CdS纳米颗粒修饰黑色Ti^(3+)/TiO_(2)纳米管用于高效光催化制氢研究

使用高效分级的半导体光催化剂进行光催化分解水产氢是解决目前面临的能源和环境危机的一个很有前景的策略。在这项工作中,通过阳极氧化法和NaBH 4氢化还原TiO_(2)纳米管阵列以及溶热法设计并制备立方稳态闪锌矿CdS NPs修饰于黑色Ti^(3+)/TiO_(2)纳米管的三元复合光催化剂。从扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)的分析结果中可以确认CdS NPs在Ti^(3+)/TiO_(2)纳米管中的负载情况。样品BTC-1∶1表现出较高的催化性能(氢气生成率为2.77mmol/(g·h),明显高于B-TiO_(2)和CdS,分别约13倍和3.6倍)。构建异质结可以拓宽可见光的响应范围,也可以分离电子-空穴对,同时保留较高的电子-空穴氧化还原电位用于光催化反应。该研究为制备高效光解水产氢材料提供了合理的设计。

P3HT纳米纤维的制备及其光催化制氢性能

为研究纤维膜光催化剂的产氢效果,以共轭聚合物半导体聚(3-己基噻吩)(poly(3-hexylthiophene),P3HT)和聚甲基丙烯酸甲酯(polymethyl methacrylate,PMMA)的共混溶液为纺丝溶液,采用静电纺丝法制备系列P3HT/PMMA纳米纤维,并对其光催化分解水制氢性能进行测试分析。利用扫描电镜(SEM)、X-射线衍射仪(XRD)、接触角测试仪等对不同的P3HT/PMMA纳米纤维的表观形貌及相关性质进行表征。SEM图显示,当纺丝液分别以氯仿/氯苯和氯苯为溶剂时,纳米纤维形貌表现出明显差异;紫外-可见吸收光谱显示纳米纤维中P3HT为光催化活性成分,其中以氯苯为溶剂、空气湿度80%时制得的纳米纤维产氢速率最佳(145μmol/(h·g));XRD、接触角和电流测试与分析表明,P3HT以非晶结构均匀分散在纳米纤维中,且纳米纤维膜疏水程度越低,制氢速率越高。P3HT纤维化可有效提高其光催化制氢性能,不仅为光解水制氢提供了新思路,还为可溶液加工的线性共轭聚合物半导体提供了新的应用领域。

硼氢化钠催化制氢的工艺优化及其应用前景

本文主要介绍了硼氢化钠催化制氢的工艺优化及其应用前景。硼氢化钠催化制氢技术是一种备受关注的制氢技术,具有许多优点,例如催化效率高、催化剂稳定性好、反应条件温和等等。为了进一步提高硼氢化钠催化制氢的效率和产氢量,研究者们从多个方面进行了工艺优化。首先介绍了硼氢化钠催化制氢的基本原理和反应机理,包括氢气生成反应和还原剂再生反应。其次,详细介绍了硼氢化钠催化制氢的工艺优化,包括反应条件、催化剂载体、催化剂改性等方面。最后,阐述了硼氢化钠催化制氢的应用前景,包括在能源、环保和化学领域的潜在应用。

染料敏化可见光催化制氢研究进展

染料敏化是拓展宽禁带光催化剂激发波长范围、有效利用太阳光中可见光部分的重要手段.本文介绍了染料敏化分解水制氢的基本原理,综述了染料敏化剂、基质或载体、染料与基质的相互作用、产氢助催化剂以及电子牺牲剂的研究进展.并对光敏化体系中电荷转移途径及稳定性问题进行了讨论.

ZnIn_(2)S_(4)/g-C_(3)N_(4)复合材料的制备及可见光催化制氢性能

采用水热方法制备了ZnIn_(2)S_(4)/g-C_(3)N_(4)复合材料,并通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、透射电子显微镜(TEM)和荧光光谱(PL)等手段对其结构和性能进行表征.结果表明,当ZnIn_(2)S_(4)的负载量为20%(质量分数)时,复合材料表现出最佳的光催化制氢性能,制氢速率可达到637.08μmol·g^(−1)·h^(−1),分别为纯ZnIn_(2)S_(4)和纯g-C_(3)N_(4)的4倍和37倍.其原因在于ZnIn_(2)S_(4)和g-C_(3)N_(4)之间具有紧密的异质结结构,两者有效的结合改善了组分的能带匹配和界面电荷转移,从而大幅增强了载流子的分离和迁移,进而提高光催化的性能.

