介孔g-C_3N_4的制备及其对航空煤油的吸附脱硫性能

采用硬模板法制备了介孔类石墨相氮化碳(g-C_3N_4),在500、550、600℃下焙烧分别得到CN-500、CN-550、CN-600。采用XRD、TEM、FT-IR、FPD和N_2吸脱附等分析手段对制备的介孔材料进行表征,考察了其对航空煤油(航煤)吸附脱硫的性能。结果表明:该介孔材料对噻吩有较好的吸附能力,550℃煅烧的样品CN-550吸附容量最大,为24mg(S)/g;其对真实航煤的脱硫吸附容量可达10.46mg(S)/g。g-C_3N_4介孔材料在用NaOH消除抗氧化剂后的航煤中对硫的吸附容量提升约50%。由于分子尺寸及位阻效应等影响,介孔g-C_3N_4对噻吩的吸附容量远大于对苯并噻吩吸附的吸附容量,对苯并噻吩及其衍生物的吸附能力较低是介孔g-C_3N_4对航煤脱硫性能下降的主要原因。

Pd/mpg-C_3N_4催化剂的制备、表征及其对松香加氢反应的催化性能

以SiO_2和三聚氰胺为原料,通过高温焙烧法制得介孔类石墨相氮化碳(mpg-C_3N_4),以浸渍法负载Pd纳米粒子制得Pd/mpg-C_3N_4,并用于催化松香加氢反应。采用XRD、FT-IR、TEM、ICP-AES、XPS、氮气吸附-脱附及GC分析对催化剂的结构、形貌特征、Pd负载量、金属价态、比表面积和孔径以及催化活性进行分析。结果表明:Pd纳米粒子成功地均匀分散在了氮化碳的层状结构中,Pd的负载并没有改变mpg-C_3N_4的骨架结构,Pd/mpg-C_3N_4仍然保持着介孔结构;但是Pd的负载使mpg-C_3N_4的比表面积、孔容和孔径均有所减小,Pd/mpg-C_3N_4的比表面积、孔容和孔径分别为47.73 m^2/g、0.17 cm^3/g和3.39 nm。在负载量为7.96%,5 MPa H_2、150℃和反应4 h的松香催化加氢优化条件下制得去氢枞酸GC含量5.99%,枞酸GC含量小于1%的氢化松香产品(其中四氢枞酸为37.12%,二氢枞酸为56.71%)。催化剂Pd/mpg-C_3N_4重复使用4次后,四氢枞酸GC含量由37.12%下降至24.71%,去氢枞酸GC含量由5.99%上升至9.76%。