基于分子模拟的气体水合物结构特征及储气特性研究

天然气水合物资源丰富,是最具潜力的新能源之一。但目前天然气水合物尚未实现商业开采,其微观结构特征和储气机理亟待明确。基于SI、SII和SH型气体水合物的骨架和客体分子信息,构建并优化了3种典型水合物的分子模型。通过结构表征,明确了水合物的氢键数目、氢键长度、孔隙度、孔隙组成和孔径分布等结构特征,对比分析了3种典型水合物的微观结构差异。基于水合物骨架结构,采用巨正则蒙特卡洛方法研究了甲烷和二氧化碳的吸附行为,结合气体吸附量和吸附热阐明了3种水合物的储气特性及差异。结果表明,SII型水合物中平均氢键长度最大且数量最多,但其孔隙连通性最差;高压有利于提升水合物对气体的储气量,低温可增加水合物中气体吸附的稳定性;二氧化碳储存量虽小于甲烷,但二氧化碳吸附稳定性更强;气体在SII型水合物中的吸附量最大,在SI型水合物中的吸附热最大。