活性碳负载纳米金属氧化物对AP热分解的催化性能

采用水热法制备了两种纳米金属氧化物(纳米CuO和纳米Fe_(2)O_(3)颗粒),将纳米CuO和纳米Fe_(2)O_(3)负载在活性碳上,制备成CuO@C、Fe_(2)O_(3)@C复合材料,并将其作为催化剂与高氯酸铵(AP)混合制备成混合物样品AP/CuO、AP/CuO@C、AP/Fe_(2)O_(3)、AP/Fe_(2)O_(3)@C;通过扫描电子显微镜(SEM)、差示扫描量热仪(DSC)、热重-微分热重分析(TG-DTG)和热重-红外光谱(TG-FTIR)联用等技术研究了4种催化剂对AP热分解的催化机理及分解动力学特性。结果表明,4种催化剂均将AP的两步分解反应催化为单放热峰,在5 K/min升温速率下,AP的分解峰温较纯AP分别提前90.1、73.4、65.4和69℃;AP/CuO@C分解主要气相产物有HCl、CO_(2)、N_(2)O、HNO_(3)和NO_(2),其中NO_(2)含量最高;AP/Fe_(2)O_(3)@C分解主要气相产物中CO_(2)含量显著提升,NO_(2)含量稍有降低。

Pt/COF-LZU1花状催化剂的制备及其对染料的催化性能

为了净化染料废水,采用简单的室温合成法和原位还原法相结合,制备了具有高活性和高稳定性的Pt/COF-LZU1花状催化剂,对催化剂的形貌和化学结构进行表征,并以亚甲基蓝(MB)为模型污染物研究了催化剂的催化降解性能。结果表明:该方法操作简便,可通过调控冰醋酸(HAc)浓度可以控制COF的形貌和尺寸。当HAc浓度为17.5 mol/L时,可以制备出形态良好、尺寸均匀的花状COF-LZU1载体,并且能够均匀负载铂纳米粒子;在中性条件下,Pt/COF-LZU1花状催化剂在150 min内对MB的脱色率达到90.05%,总有机碳(TOC)去除率为89.93%,速率常数为0.01585 min^(-1);此外,催化剂具有良好的稳定性和可重用性,在5个反应循环中表现出稳定的催化效率,在环境修复等领域具有应用潜力。

ZSM-5分子筛形貌对苯-乙醇烷基化催化性能的调控作用

采用水热法制备了环状、薄片、类球状聚集体和小晶粒4种不同形貌和尺寸的纳米ZSM-5分子筛,用XRD、SEM、BET、MAS-NMR和NH3-TPD对所合成分子筛进行了表征,并考察分子筛形貌对苯和乙醇烷基化性能的影响.实验结果表明:在相近的硅铝比下,不同形貌的分子筛具有相似的弱酸峰强度,短b轴和中空结构的存在会降低分子筛的强酸峰强度,分子筛的强酸峰强度直接影响烷基化性能;分子筛颗粒形貌对催化烷基化性能有较大影响,4种形貌分子筛催化苯和乙醇烷基化性能优劣顺序为:薄片ZSM-5>环状ZSM-5>类球状团聚体ZSM-5>小晶粒ZSM-5.其中,具有薄片结构的H-ZSM-5分子筛在烷基化反应过程中表现出相对较好的催化性能.综合对比结果表明:较低的强酸强度、较大的比表面积和孔容、较多的直形孔道占比下,分子筛的烷基化性能较好,产物乙苯的选择性越高.

氧化亚铜改性四针状氧化锌晶须表面及其光催化性能研究

本文采用简便的液相还原法以乙二醇(EG)为还原剂,聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为表面活性剂,制备了Cu_(2)O/T-ZnOw复合半导体催化剂样品,对样品的物相、微观形貌、禁带宽度、光致发光性能、光催化性能,以及可回收利用性能进行了详细研究。结果表明:随着PVP添加量的增加,四针状氧化锌晶须(T-ZnOw)表面沉积的Cu_(2)O由立方体形逐渐向球形转变;T-ZnOw表面沉积Cu_(2)O后可使半导体催化剂的禁带宽度(Eg)变窄,且能有效减少光生电子和空穴对的复合,使其光催化活性得到明显改善,紫外光照100 min时复合半导体催化剂对甲基橙(MO)溶液的降解率均提高到90%以上;复合催化剂中Cu_(2)O形貌不同其光催化活性有所差异,同等条件下,立方体形Cu_(2)O/T-ZnOw复合催化剂比球形Cu_(2)O/T-ZnOw表现出更好的光催化活性;同时复合催化剂样品展现出良好的可回收利用性能,经过六个周期的回收循环光催化降解试验后,样品对MO溶液的降解率仍能保持在80%以上。

