晶面调控促进Pt/TiO_(2)催化剂对丙烷及苯系物的催化氧化活性

在TiO_(2)水热合成过程中,通过引入氟化铵(NH4F)和氢氟酸(HF)作为晶面调控剂,来获得高暴露(001)晶面的锐钛矿型TiO_(2),并通过浸渍法负载Pt制得相应的Pt/TiO_(2)催化剂。结果表明:NH4F和HF的介入,虽然均能提高纳米TiO_(2)的(001)晶面暴露比例,并增大其晶粒尺寸,但同时均降低了其比表面积,协同影响着催化剂的催化活性;HF的介入对TiO_(2)的(001)晶面调节功效最大,显著提高了所得Pt/TiO_(2)-HF催化剂对苯系物及丙烷的催化氧化活性;相较于空白Pt/TiO_(2)催化剂试样,在Pt/TiO_(2)-HF催化剂作用下的苯系物T_(97)由198℃降低至181℃,丙烷T50由431℃降低至363℃(T_(97),T_(50)分别表示转化率为97%,50%时的反应温度)。

稀土钙钛矿型催化剂对CO催化氧化活性及表面氧种的研究

研究了CO在不同催化剂La1 -xSrxMn1 -xBxO3(B =Fe、Ni、Cr)上的氧化反应活性 ,并利用程序升温热脱附(TPD)的方法对不同x值催化剂表面氧种及其含量的变化规律进行了考察 ,结合反应活性及表面吸附氧种随x值的变化规律 ,研究了催化剂对CO氧化反应的活性与表面活性氧种的关系。

稀土元素对磷钼钒杂多酸催化氧化活性的影响

讨论了镧的置換度和稀土元素对含氧有机化合物在杂多酸催化剂上的氧化反应的影响,并与催化剂的结构进行了关联。镧的引入不影响氧化脱氢反应,而明显削弱插入氧反应。其它稀土元素的影响与镧相同。

镧锰系钙钛矿可脱附氧与催化氧化活性

用热分解法合成 L a0 .8Me0 .2 Mn O3( Me:Na,K,Ca,Sr,Ba)和 La0 .8Sr0 .2 Mn0 .7M0 .3O3( M:Fe,Co,Ni,Cu)系列的钙钛矿型复合氧化物 ,用 TPD方法研究部分取代对样品的氧吸 -脱附性能的影响 .对于 L a0 .8Me0 .2 Mn O3系列 ,氧的吸 -脱附特性由 A位的离子半径、价态和物化性质决定 .对于B位取代基活性与可脱 α氧量并不成比例关系 ,其活性的决定因素可能是 B位离子的自氧化还原循环能力 .

TiO_2/SiO_2漂浮固定床多孔材料光催化氧化活性研究

以淀粉改性的聚甲基丙烯酸酯为多孔固定床 ,负载纳米 Ti O2 /Si O2 ,对芳烃油、苯酚的光催化氧化活性进行测试 ,表明催化剂负载 2 0 %时最佳 ,光催化降解率达 94% ,重复使用有效活性达 95%。

载氮活性炭的表面化学与催化氧化活性的XPS研究

经过三聚氰胺或尿素处理后的活性炭表现出极高的催化氧化活性。XPS实验结果证明活性炭表面氮元素的电子结构及含量对催化氧化活性有显著的影响。改变制备催化剂时的温度,可以观察到两种含氮结构,它们之间的相对变化与催化氧化活性有明显关系。结合可逆性失活实验,提出了协同效应模型。本工作表明:尽管XPS实验与催化实验在条件上相差悬殊,但在这一场合下,XPS确是揭示催化机理的一个有用的手段。

蒙脱石负载的纳米金催化剂制备及其对CO催化氧化活性

以Au(en)2Cl3为金前驱体,分别以钠基蒙脱石和铝柱撑蒙脱石为载体,制备了负载型纳米催化剂,以CO的催化氧化作为探针反应评价其催化氧化活性,初步考察了催化剂制备过程的焙烧温度、负载温度和载体柱撑改性对CO催化氧化活性的影响。采用X射线衍射(XRD)、X射线荧光分析(XRF)和透射电子显微镜(TEM)表征了催化剂的物相、金的实际负载量和纳米金的形貌及粒径分布。结果表明,以铝柱撑蒙脱石为载体,在60℃下完成金前驱体的吸附负载,并经过450℃焙烧处理1 h所制备的负载型纳米金催化剂具有最好的催化氧化活性,在250℃下对CO的转化率可以达到100%,但催化剂的稳定性有待提高。

