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氧化铝负载钌基氨合成催化剂的制备条件及载体改性 被引量:28
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作者 张新波 李小年 +3 位作者 霍超 岑亚青 祝一锋 刘化章 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第3期207-213,共7页
利用等体积浸渍法制备了氧化铝负载钌基氨合成催化剂 .考察了氢氧化铝的焙烧温度 ,催化剂的还原温度 ,助剂K、Ba和Sm的添加 ,以及用MgO和BaO改性氧化铝载体等对催化剂活性的影响 .通过XRD ,N2 物理吸附和CO2 化学吸附等方法表征了载体... 利用等体积浸渍法制备了氧化铝负载钌基氨合成催化剂 .考察了氢氧化铝的焙烧温度 ,催化剂的还原温度 ,助剂K、Ba和Sm的添加 ,以及用MgO和BaO改性氧化铝载体等对催化剂活性的影响 .通过XRD ,N2 物理吸附和CO2 化学吸附等方法表征了载体的物相结构、比表面积和表面碱性 .研究结果表明 ,氧化铝表面碱性随着氢氧化铝焙烧温度的升高而增大是催化剂活性升高的主要原因 ,载体比表面积的降低对催化剂活性的影响相对较小 .助剂K、Ba和Sm的加入显著地提高了催化剂的活性 ,同时助剂Ba和Sm还减弱了强吸附氢对氮吸附的抑制作用 ,明显提高了催化剂的高压活性 .用MgO改性氧化铝载体降低了其比表面积 ,但是显著地提高了载体的表面碱性和催化剂的活性 .BaO改性的氧化铝载体的比表面积、表面碱性及其负载的钌基催化剂的活性随着BaO含量的增加先升高后降低 ,当BaO摩尔含量为 7.7%时 。 展开更多
关键词 制备条件 载体 改性 氧化铝 负载型催化剂 合成 表面碱性 催化活性
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稀土掺杂对纳米钡-氧化镁载体及其负载钌基氨合成催化剂性能的影响 被引量:6
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作者 霍超 夏庆华 +2 位作者 杨霞珍 骆燕 刘化章 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第3期218-222,共5页
利用超声-共沉淀技术制备了一系列稀土与钡共掺杂的纳米氧化镁载体(RE-Ba-MgO,RE=La,Sm和Ce)及其负载的钌基氨合成催化剂(Ru/RE-Ba-MgO).通过氮气物理吸附、X射线衍射、场发射扫描电镜、热重分析仪及H2程序升温还原等方法对载体和催化... 利用超声-共沉淀技术制备了一系列稀土与钡共掺杂的纳米氧化镁载体(RE-Ba-MgO,RE=La,Sm和Ce)及其负载的钌基氨合成催化剂(Ru/RE-Ba-MgO).通过氮气物理吸附、X射线衍射、场发射扫描电镜、热重分析仪及H2程序升温还原等方法对载体和催化剂进行了表征.结果表明,Ba在载体中的掺杂形式分为低温分解型BaCO3和高温分解型BaCO3.稀土的掺杂可明显改变载体的表面形态及表面结构,使载体化学与结构性能发生变化,从而导致低温分解型BaCO3的相对含量发生变化,进而改变催化剂的低温活性.在10MPa,400oC,10000h-1的测试条件下,Ru/La-Ba-MgO催化剂的出口氨浓度达到65.49mmol/(g·h),比Ru/Ba-MgO催化剂活性提高了66.3%. 展开更多
关键词 稀土 掺钡纳米氧化镁 催化剂 合成 超声制备
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以氧化镁为载体的钌基氨合成催化剂研究 被引量:8
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作者 霍超 李瑛 +1 位作者 韩文锋 刘化章 《浙江工业大学学报》 CAS 2002年第5期467-469,474,共4页
着重对以氧化镁为载体的钌基氨合成催化剂的制备方法及其性能进行了研究。研究结果表明 ,MgO载体的物性是影响钌基氨合成催化剂活性的关键因素 ,MgO的比表面积越大 ,其催化剂活性越高。而促进剂与载体及活性组分之间的相互作用强烈 ,导... 着重对以氧化镁为载体的钌基氨合成催化剂的制备方法及其性能进行了研究。研究结果表明 ,MgO载体的物性是影响钌基氨合成催化剂活性的关键因素 ,MgO的比表面积越大 ,其催化剂活性越高。而促进剂与载体及活性组分之间的相互作用强烈 ,导致不同的促进剂对钌基催化剂性能的影响明显不同。在研究中 ,我们还发现制备过程中引入抽滤洗涤步骤 ,可以有效地去除氯离子 ,从而提高钌基催化剂活性。 展开更多
关键词 氧化镁 催化剂 合成
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钌基氨合成催化剂中载体的作用机理 被引量:17