Au@α-Fe_(2)O_(3)纳米棒的制备及光催化性能

本工作通过水热法与磁控溅射法结合成功构建了表面均匀沉积纳米Au粒子的α-Fe_(2)O_(3)(Au@α-Fe_(2)O_(3))纳米棒,纳米Au粒子的负载量和形态分别由磁控溅射时间和热处理温度调控。在沉积5.1%的纳米Au粒子后,因纳米Au的表面等离子体共振(SPR)效应,Au@α-Fe_(2)O_(3)纳米棒在550 nm处出现了一个新的吸收峰,其带隙由2.20 eV变窄至1.95 eV。Au@α-Fe_(2)O_(3)纳米棒的荧光强度和电化学阻抗显著降低,光电流从0.27μA·cm^(-2)增大至0.45μA·cm^(-2)。纳米Au粒子既拓宽了Au@α-Fe_(2)O_(3)纳米棒的可见光吸收性能,又抑制了电子-空穴对的复合。与α-Fe_(2)O_(3)纳米棒相比,Au@α-Fe_(2)O_(3)纳米棒的光催化性能变得更加稳定,Au@α-Fe_(2)O_(3)纳米棒的光催化效率提高约一倍。

冷却工艺、填充溶剂对钙钛氧化物的微观形貌及光催化性能的影响

以钛酸正丁酯和无水氯化钙为原料,采用水热法制备了不同显微形貌的钙钛氧化物粉体。研究了冷却工艺与填充剂种类对钙钛氧化相结构、显微形貌和光催化特性的影响。结果表明:当无外加填充溶剂引入,采用不同冷却工艺均可获得具有片状结构的CaTi_(2)O_(4)(OH)_(2)纯相;当分别引入20 mL乙醇或水作为填充溶剂时,制备的粉体相结构和微观形貌在不同的冷却工艺下存在较大差异,粉体的相结构和微观形貌经历了从无定型相的针网状形貌过渡到由纳米纤维聚积夹杂少量块状CaTiO_(3)物相组成的形貌,以及完全由具有片状结构的CaTi_(2)O_(4)(OH)_(2)物相过渡到具有片状结构的CaTi_(2)O_(4)(OH)_(2)以及少量方块状CaTiO_(3)组成的物相。光催化性能显示,引入20 mL乙醇作为填充溶剂,采用缓冷工艺制备的粉体在紫外可见光3 h下对罗丹明B的光催化效率最佳。

以创新型人才培养为导向的探究型综合化学实验设计——以“空心CuS微米球的合成及光催化性能研究”为例

化学学科的科技创新是支撑我国建设科技强国的重要力量,因此亟需培养高质量化学类创新型人才以服务国家战略需求。化学前沿领域的新成果、新方法、新技术不断涌现,将前沿科研成果合理地融入到综合化学实验教学中,能够深化教学内容,促进学生学术创新、质疑思辨和团队协作等能力的提升。通过以空心CuS微米球的合成及光催化性能研究为例,探究了如何以创新型人才培养为导向对探究型综合化学实验进行设计,以有效发挥综合化学实验课程培养创新型科学研究人才的功效。

BiOX基复合材料的制备及光催化性能研究

BiOI作为BiOX材料中的一种,具有带隙窄、对可见光吸收强的优点。以TiO_(2)为原料,采用溶剂热法制备了TiO_(2)-BiOI复合材料,通过XRD、SEM、TEM、UV-Vis、PL及光催化降解等手段对复合材料进行了表征,探究了TiO_(2)不同复合比对复合材料结构和光催化性能的影响。结果表明,球状颗粒的TiO_(2)分布在BiOI的片层之间,二者复合后提高了复合材料在可见光区域的光响应能力,减小了带隙宽度。发射光谱表明,TiO_(2)-BiOI复合材料在467 nm处出现了本征发射峰,发射峰强度随TiO_(2)质量分数的增加先降低后轻微增大,TiO_(2)-BiOI-30%的PL强度最低。以甲基橙溶液模拟降解废水,TiO_(2)-BiOI复合材料对甲基橙的光催化降解率随TiO_(2)质量分数的增大表现出先增大后降低的趋势,TiO_(2)-BiOI-30%在180 min时对甲基橙的降解率最高为99.57%,较纯BiOI提高了100.62%,重复使用5次后降解率依旧高达97.02%,具有优异的重复使用性能。