Ag负载ZnS光催化剂的制备与光催化制氢

为实现光催化制氢,通过模板剂水热合成和浸渍还原法制备出Ag负载ZnS光催化剂.利用XRD、SEM和UV-vis对样品进行结构和光学性质表征,利用光催化分解Na2S+Na2SO3溶液制氢评价光催化性能.结果表明:在酸性条件下,模板剂质量浓度较低而硫源和锌源较多时,样品为棒状,主要以立方闪锌矿结构存在;反之,样品主要为球状,以纤维锌矿结构和闪锌矿结构共存.碱性条件下,样品成球状,以立方闪锌矿结构存在.EDS分析表明,少量的Ag负载到ZnS样品表面.实验中制备的样品A为混晶结构,其对应的吸收光谱红移最大,同时负载Ag有利于光生电子和空穴的分离,表现出最佳的光催化制氢性能.

NCDs/TiO_2复合材料的制备及其在太阳光下催化制氢的应用

采用溶剂热法,以乙腈为溶剂和葡萄糖为原料制备了粒径约4 nm的氮掺杂碳量子点NCDs。当激发波长从330 nm增加到470 nm,NCDs水溶液发射光谱出现红移。随后,将一定配比的NCDs、TiO2及5 m L超纯水超声混合60 min,并在80℃烘箱内陈化24 h,NCDs纳米颗粒成功地复合到TiO2(TiO2)表面。该方法有效地拓宽了TiO2吸收光谱的范围,并且减少了光生电子和空穴对,从而增强了TiO2的光催化制氢性能。实验结果表明:投料比为m(NCDs):m(TiO2)=15:85时,以甲醇为牺牲剂的反应体系光催化制氢效果最好,该复合材料具有一定的稳定性,循环三次使用后仍然有一定的光催化制氢性能。

金属纳米催化剂高效催化制氢概述

金属纳米催化剂由于其优异的催化性能、可控的微观结构等优点而备受关注。综述了从NH3BH3、N2H4及NaBH4等液相化学储氢材料中催化制氢的研究现状,并提出了金属纳米催化剂在催化制氢研究领域中存在的问题及以后的研究发展方向。

新型亲水性共轭聚合物的制备及光催化制氢性能

制备了聚({4,8-双[(2,5,8,11,14,17,20-七氧二十二烷-22-基)氧基]苯并[1,2-b∶4,5-b′]二噻吩}-交替-[2,5-二(噻唑-2-基)吡嗪])(P7O-2N-2N)和聚({4,8-双[(2,5,8,11,14,17,20-七氧二十二烷-22-基)氧基]苯并[1,2-b∶4,5-b′]二噻吩}-交替-[3,6-双(5-溴-2-噻吩基)-1,2,4,5-四嗪])(P7O-4N)2个亲水性共轭聚合物,通过调节主链含氮杂环上氮原子的位置,系统研究了主链结构对材料吸收光谱、能级、氢结合自由能及光催化性能的影响.研究发现,与P7O-2N-2N相比,P7O-4N表现出更强的链间聚集、更低的氢结合自由能及更好的光催化制氢性能.

木质纤维素快速热化学液化催化制氢研究的现状

氢能作为一种洁净的可再生能源,从长远看,它的发展可能带来能源结构的重大改变,是一种很有潜力的低污染或零污染的车用替代能源。加快木质纤维素深度化学降解液化理论与技术的研究步伐,在温和的条件下,高效地获得稳定的和高质量的液态氢源燃料,并研制与该新型液态氢源燃料相匹配的高活性、高选择性制氢催化剂和高效氢燃料电池,是推动我国氢能经济发展的当务之急。