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作者 李瑛 刘化章 《工业催化》 CAS 2000年第3期17-22,39,共7页
本文介绍了钌基氨合成催化剂的研究现状 ,对各种不同类型的载体及载体与前驱体化合物之间的作用机理作了介绍和比较 。
关键词 载体 合成 催化剂 前驱体
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助剂对钌基氨合成催化剂载体炭甲烷化的抑制研究 被引量:1
5
作者 祝一锋 刘化章 +1 位作者 韩文锋 李晓飞 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期1085-1086,共2页
研究了助剂对钌基氨合成催化剂载体炭甲烷化的抑制作用.结果表明,Sm、La、Sr、Ba助剂对炭的甲烷化均有效果,其中助剂Sm更好.助剂的浸渍次序对抑制效果也有影响,Sm助剂先浸渍最为合适,同时Sm的加入量在Sm/Ru摩尔比为0.5时钌基氨合成催化... 研究了助剂对钌基氨合成催化剂载体炭甲烷化的抑制作用.结果表明,Sm、La、Sr、Ba助剂对炭的甲烷化均有效果,其中助剂Sm更好.助剂的浸渍次序对抑制效果也有影响,Sm助剂先浸渍最为合适,同时Sm的加入量在Sm/Ru摩尔比为0.5时钌基氨合成催化剂的活性最高. 展开更多
关键词 甲烷化 活性炭 合成催化剂 助剂
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钌基氨合成催化剂载体研究进展 被引量:5
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作者 荣成 郑超 王榕 《广东化工》 CAS 2005年第1期56-59,共4页
钌基氨合成催化剂作为一种负载型催化剂,载体对催化剂活性有直接影响。本文对国内外广泛研究的活性炭载体,氧化物载体以及一些新型的载体作了评述,并对未来的研究方向进行了展望。
关键词 合成催化剂 载体 催化剂活性 新型 氧化物 活性炭 负载型催化剂 研究进展 研究方向 未来
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钌基氨合成催化剂载体的研究 被引量:1
7
作者 张雅娟 戴静波 《宁波大学学报(理工版)》 CAS 2009年第2期258-262,共5页
基于钌基氨合成催化剂具有低温、低压、活性高等优点,着重介绍了催化剂载体目前的研究现状,以及对载体的种类及其在反应中的作用进行了相关总结.
关键词 催化剂 合成 载体
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以MgO-AC为载体的钌基氨合成催化剂的制备研究 被引量:2
8
作者 郑兴芳 《应用化工》 CAS CSCD 2007年第5期468-471,共4页
在氮气气氛下焙烧Mg(NO3)2-AC,制备MgO-AC复合材料,以此为载体制备铯促进的钌基催化剂,考察了焙烧前后催化剂活性的变化和不同的焙烧气氛对于催化剂活性的影响。结果表明,在较低的温度和压力下,以MgO-AC为载体的催化剂的活性高于单独以... 在氮气气氛下焙烧Mg(NO3)2-AC,制备MgO-AC复合材料,以此为载体制备铯促进的钌基催化剂,考察了焙烧前后催化剂活性的变化和不同的焙烧气氛对于催化剂活性的影响。结果表明,在较低的温度和压力下,以MgO-AC为载体的催化剂的活性高于单独以MgO或AC为载体的催化剂,也高于将MgO和AC机械混合为载体催化剂的活性。通过活性比较、热重分析和其他相应的表征手段,得出对于MgO-AC载体,MgO和AC之间存在着一定的相互作用,对提高氨合成催化剂活性起着一定的促进作用。 展开更多
关键词 合成 MgO-AC 催化剂 相互作用
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钌基氨合成催化剂载体的研究进展 被引量:2
9
作者 郑兴芳 《精细石油化工进展》 CAS 2007年第4期33-36,共4页
概述了钌基氨合成催化剂的研究现状和发展,重点综述了该催化剂载体的研究进展,并对钌基氨合成催化剂的发展进行了展望。
关键词 催化剂 载体 合成
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合成氨用钌催化剂研究进展
10
作者 张雨晴 朱友庄 +3 位作者 颜子龙 李传玉 闫超 朱凌岳 《贵金属》 CAS 北大核心 2024年第2期96-105,共10页
传统的Haber-Bosch法合成氨工艺存在能耗大、污染严重等问题,低能耗、清洁绿色合成氨技术是当前研究热点。在清洁低碳背景下电化学还原合成氨是一种有效的固氮转化方法,其技术核心在于如何通过电化学催化剂的研究调控合成氨产率及电流... 传统的Haber-Bosch法合成氨工艺存在能耗大、污染严重等问题,低能耗、清洁绿色合成氨技术是当前研究热点。在清洁低碳背景下电化学还原合成氨是一种有效的固氮转化方法,其技术核心在于如何通过电化学催化剂的研究调控合成氨产率及电流效率。本文综述了不同氮源的合成氨机理及用于电化学合成氨钌基催化剂制备与改性的最新研究进展,对不同钌基催化剂的性能进行比较。综合分析催化剂形貌及尺寸的影响,钌金属、载体及助催化剂间协同作用,为理解电化学还原合成氨中钌的催化作用提供参考。 展开更多