纳米MnO_(2)复合材料制备及其光催化性能的研究

相关研究主要研究了纳米MnO_(2)复合材料在光催化领域的应用。首先,通过水热法制备出了纳米MnO_(2),并对其进行了表征。接着,制备了MnO_(2)/活性炭和MnO_(2)/硅藻土两种复合材料,并对其进行了结构和性能的表征。实验结果表明,纳米MnO_(2)复合材料具有较好的全光谱响应性能和光催化效率,有望在废水处理等领域得到广泛应用。此外还深入探讨了纳米MnO_(2)复合材料的内在机制,包括光吸收与能量转化过程、电子行为和稳定性等方面。通过这些研究,可以为提高光催化效率、拓展应用领域提供重要的理论依据和技术指导。

a-Fe_(2)O_(3)/Ag/MnO_(2)复合催化体系的制备及光催化性能研究

本研究主要聚焦于a-Fe_(2)O_(3)/Ag/MnO_(2)复合催化体系的制备及其光催化性能的深入探究。通过湿化学法制备出a-Fe_(2)O_(3),利用浸渍法将Ag和MnO_(2)成功地引入到a-Fe_(2)O_(3)表面,构建出a-Fe_(2)O_(3)/Ag/MnO_(2)复合催化体系。对其表面形貌、结构和性质等各方面的详细分析,确认所制备的复合催化体系具有良好的结构和稳定性。在模拟阳光照射下,于a-Fe_(2)O_(3)/Ag/MnO_(2)复合催化体系展现出了卓越的光催化性能,可以有效地降解有机污染物,如甲基橙等。与单一的a-Fe_(2)O_(3),Ag或MnO_(2)相比,复合催化体系的光催化性能更为出色得益于Ag和MnO_(2)的引入,提高了a-Fe_(2)O_(3)的光生电子-空穴对的分离效率和光吸收能力,使得a-Fe_(2)O_(3)/Ag/MnO_(2)复合催化体系在红外光区域具有更强的吸收能力。以上研究成果可为无机-无机复合光催化体系的制备和性能优化提供有益的参考及应用。

富磷金属磷化物电催化性能的研究进展

近年来,电催化分解水技术越来越得到广泛关注。提高速率的关键是要找到高效的电催化剂,其中过渡金属磷化物表现出优秀的催化活性和长期稳定性。富磷化合物具有催化活性较大但导电性较差的特点,在实际应用中可合理调控磷化物的电子结构,以获得导电性、催化效能俱佳的电催化剂。综述了近年来电解水析氢的研究进展,重点集中在富磷金属磷化物的研究上,阐述了其合成方法与微结构调控策略,及其在当前电催化材料研究领域面临的挑战和未来的发展前景。

CuS/CQDs/g-C_(3)N_(4)复合材料的合成及光催化性能

本工作以三水合硝酸铜(Cu(NO_(3))_(2)·3H_(2)O)、硫脲(CH_(4)N_(2)S)和柠檬汁为原料,基于水热法获得碳量子点(Carbon quantum dots,CQDs),采用超声震荡法成功合成了CuS/CQDs/g-C_(3)N_(4)三相复合光催化材料,构建了p-n型异质结。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、光致发光光谱(PL)、氮气吸附-脱附测试(BET)和紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis DRS)等方法对材料的晶体结构、微观形貌和孔结构进行了详细表征。结果表明:三相复合材料界面结构构建良好,纯度高,各相分布均匀。光催化降解实验中,当CuS的含量为10%(质量分数)时,CuS/CQDs/g-C_(3)N_(4)复合材料的光催化降解效果达到最佳(72.1%)。复合材料在经过四次循环降解RhB后,其光催化降解效率仍然保持在65.2%。光催化实验结果表明,·O_(2)^(-)自由基是光催化降解产生的主要因素,h^(+)自由基的作用次之。

