射线衍射、核磁共振谱、扫描电镜、X射线荧光分析和气相色谱仪研究了样品的结构、形貌、组成和催化反应后的产物。结果表明:合成的含有2-(4-磺基苯基)乙基基团的SBA-16介孔材料样品是由大小均匀的微米级块状颗粒组成,属于体心立方(空间群为Im3m)结构,具有立方笼形孔结构孔和孔连通性以及高的比表面积(1028m2/g)。通过对乙酸和乙醇的催化反应表明:样品作为催化剂具有较高活性,初次使用时乙酸转化率为97%,乙酸乙酯的选择性为99%。经过4次使用后,乙酸转化率和乙酸乙酯的选择性仍然分别保持为97%和99%。 展开更多
关键词 氧化硅分子筛 比表面积 硅烷化 催化剂
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