关键词 电化学 催化剂 合成 贵金属 氢化物
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超声法制备掺钡纳米氧化镁及其负载钌基氨合成催化剂的催化性能 被引量:16
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作者 霍超 晏刚 +2 位作者 郑遗凡 于凤文 刘化章 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第5期484-488,共5页
采用超声技术制备掺钡纳米氧化镁,并以其为载体,以Ru3(CO)12为前驱体,采用浸渍法制备了一系列钌基氨合成催化剂.采用场发射扫描电镜、X射线衍射和N2物理吸附等表征手段,考察了催化剂的表面形貌、物相和表面织构性质.在400-450℃的条... 采用超声技术制备掺钡纳米氧化镁,并以其为载体,以Ru3(CO)12为前驱体,采用浸渍法制备了一系列钌基氨合成催化剂.采用场发射扫描电镜、X射线衍射和N2物理吸附等表征手段,考察了催化剂的表面形貌、物相和表面织构性质.在400-450℃的条件下评价了催化剂对氨合成的催化活性.结果表明,以超声技术制备的掺钡纳米氧化镁有较大的比表面积和较规则的孔道结构,并增强了钡、镁之间的相互作用,使钡更均匀地分散于载体中,极大地提高了钡的促进作用,从而使其负载的钌基催化剂的活性大幅度提高.当超声作用为时间30 min时,在10 MPa,425℃和空速10 000 h-1的条件下,4%Ru/Ba-MgO催化剂上的氨合成反应速率达到61.02 mmol/(g.h). 展开更多
关键词 超声制备 纳米氧化镁 负载型催化剂 合成
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活性炭载体的超声波处理对钌/活性炭氨合成催化剂催化性能的影响 被引量:16
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作者 于凤文 计建炳 +3 位作者 霍超 韩文锋 李小年 刘化章 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2005年第6期485-488,共4页
利用超声波处理活性炭,并采用场发射扫描电镜、X射线能谱、N2物理吸附和CO化学吸附等表征手段,考察了超声波处理对活性炭表面形貌、化学组成、表面织构和催化剂钌分散度的影响.以超声波处理的活性炭为载体,以钡和钾为助剂制备了一系列... 利用超声波处理活性炭,并采用场发射扫描电镜、X射线能谱、N2物理吸附和CO化学吸附等表征手段,考察了超声波处理对活性炭表面形貌、化学组成、表面织构和催化剂钌分散度的影响.以超声波处理的活性炭为载体,以钡和钾为助剂制备了一系列钌基氨合成催化剂,在10·0MPa,10000h-1和400℃的条件下进行了氨合成活性评价.结果表明,超声波处理可有效除去活性炭表面的杂质,提高中孔比表面积占BET比表面积的比例.超声波处理50min的活性炭表面的杂质含量较低,中孔比表面积适中,以其为载体制备的钌基催化剂的活性较高,催化氨合成反应速率可达94·8mmol/(g·h). 展开更多
关键词 超声波处理 活性炭 负载型催化剂 合成
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Ru基氨合成催化剂石墨化炭载体的制备 被引量:9
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作者 朱虹 韩文锋 +1 位作者 柴海芳 刘化章 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第3期196-200,共5页
采用X射线衍射、N2物理吸附和程序升温脱附-质谱等表征手段考察了活性炭经Ar气保护下高温石墨化、O2-N2混合气氧化和HNO3处理后孔结构及表面基团的变化.结果表明,活性炭在惰性气氛中高温处理能够部分石墨化,且温度越高,石墨化程度越高.... 采用X射线衍射、N2物理吸附和程序升温脱附-质谱等表征手段考察了活性炭经Ar气保护下高温石墨化、O2-N2混合气氧化和HNO3处理后孔结构及表面基团的变化.结果表明,活性炭在惰性气氛中高温处理能够部分石墨化,且温度越高,石墨化程度越高.高温处理后的活性炭纯度和稳定性提高,但其比表面积大幅度减小.进一步的氧化扩孔处理能在一定程度上恢复石墨化活性炭的比表面积和孔结构.随后的HNO3处理可以使石墨化活性炭表面的含氧基团增加,改变载体的浸润性能,有利于催化剂活性组分的分散及催化活性的提高. 展开更多