层状粘土负载的金催化剂制备及其常温催化氧化活性

为了研究粘土的性质对其负载的金催化剂在CO常温氧化反应中的催化活性的影响,将金溶胶分别负载到类水滑石(LDHs)和经过壳聚糖改性的蒙脱石(CS-MMT)表面,得到纳米金颗粒呈高度分散状态的金催化剂样品.通过XRD、XRF、TEM、XPS等手段表征了金催化剂样品的物相、金的含量、金颗粒的粒径分布及金的存在价态,测试了催化剂样品对CO的常温转化率.结果表明:Au0是粘土负载的金催化剂对CO常温氧化反应的主要活性物种,碱性载体LDHs负载的金催化剂样品1.83%Au/Mg Al-CO32--LDHs表面只检测到Au0,金颗粒的平均粒径为2.6 nm,对CO的常温转化率能够达到100%,而酸性载体CS-MMT负载的金催化剂样品1.71%Au/CS-MMT表面同时存在氧化态和金属态的金,且Auδ+/Au0=1.1,金颗粒的平均粒径为2.1 nm,对CO的常温转化率仅为25%.

采用臭氧/活性炭催化氧化法净化含腈废水

在含腈废水量为7.5L,气体流量为0.2m3/h,臭氧加入量为2.3g/h,静态氧化反应时间为20min的条件下,采用两段臭氧/活性炭催化氧化法,可净化丙烯腈含量为251mg/L的工业废水。通过静态、动态实验表明,净化后废水中丙烯腈含量由原来的251mg/L降低到50mg/L以下;在臭氧总量不变的情况下,当两段臭氧量分配质量比为70/30时,臭气利用率可达98%。

活性炭电催化氧化技术降解废水中氯苯机理研究

采用活性炭电催化氧化技术,研究氯苯降解机理。配制质量浓度100 mg/L的氯苯水溶液,在活性炭电催化反应器槽电流1.0 A,降解时间为10～120 min条件下,采用高效液相色谱仪和气-质联用仪定性分析氯苯降解产物,研究氯苯降解过程;控制降解时间30min,在槽电流分别为0.5,1.0,2.0A条件下,分析水样中强氧化剂.OH含量。研究结果表明,不同的时间,废水中氯苯降解生成的中间产物不同,中间产物主要有对氯苯酚、对苯二酚、对苯醌、丁烯二酸和草酸等;氯苯废水在电催化作用下,产生具有强氧化能力的·OH,其降解过程为:·OH先攻击苯环Cl基团的对位,在亲电加成作用下生成对氯苯酚,Cl基团再被·OH取代生成对苯二酚和对苯醌,接着被氧化开环形成有机酸类物质,最终被矿化为CO_2和H_2O,但有机酸矿化的过程比较缓慢。

活性炭吸附-光催化氧化深度净水工艺实验研究

以光催化氧化作为活性炭吸附的后续工艺深度处理自来水,可解决活性炭吸附工艺出水通常存在的亚硝酸盐、余氯与细菌总数超标等问题,并能去除部分易穿透炭层的极性短链有机污染物,使出水达到《饮用净水水质标准》(CJ94-1999)。与目前常用的活性炭-反渗透组合工艺相比,该工艺具有可保留水中有益的矿物成分的特点,具有良好的应用前景。

铕掺杂对纳米TiO_2的光催化活性的影响

用溶胶 -凝胶法制备了掺杂 Eu3+ 的纳米 Ti O2 ,用 XRD和 TG-DTA对其进行了表征 ,并以正庚烷为气相有机污染物的实例研究了样品的光催化活性 ,发现 Eu3+ 进入 Ti O2 晶格中引起了 Ti O2 晶格膨胀 ,导致晶格畸变增大 ,抑制了 Ti O2 晶相的转变和粒径的增长 .结果表明 ,Eu3+ 掺杂可提高 Ti O2 的光催化活性 ,并且当掺杂摩尔分数为 0 .3 %时 ,光催化活性最好 .随着焙烧温度的升高 ,光催化活性下降 ,而利用较高的水解酸度则有利于得到光催化活性较高的样品 .