石墨烯负载Pt-Pd催化剂的制备、催化制氢性能及机理研究

以氧化石墨烯为载体,采用乙醇共还原法制备了石墨烯负载Pt-Pd双金属纳米催化剂,并将其用于催化碱性硼氢化钾(KBH_4)水解制氢研究.采用X射线衍射(XRD)分析和透射电子显微镜(TEM)等手段表征了催化剂的微观形貌和结构,发现当金属催化剂中Pt/Pd摩尔比为1∶1时,Pt-Pd双金属催化剂颗粒可均匀地负载于石墨烯载体表面,而且粒径比单金属催化剂和其它组成的双金属催化剂粒径更小,约为5.6 nm.将该催化剂用于催化碱性条件下KBH_4水解制氢实验,结果表明,金属催化剂的化学组成对其催化性能有明显影响,当Pt/Pd摩尔比为1∶1时其催化活性高于其它化学组成(Pt/Pd摩尔比为4∶1或1∶4)的Pt-Pd双金属催化剂,催化活性可达4380 mol_(H2)·mol_M^(-1)·h^(-1),比Pt单金属催化剂活性提高约52%,为Pd单金属催化剂活性的4倍.通过催化反应动力学研究发现,Pt-Pd双金属催化剂催化KBH_4水解制氢反应的活化能约为20.90k J/mol,催化剂具有较佳的耐久性,连续使用3次后催化效率仍可达首次催化反应效率的83%.利用密度泛函理论研究了催化剂催化KBH_4水解反应的机制,发现双金属纳米催化剂可以明显降低硼氢化物水解反应决速步骤基元反应的势垒,从而显著提高催化剂的催化活性.

TiO_2/Co_3O_4复合纳米颗粒的制备及其光催化制氢性能

通过碳辅助法和溶胶–凝胶法制备了具有可见光下光催化制氢性能的TiO_2/Co_3O_4复合纳米颗粒。采用X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和高分辨率透射电子显微镜(HRTEM),以及紫外可见分光光度计表征了复合纳米颗粒的晶体结构、微观形貌和紫外–可见光谱吸收能力。结果表明,制备的复合纳米颗粒具有良好的晶型、结构以及紫外可见光吸收能力。实验测试了TiO_2/Co_3O_4复合纳米颗粒在模拟太阳光下的光催化制氢性能,并研究了其光催化制氢的可重复利用性。结果表明,在模拟太阳光照射下,该复合纳米颗粒催化纯水产生氢气的速率约为8.25μmol/(g·h),且该复合纳米颗粒具有良好的可重复利用性。

Pt/TiO_2光催化制氢的初步研究

对无氧条件下Pt/TiO_2光催化重整甲醇制氢的基本步骤进行简化,在同一体系中进行了光催化剂的合成和光催化制氢的两步反应。基于正交设计法对该复杂体系进行了分析,得到Pt载量、甲醇/水体积、灯距、前反应时间这4种影响因素的3个不同水平对放氢速率的影响。确定了最佳实验条件为Pt载量0.5％(mol)、甲醇/水体积比5:1、灯距12 cm、前反应时间3h。分析结果表明,Pt载量对放氢速率的影响最大。实验获得的最高放氢速率为5.84 ml·h^(-1)·g^(-1)。

原料和焙烧温度对TiO_2光催化制氢活性的影响

使用不同的反应物组成、经不同温度焙烧后制备了4个系列的TiO2样品.通过X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)及N2吸附等技术对其进行表征,考察了样品的光催化分解水制氢活性.结果表明,TiO样品的组成、粒径、比表面积、结晶度和粒子分散性随着反应物组成和焙烧温度的改变而改变,而它们又与催化剂的光催化活性紧密相关.Ti[OCH(CH3)2]4,(CH3)2CHOH,HCl作为反应物有利于小粒径、大比表面积、较好粒子分散性的TiO2的制备,而且相对于CH3CH2OH,(CH3)2CHOH作为溶剂提高了锐钛矿-金红石的相变温度.所有样品中,以Ti[OCH(CH3)2]4-(CH3)2CHOH-HCl-H2O为原料、500℃焙烧制备的TiO2样品具有最高的光催化制氢活性.

太阳能光催化制氢反应体系及其材料研究进展

光催化制氢是利用太阳能获取氢能的重要途径,是当前研究热点。长期以来,人们致力于各种新型可见光光催化制氢材料的研究并取得较大进展。反应体系的设计和选择是实现高效光催化制氢和能否走向工业化的核心问题之一,因此,近年来研究者开始对光催化制氢反应体系加大研究。光催化制氢主要有非均相光催化制氢(HPC)和光电催化制氢(PEC),不同的体系具有各自的优缺点和应用范围。重点介绍光催化制氢半反应、光催化完全分解水和光电催化分解水3种主要反应体系,分析各种反应体系的特点,阐述各个体系涉及的光催化材料的发展进程,并展望太阳能光催化制氢研究前景,其中,新型高效的PEC-PV(光伏)耦合光化学转化系统有望为光解水制氢实现工业化提供一种重要的发展途径。