一种新型苯磺酸-咪唑配合物的结构及催化性能研究

本文以NiSO_(4)·6H_(2)O、咪唑(Im)和苯磺酸钠(C_(6)H_(5)SO_(3)Na)为原料,利用溶剂热法合成了一种新型镍的苯磺酸-咪唑配合物Ni(Im)_(6)(C_(6)H_(5)SO_(3))_(2)。通过单晶X射线衍射、电感耦合等离子体发射光谱、红外光谱、粉末X射线衍射和热重分析技术对其结构、组成、纯度及热稳定性进行了表征,确定了分子结构;通过氮气吸附/脱附测试确定了其比表面积和孔隙结构。结果表明,该配合物属于单斜晶系P 2_(1)/c空间群,为三维空间立体结构,具有较高的相纯度和热稳定性,其晶胞参数a=8.3773(4),b=10.1518(5),c=20.5263(10),α=90°,β=90.2920(10)°,γ=90°,V=1745.63(15)3,Z=2,M r=781.52,F(000)=812,μ=0.737 mm^(-1),D c=1.487 g·cm^(-3),最终结构残差因子R_(1)=0.0421,wR_(2)=0.1103。并以Knoevenagel反应为探针,考察了配合物的催化性能,实验结果证明,室温无溶剂条件下,该配合物可在较短时间完成催化反应,且具有较高的催化活性。

二氧化钛/多孔碳纳米纤维复合材料的制备及其光催化性能

为实现纳米二氧化钛(TiO_(2))的回收和重复使用,采用静电纺丝、高温煅烧和酸溶技术制备了多孔碳纳米纤维(PCNF),随后使用二次形核法将锐钛矿相TiO_(2)负载到其表面,得到具有光催化活性的TiO_(2)/PCNF复合材料。通过扫描电子显微镜、X射线衍射仪、X射线光电子能谱仪、紫外-可见漫反射光谱仪等表征了TiO_(2)/PCNF复合材料的形貌结构、成分和光吸收性能,并测试了其对降解亚甲基蓝(MB)溶液的光催化性能。结果显示:复合材料的比表面积高达331.9 m^(2)/g,光照30 min后对MB溶液(5 mg/L)的去除率为98.6%,光照60 min后对MB溶液的去除率可达99.6%,均高于同等TiO_(2)含量的对比组;重复使用5次后,其对MB溶液的去除率仍然保持在95.0%;PCNF是一种性能优异的光催化载体材料,它不仅能够实现对纳米TiO_(2)的固定和回收,而且能提高TiO_(2)的光催化性能。

CQDs/g-C_(3)N_(4)复合材料合成及其光催化性能的研究进展

石墨氮化碳(g-C_(3)N_(4))在新能源开发和环境修复方面具有巨大的应用潜力,但纯g-C_(3)N_(4)存在的光吸收范围小、结晶度高、光生载流子复合率高和活性位点偏少等缺点限制了其应用范围。引入碳量子点(CQDs)构建复合相,可以增加g-C_(3)N_(4)的反应活性位点,加快其表面电荷的转移,抑制载流子的复合,从而提升其光催化活性。对CQDs的制备方法和原料来源,以及CQDs/g-C_(3)N_(4)复合材料的合成方法(溶剂热法、煅烧法、自组装法)和光催化性能的提升策略等方面的研究进展进行了综述,介绍了近年来CQDs/g-C_(3)N_(4)复合材料在氢气制取、污染物降解、抗菌方面的应用,最后对CQDs/g-C_(3)N_(4)复合材料的未来发展方向进行了展望。

煅烧温度对TiO_(2)/三聚氰胺整体材料光催化性能的影响

以三聚氰胺海绵(MS)为载体,采用浸渍煅烧法将TiO_(2)负载于三聚氰胺海绵上,制备了TiO_(2)/MS(TM)整体型光催化材料。通过扫描电镜、X射线衍射、红外及紫外-可见漫反射等方法对材料进行了表征,考察了煅烧温度对TM整体型材料性能的影响。结果表明:当煅烧温度为500℃时,所得材料整体性好,TiO_(2)均匀负载在MS骨架上,增强了TiO_(2)的分散程度和光照利用率,在120min内可降解99.4%的亚甲基蓝。该材料具有较好的重复使用性,在使用中无需搅拌且容易回收,具有实际应用潜力。

