介孔Ni/MgO催化剂催化水蒸气重整生物质油制氢

采用水热法制备了介孔MgO作为催化剂的载体,并制备了介孔Ni/MgO催化剂。利用N2吸附-脱附、XRD、H2-TPR等对样品进行表征,并考察了介孔Ni/MgO催化水蒸气重整糠醛、生物质油模型物和两种商用生物质油制氢的活性。结果表明,在介孔Ni/MgO催化剂催化水蒸气重整糠醛制氢反应中,随着反应温度的提高,水蒸气重整糠醛中糠醛的转化率、氢气的产率和氢气的选择性,都呈现递增的趋势。在反应温度提高到600℃时,糠醛的转化率和氢气的产率分别达到94.9%和83.2%。Ni/MgO催化水蒸气重整二组分模拟生物质油,糠醛/乙酸、糠醛/羟基丙酮制氢的反应中,氢气的产率分别达到87.3%和86.8%,均高于水蒸气重整糠醛反应中氢气的产率。由此表明,乙酸或羟基丙酮的存在,提高了模拟生物质油中主要有机物组分糠醛的转化率,并相应地提高了氢气的产率。在水蒸气重整商用生物质油制氢反应中,随着反应物水碳比(S/C(molar ratio)=5、10、15、20、25)的提高,主要有机物的转化率、氢气的产率和选择性呈现出增加的趋势。在水碳比为20时,两种生物质油的主要有机物组分(糠醛、乙酸和羟基丙酮)的转化率均可达90%以上,氢气的产率也达到81.0%以上。由此可知,Ni催化剂对于水蒸气重整商用生物质油也具有较高的催化活性。

不同方法制备的介孔Ni/MgO催化剂上水蒸气重整苯酚制氢

利用浸渍法和水热共沉淀法两种方法,制备了介孔Ni/MgO催化剂,用于水蒸气重整生物质油模型物苯酚制取氢气;利用XRD、N2吸附/脱附、H2-TPR、TEM以及TG等手段对催化剂进行了表征。结果表明,以介孔MgO为载体,采用浸渍法制备的介孔NiO/MgO固溶体,具有较高的比表面积(60.6m2/g)以及较大的孔径(10.1nm)。与水热共沉淀法制备的催化剂相比,浸渍法制备的NiO/MgO前驱体经还原后的所得到介孔Ni/MgO催化剂Ni颗粒较小(5.0-6.0nm),分布均匀,具有较高的分散度(19.44%)。较大的比表面积能有效地促进活性金属颗粒的分散,而介孔有利于反应物和产物在催化剂孔道中的扩散。因此,该Ni/MgO催化剂在水蒸气重整苯酚制氢反应中具有较高的催化活性、稳定性和优异的抗积炭能力。

一锅法制备高活性高稳定性Ni-Nd-Al三元有序介孔甲烷化催化剂

CO甲烷化在煤制天然气技术中起着重要作用,Ni基催化剂作为目前研究最多的甲烷化催化剂,仍存在低温活性差、高温易烧结和易积炭等问题。针对这些问题,采用改进的溶剂蒸发诱导自组装方法,设计制备了不同含量Nd物种修饰的Ni-Nd-Al三元有序介孔甲烷化催化剂。采用N_2-物理吸附、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)等分析方法对反应前后催化剂的结构和形貌进行了表征,并考察其CO甲烷化反应催化性能。结果表明,制备出的Ni-Nd-Al甲烷化催化剂均具有有序介孔结构,Ni和Nd物种均匀分布在孔道内。适量Nd物种的加入有助于减小Ni颗粒的尺寸,提高其分散度和对H_2的吸附能力,进而提升催化剂的活性。有序介孔结构的限域效应有助于提高催化剂抗烧结和抗积炭能力。

介孔Ni/Al_(2)O_(3)催化剂用于月桂酸甲酯加氢脱氧:Al_(2)O_(3)结构和物相的影响

通过高温焙烧制备了介孔Al_(2)O_(3)载体,再用湿浸渍法制备了负载型介孔催化剂Ni/Al_(2)O_(3)。利用XRD,N_(2)吸附-脱附,H_(2)-TPD等对催化剂进行了表征,并以月桂酸甲酯为反应物,评价了催化剂的加氢脱氧性能。实验结果表明,制备的Ni/Al_(2)O_(3)催化剂保持了载体Al_(2)O_(3)的介孔结构,且随载体焙烧温度的升高,催化剂的比表面积降低、平均孔径增大、金属Ni的晶粒尺寸增大、活性氢物种的供应能力呈火山型变化趋势。载体比表面积的适当降低,有利于催化剂表面活性中心的形成,提高催化剂的活性氢物种供应能力;催化剂孔径增大能促进反应物和产物分子的迁移扩散。NiAl-700具有最佳的活性氢物种供应能力和大的平均孔径,在400℃、2.0 MPa、H_(2)/油体积比500、液态空速1.5 h^(-1)的条件下,月桂酸甲酯转化率为77.53%,烷烃选择性为71.0%,主要产物C_(11)烷烃的选择性为50.1%。

