华侨大学的CO_(2)直接制低碳烯烃催化剂研究获进展

近日,华侨大学的研究团队开发了一种以天然稻谷壳为硅源和多孔模板制备具有沙漏状空心结构的多级孔SAPO-34(bio-SAPO-34)的新技术。该催化剂在甲醇制烯烃(MTO)反应中具有94.5%的低碳烯烃选择性;其与ZnZrO_(x)耦合组成的双功能催化剂可用于催化CO_(2)直接转化为低碳烯烃的反应过程。相关研究成果发表于《应用催化B:环境》杂志。

含N微孔SAPO-34分子筛的制备、表征及催化性能

采用高温下NH3氮化的方法制备了含N微孔SAPO-34分子筛,采用XRD、BET、NH3-TPD和CO2-TPD等手段对SAPO-34分子筛氮化后的结构和酸碱性进行了表征。结果表明,SAPO-34分子筛经高温氮化后,仍具有良好的结晶度、晶体结构和高比表面积,表面酸中心强度和数目都有所降低,并产生了新的碱性中心。首次将含N的SAPO-34分子筛用于甲醇制烯烃(MTO)反应,与未氮化的SAPO-34分子筛相比,低碳烯烃的选择性明显提高,乙烯选择性从11.6%提高到39.7%。

正庚烷在HZSM-5催化剂上的催化裂解行为

以正庚烷为轻质直馏石脑油中烷烃的模型化合物,研究了它在HZSM-5催化剂上的裂解反应,并与1-庚烯裂解反应进行了对比,考察了水热处理和载体性质对裂解反应的影响.结果表明:正庚烷裂解产物中的氢气、甲烷和乙烷等小分子烷烃的含量远高于1-庚烯裂解的情况,推测主要由烷烃独特的单分子裂解路径造成,并且液化气(LPG)中丙烯、丁烯等低碳烯烃含量低;催化剂经水热处理后,酸量急剧减少,并且强B酸(Bronsted acid)的相对含量减少,导致催化剂的活性显著降低,氢转移反应减少,裂化气中烯烃度显著提高.同时,产物中C3/C4的摩尔比降低,推测裂解反应中单分子路径的几率减少.载体对于正庚烷的裂解反应行为也有较大的影响,载体中L酸(Lewis acid)的存在,对于正庚烷的转化有促进作用,提高了双分子裂解路径在初始反应中所占的比例.总体来说,与烯烃分子相比,烷烃具有较低的反应活性和烯烃选择性,因此对于在分子筛类催化剂上的催化裂解反应以生产低碳烯烃来说,并不是一种理想的原料.

铁含量对Fe-Mn-K催化剂上CO_2加氢反应性能的影响

在370℃、2 0MPa和600h-1条件下,考察了Fe Mn K复合催化剂上的CO2选择性加氢合成低碳烯烃性能。XRD表征表明,复合催化剂中负载的金属组分主要以Fe2O3和MnO2形式存在。通过H2 TPR和CO2 TPD研究了Fe Mn K催化剂对H2的还原性能和CO2吸附性能的影响,当催化剂中Fe负载质量分数为12%时,H2 TPD温度较低,CO2转化率大于30%,C=2～C=4低碳烯烃选择性也较高。CO2 TPD结果表明,随Fe含量的增加,初始脱附温度提高,脱附量增加,催化剂对CO2的吸附强度逐渐增大。

中国科学院大连化学物理研究所在分子筛表面传质研究中取得进展

近日,中国科学院大连化学物理研究所在分子筛表面传质研究中取得进展,通过控制SAPO-34分子筛的表面阻力,实现对甲醇制烯烃(MTO)反应催化寿命以及低碳烯烃选择性的调控。相关研究成果发表于《德国应用化学》杂志。分子筛因其择形选择性被应用于多相催化与气体分离等领域。研究表明,分子筛晶体内部扩散阻力和表面阻力是客体分子传质阻力的两个重要来源。目前,分子筛的传质研究多聚焦于晶体内部的自扩散,而客体分子的表面扩散行为常被忽略。