负载纳米TiO_(2)功能集料的制备及其光催化性能

目的采用负载法制备纳米TiO_(2)功能集料,提高集料的光催化性能和TiO_(2)的有效利用率。方法以石英砂为载体、纳米TiO_(2)(NT)悬浮液为负载媒介,制备表面负载NT的功能集料,通过SEM、EDS、XRD、XRF与FT-IR等测试方法对其进行表征分析,研究了NT悬浮液浓度、负载时间与循环负载次数对负载NT功能集料光催化性能及稳定性的影响规律。结果以0.5%SDS表面活性剂溶液配制成浓度(质量分数)1%的NT悬浮液稳定性最佳,经2 mol/L NaOH预处理24 h的石英砂碱改性效果最好,将石英砂置于NT悬浮液中浸泡30min、烘干,循环负载5次,得到的负载NT功能集料,其表面TiO_(2)质量分数约为0.34%,对NO降解率可达98%。负载NT功能集料经淡水、饱和Ca(OH)2溶液浸泡7 d后,集料表面所含Ti含量损失率分别为11.3%、9.5%,其对NO降解率略有下降,仍高达88%、91%;且在冲刷作用下,其表面Ti含量损失率仅为21.9%,其光催化性能仍可达到70%。结论负载NT功能集料的光催化性能随NaOH溶液浓度、预处理时间、NT悬浮液浓度以及循环负载次数的增加而增大,其中,循环负载次数对集料光催化性能的影响最大。采用碱液对集料进行表面预处理,促进了集料表面与NT之间生成Ti—O—Si化学键,提高了功能集料的光催化性能和耐久性。

磁性纳米Fe_(3)O_(4)的氧化共沉淀法制备及催化性能

以单一Fe^(2+)作为铁源,0.4%的H_(2)O_(2)为氧化剂,NaOH为沉淀剂,采用氧化共沉淀法制备了尺寸为7 nm的Fe_(3)O_(4)颗粒。为进一步体外模拟肿瘤饥饿治疗,设计了一个包含5 mL(10 μg·mL^(-1))的葡萄糖氧化酶和15 mL(5 mg·mL^(-1))葡萄糖溶液的体系,以探究纳米Fe_(3)O_(4)的类过氧化氢酶(CAT)与类过氧化物酶(POD)催化性能的最适条件。结果表明:在1 mg·mL^(-1) pH=5.0时,纳米Fe_(3)O_(4)的类CAT活性能推动葡萄糖氧化反应的反应速度增加、限度增大;pH=5.0时,纳米Fe_(3)O_(4)的类POD活性更好,能高效率催化H_(2)O_(2)产生活性氧。

纳米Y分子筛聚集体的水热稳定及催化性能研究

本文通过在硅铝酸盐体系中引入二甲基十六烷基[3-(三甲氧基硅基)丙基]氯化铵(TPHAC),制备得到了纳米Y分子筛聚集体(NM-NaY),然后经过离子交换及不同温度水热处理后得到了超稳分子筛(NMUSY),采用多种技术手段对NM-USY分子筛的物化性能进行了表征,并考察了USY分子筛的催化裂化性能。结果表明,650℃水热处理制备成的NM-USY分子筛,其介孔连通性较高,有更多的外表面酸以及抗积碳能力,450℃水热处理制备成的NM-USY分子筛,具有较高的三异丙基苯裂化活性以及较快的失活速率。

四羧基苯基卟啉铜敏化BiOCl纳米片的制备及其增强光催化性能研究

以硝酸铋和氯化钾为反应物,采用一步水热法合成了氯化氧铋(BiOCl)纳米片.通过考察不同反应时间和反应温度下所得BiOCl样品的光催化降解罗丹明B(RhB)活性差异,确定最佳合成条件,并在此基础上,采用相同方法原位合成四羧基苯基卟啉铜(CuTCPP)敏化BiOCl复合光催化材料(BP).利用XRD,SEM,UV-Vis DRS,XPS,PL等手段表征了材料的结构、形貌及光学特性,通过RhB光降解实验考察了BP复合材料的光催化性能并讨论了光催化作用机理.结果表明,与纯BiOCl相比,BP的光催化活性明显增强,其中BP-0.2%样品的光催化活性最强,紫外光照射10 min即可将RhB完全降解,即使将光源改为模拟太阳光,在20 min内也可使染料分子完全降解.这种光催化性能的增强得益于CuTCPP作为光敏剂修饰BiOCl增强了该半导体的光吸收能力,并有效地提高了光生电子和空穴的产生和分离效率.