模板法制备石墨型氮化碳及其光催化制氢性能研究

石墨型氮化碳(g-C_3N_4)因独特的禁带宽度(2.7 e V)、较高的太阳能利用率、较强的热稳定性和化学稳定性被认为是较好的光催化剂,以g-C_3N_4为催化剂利用太阳能光解水制氢对解决能源和环境问题具有重要意义。以SBA-15为模板通过热分解制备g-C_3N_4,通过X-射线衍射图谱、元素分析、X-射线光电子能谱、紫外可见吸收光谱、荧光光谱等对其结构进行了表征,并测定了其光催化制氢性能。结果表明,模板法制备的g-C_3N_4具有较好的光催化制氢性能,经过25h光催化反应后,其制氢速率达到108.3μmol·h^(-1)。

修饰NADH模拟物的金属-有机三元环光催化制氢

将含有不同还原型烟酰烟腺嘌呤二核苷酸(NADH)活性中心模拟物的有机配体H_(2)L^(1)和H_(2)L^(2)与钴离子配位自组装获得2例具有氧化还原活性且带有正电荷的金属-有机大环Co-L^(1)和Co-L^(2)。选择阴离子型钌基光敏剂[Ru(dcbpy)_(3)]^(4-)(dcbpy=2,2′-联吡啶-4,4′-二羧酸)作为光敏中心,金属-有机大环结构作为质子还原催化剂,通过静电作用力将光敏中心封装在其空腔内部以加速光诱导电子转移(PET)过程,构建了人工光合成体系并应用于光解水制氢研究。相比于未修饰NADH模拟物的金属-有机大环Co-L^(3)以及未修饰NADH模拟物但配位环境相同的单核催化剂Co-L^(4),由Co-L^(1)和Co-L^(2)构建的金属-有机大环主客体超分子体系的光催化产氢效率分别提高1.6和6倍,可能是由于NADH活性中心模拟物的引入以及主客体超分子体系的形成有利于光敏中心与催化中心之间的光致电子转移过程。

硫化镉纳米晶的表面缺陷及钯修饰对光催化制氢性能的影响

化石能源的过度消耗以及由此带来的环境问题日渐突出,开发利用可再生新能源迫在眉睫,近年来氢气被认为是一种清洁替代能源。自从发现利用TiO2光催化分解水制氢(PHER)1以来,半导体光催化剂制氢技术的开发已经受到人们的极大关注2,3。金属硫化物(这里主要指ds区和p区金属)一般拥有较窄的带宽以及合适的导带位置,对太阳光谱的响应较强4。

半导体异质结构光催化制氢材料的设计与研究进展

半导体异质结构材料是光催化制氢材料一个重要组成部分,最近几年,对该领域的研究取得了显著地进展。异质结构光催化材料内载流子迁移机制主要分为基于经典载流子迁移方式和Z型载流子迁移方式。首先通过能带结构工程设计异质结构光催化材料,然后通过界面状态调控、组元相结构优化及载流子迁移控制等方法提升异质结构材料光催化制氢的性能。介绍了近年来一些异质结构光催化材料的研究进展,并结合我们在异质结构光催化制氢材料设计和合成方面的研究成果,以期为设计新型高效异质结构光催化制氢材料提供参考。

Au/Ag/Ni三金属纳米溶胶的催化制氢性能研究

采用化学共还原法制备了聚乙烯吡咯烷酮(PVP)稳定的Au/Ag/Ni三金属纳米溶胶颗粒,通过UVVis、SEM/EDS、TEM等对所合成的纳米溶胶颗粒进行表征,研究了化学组成对其催化水解NaBH_4制氢活性的影响。结果表明,所制Au/Ag/Ni三金属纳米颗粒的平均粒径约为2.0nm,其中Au_(10)Ag_(40)Ni_(50)三金属纳米颗粒的催化活性最佳,30℃时其催化活性达2548mol_(H2)/(mol_(Pt)·h)。密度泛函理论(DFT)的计算结果表明,Au/Ag/Ni三金属纳米团簇内部由于产生电荷转移效应,原子间的电子转移使得Ag带正电而Au带负电,带电原子成为催化水解NaBH_4的活性中心,使得材料具有优异的催化制氢性能。