关键词 负载型催化剂 载体 活性炭 石墨化 合成
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活性炭负载钌基氨合成催化剂的制备和催化活性 被引量:43
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作者 王晓南 朱虹 +1 位作者 夏伟琴 刘化章 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2000年第3期276-278,共3页
A series of active carbon supported ruthenium based catalysts, promoted by alkali and alkaline earth nitrate, are prepared by impregnation method and with RuCl 3·3H 2O as precursor. Effects of support, promoter a... A series of active carbon supported ruthenium based catalysts, promoted by alkali and alkaline earth nitrate, are prepared by impregnation method and with RuCl 3·3H 2O as precursor. Effects of support, promoter and preparation conditions on catalytic activity are discussed. The catalytic activity is evaluated with a fixed bed micro reactor at lower pressure. The results show that the impregnation sequence affects the catalytic activity obviously. Ba Ru K/C is the preferred impregnation sequence. And effects of nature, producing area and pre treatment of the support on catalytic activity are also examined. Catalytic activity increases with the amount of Ru deposited on the support, it attains maximum when Ru loading is 8%. Optimal molar ratio of promoter to Ru is 10. 展开更多
关键词 活性炭 负载型催化剂 合成 制备 催化活性
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掺钡纳米氧化镁负载钌基氨合成催化剂的还原性能及其机理 被引量:10
15
作者 霍超 夏庆华 +2 位作者 骆燕 杨霞珍 刘化章 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第6期537-542,共6页
采用超声共沉淀法制备了掺钡纳米氧化镁负载的钌基氨合成催化剂Ru/Ba-MgO和Ru/La-Ba-MgO.催化剂中Ba是以BaCO3的形式存在于MgO载体中,使用时需还原活化为BaO.采用升温-恒温-升温阶梯式的还原程序考察了还原条件对催化剂还原性能及催化... 采用超声共沉淀法制备了掺钡纳米氧化镁负载的钌基氨合成催化剂Ru/Ba-MgO和Ru/La-Ba-MgO.催化剂中Ba是以BaCO3的形式存在于MgO载体中,使用时需还原活化为BaO.采用升温-恒温-升温阶梯式的还原程序考察了还原条件对催化剂还原性能及催化性能的影响,并利用透射电镜、X射线衍射、H2脉冲化学吸附、热重及程序升温还原等分析手段,对催化剂在氢气气氛中的还原机理进行了探讨.结果表明,催化剂中BaCO3的热稳定性及Ru粒子是否聚结长大是影响催化剂活性的主要因素.在氢气气氛中,Ru/Ba-MgO催化剂的还原过程存在偶合反应,Ru的存在可加速该偶合反应的进行,进而促进催化剂还原,提高其催化活性. 展开更多
关键词 纳米氧化镁 负载型催化剂 合成 还原性能 偶合反应
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钌基氨合成催化剂的TPD/R研究 被引量:16
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作者 韩文锋 霍超 刘化章 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2002年第5期565-569,共5页