Pt及其修饰电极对丙三醇氧化的电催化性能研究

运用电化学循环伏安和石英晶体微天平研究了丙三醇在Pt电极和以Sb ,S吸附原子修饰的Pt (Pt/Sbad和Pt/Sad)电极上的吸附和氧化过程 .结果表明丙三醇的氧化与电极表面氧物种有着极其密切的关系 .Pt电极表面Sb吸附原子能在较低的电位下吸附氧 ,可显著提高丙三醇电催化氧化活性 ,与Pt电极相比较 ,Sb吸附原子修饰的Pt电极使丙三醇氧化的峰电位负移了 0 .14V .相反 ,Pt电极表面S吸附原子的氧化会消耗表面氧物种 ,几乎完全抑制了丙三醇的电氧化 .

FeAPO-5分子筛催化剂的合成及对环己烷的催化氧化作用

用四乙基氢氧化铵为模板剂 ,以水热法合成了不同铁含量的 Fe APO- 5分子筛 ,对合成的样品进行了 XRD、FTIR、AA及 Mossbauer分析。XRD与 FTIR分析结果表明样品具有Al PO4 - 5分子筛的结构 ,且铁元素进入到分子筛骨架。Mossbauer分析表明 Fe APO- 5存在两种铁物相 ,都是以三价 Fe OOH,四面体的形式存在。此外 ,以环己烷为反应物 ,考察了 Fe APO- 5分子筛催化剂的催化氧化性能 ,结果表明 ,该催化剂对环己烷具有较好的催化氧化活性。

聚苯胺载铂电极对乙醇的电催化氧化

在硫酸溶液中利用循环伏安法在燃料电池的支持电极碳纸上,电聚合导电高分子聚苯胺用于催化剂Pt的负载.聚苯胺载铂电极(Pt/PAni/C)的制备,提高了Pt的分散度,增加了Pt在电催化体系中的利用率.扫描电镜表征的结果,Pt/PAni/C上的Pt颗粒大小为0.4μm左右.通过比较乙醇的电催化氧化活性可知,Pt/PAni/C催化氧化乙醇的最大电流为16.7mA/cm2,为直接碳载铂电极(Pt/C)最大氧化电流5.2mA/cm2的3.2倍.

臭氧/活性炭催化氧化处理港口化学品废水研究

以含难降解有机物的港口化学品废水为研究对象,采用单因素实验和正交试验方法,研究了臭氧/活性炭催化氧化体系最佳运行参数及对废水降解效果,得到最佳运行方案为:体系pH为9,臭氧投加量700 mg/L,活性炭投加量20 g/L。以该方案连续运行30 d,废水CODCr去除率在55%~63%,出水CODCr在800~1250 mg/L,且B/C比由0.29提高至0.43,可生化性显著提高,为后续生化处理提供数据支持。

锂对二氧化碳气氛下乙苯脱氢催化剂铁(Fe)/活性炭(AC)的促进作用

研究了助剂Li对CO2气氛下活性炭负载的Fe氧化物(Fe/AC)催化剂上的乙苯脱氢性能的影响和CO2的作用。助剂Li的添加提高了Fe/AC催化剂在CO2气氛下的乙苯脱氢活性和稳定性;CO2气氛下的苯乙烯收率明显高于N2气氛下,表明CO2显著促进了乙苯脱氢反应。

Pt-WO_3/C电极表面活化处理对乙醇和CO的电催化氧化作用

运用一种新的电极表面活化处理的方法,使乙醇和CO在Pt-WO3/C电极上的电催化氧化活性大幅度提高.发现无论在中性溶液中还是在酸性溶液中,乙醇在表面活化处理后的Pt-WO3/C电极上起始氧化电位负移,氧化峰电流密度在酸性介质中增加到未表面活化处理前的2.1倍;中性介质中增加到表面处理前的1.9倍,其主要原因是表面活化处理后,一方面增加了催化剂Pt的活性表面,另一方面也促进了吸附的CO的电氧化,减少了CO对电极表面的毒化作用.

Au/La_2O_3+Co_3O_4催化剂制备及其对CO催化氧化性能和稳定性的研究

为了能够得到高催化活性、高热稳定性的Au催化剂,本文选择了混合氧化物La_2O_3+Co_3O_4为载体,制备了两种Au/La_2O_3+Co_3O_4催化剂,并考察了此催化剂对CO氧化反应的催化活性及稳定性。实验结果表明:Au/La_2O_3+Co_3O_4催化剂活性好于250℃焙烧的Au/La_2O_3+Co_3O_4(C)催化剂,Au/La_2O_3+Co_3O_4(C)催化剂稳定性好于Au/La_2O_3+Co_3O_4催化剂。