基于蒸发诱导自组装法的高比表面介孔Al2O3的制备及在CO2-CH4重整催化剂中的应用

为提高镍基催化剂的干法重整活性,采用蒸发诱导自组装法制备了PA0.01,PA0.02,PA0.03和PA0.05系列Al_2O_3载体,并以水热沉积法制备了相应的4种催化剂,在800℃考察了其在CO_2-CH_4重整反应中的催化性能,并对载体和催化剂进行了表征分析.结果表明,P123与异丙醇铝(ISO-AL)摩尔比为0.02时,所制备的PA0.02载体比表面积最大,为320.12 m^2/g,相应PAC0.02催化剂比表面积高达280.15 m^2/g,可为反应提供较多的活性位,PAC0.02催化剂的CH_4和CO_2转化率最高,分别达到91.92%和94.69%;该催化剂具有较多的Ni Al_2O_4尖晶石结构,其还原峰面积占总还原峰面积的82%,还原后可获得更多的稳定的活性组分Ni.PAC0.02稳定性好,反应154 h后CH_4转化率才降至50%以下.

Ni催化剂催化水蒸气重整生物醇制氢

阐述MgO负载Ni催化剂催化水蒸气重整生物醇制氢过程中的条件及影响,其中主要在催化剂的选择,制氢的途径选取,水蒸气重整丁醇制氢等方面进行了深入研究,并对将来水蒸气重整丁醇制氢进行憧憬展望。

Ni催化剂催化水蒸气重整羟基丙酮制氢的反应

随着人类社会的持续发展,全球能源需求不断增长,能源问题受到越来越广泛的关注。目前,我们使用的主要能源仍然是以碳为基础的化石能源(煤、石油和天然气)。然而,化石能源是不可再生的能源,随着消耗的增加会逐渐枯竭,并且化石能源的燃烧会产生大量的温室气体从而引发环境污染和全球气候变暖等问题。所以清洁能源的制备尤为重要。由于对环境和能源问题的日益重视导致了对替代能源的寻找,也意味着此时,寻找一种新的清洁能源是迫在眉睫的问题。文章通过阐述MgO负载Ni催化剂催化水蒸气重整羟基丙酮制氢过程中的条件及影响,其中主要在催化剂的选择,制氢的途径选取,水蒸气重整羟基丙酮制氢等方面进行了深入研究,并对将来水蒸气重整羟基丙酮制氢进行憧憬和展望。

不同方法制备的MgO负载金属Ni催化水蒸汽重整乙酸制氢

应用浸渍法,在两种不同MgO载体上浸渍N(iNO3)2,经焙烧后得到NiO/MgO固溶体,再经H2还原得到Ni/NixMg1-xO催化剂。对比研究了两种方法所制备催化剂,催化水蒸汽重整乙酸制氢反应的活性和稳定性。结果表明,介孔MgO作载体所得催化剂催化水蒸汽重整乙酸制氢反应中,乙酸的转化率可达97.5%、H2的产率为2.1mol·mol-1,并且反应20h后无明显失活现象,明显高于普通方法制备的MgO作载体所得催化剂的稳定性和活性。结合N2吸附表征可知,介孔MgO具有较高的比表面积和较大的孔径,故其有利于活性组分Ni分散,以及有利于反应物和产物在催化剂孔道中的扩散。因此,介孔MgO作载体所得Ni/NixMg1-xO催化剂,具有更高的催化活性和稳定性。

Ni_xMg_(1-x)O固溶体的合成及其催化乙醇转化制氢的研究

以CMK-3为硬模板,通过浇铸方法制备介孔固溶体NixMg1-xO。考察了前驱体溶液的浓度、溶剂、灌制方法、灌制次数和模板脱除温度等因素,对合成产物物理性质的影响。结果表明,以浓度为0.8mol.L-1的硝酸盐乙醇溶液作为前驱体,超声波处理下灌制3次,以及在脱除模板的过程中,事先在650℃下Ar气环境中预处理待脱模板样品,之后于650℃高温焙烧,可得到具有介孔特性的NixMg1-xO固溶体。还原介孔固溶体NixMg1-xO所得的Ni/NixMg1-xO催化剂,与浸渍法、共沉淀法制备的Ni/MgO,Ni/NiO-MgO,Ni/MgO(介孔MgO载体)催化剂相比,在催化乙醇转化制氢中,具有最高的催化活性。