运用程序升温脱附/还原(TPD/R)技术,研究了不同材质制备的活性炭表面性质,并与其负载的钌基氨合成催化剂活性进行关联。同时,采用H2-TPD和N2-TPD手段考察了一系列钌基催化剂; 研究了助剂对H2、N2吸附的影响。研究结果表明:活性炭表面性... 运用程序升温脱附/还原(TPD/R)技术,研究了不同材质制备的活性炭表面性质,并与其负载的钌基氨合成催化剂活性进行关联。同时,采用H2-TPD和N2-TPD手段考察了一系列钌基催化剂; 研究了助剂对H2、N2吸附的影响。研究结果表明:活性炭表面性质随材质的不同有较大的差异,导致其负载钌基催化剂活性的不同。而助剂的加入也极大地影响了H2和N2的脱附性能, 特别是助剂K使催化剂的低温H2吸附量显著提高,脱附温度从288℃降低到166℃,使N2的脱附量也明显增加,且脱附温度从420℃降到385℃。 展开更多
关键词 活性炭 表面性质 合成催化剂 程序升温脱附/还原
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氯对钌基氨合成催化剂的影响 被引量:7
17
作者 柴海芳 韩文锋 +1 位作者 朱虹 刘化章 《化学进展》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第10期1262-1269,共8页
氯离子的脱除是制备高性能钌催化剂的一个重要步骤。本文综述了新型钌基氨合成催化剂制备过程中的脱氯环节,介绍了以RuCl3.3H2O作为活性前驱体的钌催化剂中氯离子的来源、氯在催化剂中的存在方式、它对催化剂的毒害作用以及去除氯离子... 氯离子的脱除是制备高性能钌催化剂的一个重要步骤。本文综述了新型钌基氨合成催化剂制备过程中的脱氯环节,介绍了以RuCl3.3H2O作为活性前驱体的钌催化剂中氯离子的来源、氯在催化剂中的存在方式、它对催化剂的毒害作用以及去除氯离子的方法。 展开更多
关键词 合成 催化剂 毒害作用 脱氯
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活性炭对钌基氨合成催化剂活性的影响 被引量:6
18
作者 赵波 韩文锋 +1 位作者 霍超 刘化章 《浙江工业大学学报》 CAS 2004年第2期131-134,共4页
研究了不同活性炭的表面性质与钌基氨合成催化剂活性的关系。以不同种类的活性炭为载体制备的钌基催化剂,其活性有很大的不同。活性炭的表面结构和表面化学性质均会对催化剂性能产生重要影响。研究发现催化剂活性与活性炭比表面积,总孔... 研究了不同活性炭的表面性质与钌基氨合成催化剂活性的关系。以不同种类的活性炭为载体制备的钌基催化剂,其活性有很大的不同。活性炭的表面结构和表面化学性质均会对催化剂性能产生重要影响。研究发现催化剂活性与活性炭比表面积,总孔容之间并没有直接的依赖关系,而活性炭载体的灰分,pH值及中孔的孔容对催化剂活性影响较大。对活性炭进行适当的氧化改性处理可以提高催化剂的活性。促进剂与载体及活性组分之间存在强相互作用,当促进剂的含量改变时钌基催化剂的活性也产生明显变化,并且研究表明适当增大助剂K的含量可以提高催化剂的低温活性。 展开更多
关键词 活性炭 合成 催化剂 PH值 孔容
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钌基氨合成催化剂研究进展 被引量:22
19
作者 林伟忠 刘化章 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 1994年第7期12-17,共6页
钌基催化剂被称为继铁基催化剂之后第二代氨合成催化剂。文中介绍了钌基氨合成催化剂的载体、钌的母体化合物和促进剂的研究进展以及在钌基催化剂上氨合成反应动力学。
关键词 合成 合成 催化剂
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活性炭负载钌基氨合成催化剂浸渍机理及条件研究 被引量:8
20
作者 祝一锋 周春晖 +1 位作者 高冬梅 刘化章 《浙江工业大学学报》 CAS 2008年第1期1-4,共4页
以活性炭为载体,RuCl3为钌活性前驱体,采用浸渍法制备了活性炭负载钌基氨合成催化剂,考察了浸渍条件对催化剂氨合成催化活性的影响.研究表明,在催化剂浸渍过程中,由开始的表面吸附控制逐渐向炭载体孔道内的扩散控制转变.Ru胶粒... 以活性炭为载体,RuCl3为钌活性前驱体,采用浸渍法制备了活性炭负载钌基氨合成催化剂,考察了浸渍条件对催化剂氨合成催化活性的影响.研究表明,在催化剂浸渍过程中,由开始的表面吸附控制逐渐向炭载体孔道内的扩散控制转变.Ru胶粒在活性炭孔道内的扩散是主要速控步骤,要获得优良的浸渍效果,适当的溶剂为H2O,同时还应控制钌浸渍水溶液的pH值在0.4~1.04左右.浸渍时间为18h,增加浸渍次数和添加竞争吸附剂的作用不明显. 展开更多
关键词 活性炭 催化剂 合成 浸渍机理
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