Pd/mpg-C_3N_4对四溴双酚A的催化加氢脱溴研究

以单氰胺为前驱体,使用硬模板法制备介孔石墨相氮化碳(mpg-C_3N_4),并采用光沉积法制备载钯介孔石墨相氮化碳(Pd/mpg-C_3N_4)催化剂。对所得催化剂进行表征,结果表明Pd/mpg-C_3N_4存在介孔结构,具有较高的比表面积,且Pd颗粒均匀地分散于mpg-C_3N_4表面。将Pd/mpg-C_3N_4催化剂用于四溴双酚A(TBBPA)的液相催化加氢脱溴反应中,该催化剂表现出良好的催化活性。Pd/mpg-C_3N_4催化剂的活性与表面Pd^(2+)含量呈正相关;反应过程可用Langmuir-Hinshelwood模型来描述,表明TBBPA在催化剂表面的吸附是反应的控制步骤。

碳包覆Pd/Al_(2)O_(3)催化剂催化4-溴苯酚加氢脱溴的活性和稳定性调控研究

在污染物液相催化加氢脱卤过程中,提高催化剂的稳定性至关重要.以水热合成法制备了不同碳包覆量的Pd/Al_(2)O_(3)@C催化剂,对催化剂进行了系列表征,并将催化剂应用于4-溴苯酚(4-BP)污染物的催化加氢脱溴反应.表征结果显示碳层提高了Pd/Al_(2)O_(3)的表面疏水性,有利于4-BP在催化剂上的吸附.并且在Pd/Al_(2)O_(3)@C催化剂的碳化过程中,碳还原部分Pd颗粒,并保留部分正价态Pd活性位,增强了4-BP中C-Br键的活化.与Pd/Al_(2)O_(3)相比,碳涂层提高了催化剂的催化活性.但当碳包覆量超过最佳包覆量后,暴露的Pd粒子随碳包覆量的增加而减少,导致活性下降.此外,碳层修饰后,催化剂的稳定性显著提高,从而大大抑制了Pd粒子的团聚和损耗.Pd/Al_(2)O_(3)@C表面的碳涂层对卤素具有较高的耐受性,从而减轻了液相催化加氢脱卤反应中活性中心的中毒.