TiO_2-SiO_2薄膜的光催化活性和超亲水性能

采用溶胶凝胶法在普通玻璃表面制备了均匀的TiO2 -SiO2 光催化薄膜 ,并研究了SiO2 含量对TiO2 光催化性能和超亲水性能的影响。对罗丹明B的光降解实验表明 ,加入少量的SiO2 可提高TiO2 薄膜的光催化性能 ,过多的SiO2 降低了TiO2 光催化活性。但超亲水性的实验则表明 ,较多的SiO2

失活甲醇制烯烃催化剂用于导向剂法制备SAPO-34分子筛及其应用

以失活甲醇制烯烃(MTO)催化剂为部分铝源、磷源和全部硅源,以三乙胺为模板剂,在低温(160℃)条件下制备了导向剂,并采用导向剂法绿色合成了S-SAPO-34分子筛,以及不加入导向剂直接合成了C-SAPO-34分子筛。采用XRD、SEM、N_(2)吸/脱附、NH_(3)-TPD、固体MAS-NMR以及TGA等方法对合成的两种分子筛的晶体结构、形貌、孔隙结构、酸性特征、配位状态以及热稳定性等进行了表征。结果表明,通过导向剂法可以在有机模板剂的用量缩减2/3的条件下合成出高结晶度SAPO-34分子筛。在固定床反应器上对S-SAPO-34和C-SAPO-34分子筛进行了催化MTO反应性能评价,反应条件为温度460℃、常压、甲醇质量空速6.0h^(-1)以及原料为纯甲醇。结果表明,相较于C-SAPO-34,S-SAPO-34分子筛的结晶性能更好,相对结晶度达136%,且晶体形貌更加完整。在MTO反应中,S-SAPO-34和C-SAPO-34分子筛均能满足甲醇转化,双烯(乙烯+丙烯)选择性最高分别为82.1%和82.3%。该方法可为低模板剂用量条件下SAPO-34分子筛的绿色合成提供新的思路。

羰基硫水解催化剂的失活行为研究

研究了羰基硫水解催化剂TGH 2在低浓度氧气存在下的失活行为 ,考察了温度、氧气浓度、羰基硫进口浓度对催化剂活性的影响 ,并用扫描电镜能谱联合装置对使用前后的催化剂进行分析 ,得到了较好的结果 。

PTA生产过程中催化剂失活的原因分析与解决方案

PTA生产中催化剂的活性对于生产效率与产物质量有重要影响。本文就PTA生产过程中催化剂失活的原因进行了详细的研究和分析,并提出了针对性的解决方案。研究发现,催化剂失活的主要原因包括催化剂中毒、热力学老化、物理老化和管道腐蚀等。通过对这些原因进行深入剖析和理解,本文针对性地提出了若干解决方案,包括优化催化剂配比、改善设备运行条件、定期进行催化剂清洗与更新等。实验表明,通过这些解决方案有效地提高了PTA生产的效率和产物质量,延长了催化剂使用寿命,具有较高的工业应用价值。本研究对于理解PTA生产过程中催化剂失活的原理,以及制定有效的预防与治理策略具有重要意义。

纳米颗粒化学大幅提升贵金属催化剂的催化活性界面

负载型贵金属催化剂是一类组成、结构高度复杂的功能材料,它们的催化性能往往与其中金属的组成、尺寸和形貌、载体的性质以及助剂等参数密切相关,对催化剂的性能优化有赖于深入理解这些参数如何影响催化性能,并对其中的决定参数进行有效调控.在过去的40年里,以理想单晶表面为模型催化剂,借助各种高真空表征技术,表面科学对催化学科的发展起到了很大的推动作用.

超临界反应条件下Y型分子筛催化剂失活的研究

对苯烷基化过程中Y型分子筛催化剂的失活进行了多方面的实验研究.结果表明,超临界条件下该催化剂的活性寿命比液相条件下长达四倍以上.借助色-质谱联用机分析两种操作的反应产物,发现含有多环物质,并且它们的种类和数量随条件而不同.根据热力学原理,建立了多环物在超临界流体中的溶解模型,并以并四苯、并五苯和并六苯作为焦前物模拟物进行了计算.

乙炔氢氯化PdCl_2/C催化剂失活原因分析

采用浸渍法制备了PdCl2／C催化剂，考察了PdCl2／C催化剂用于乙炔氢氯化反应制取氯乙烯的催化性能，并用微结构分析仪、扫描电子显微镜、热重分析和电感耦合等离子体发射光谱等表征方法对PdCl2／C催化剂的失活原因进行了分析。实验结果表明，PdCl2／C催化剂具有很高的初活性，在反应温度110～180℃、常压、空速120h^-1、V（HCl）：V（C2H2）=1．15的条件下，乙炔的转化率大于90％，氯乙烯的选择性大于97％，但该催化剂使用寿命很短，失活迅速。表征结果表明，催化剂表面积碳和活性组分PdCl2流失（损失率达40％以上）是导致PdCl2／C催化剂失活的主要原因。通过加入KCl助剂有效地抑制了活性组分PdCl2的流失，PdCl2／C催化剂的性能得以改善。将失活PdCl2-KCl／C催化剂用硝酸氧化除积碳后，催化剂的活性可以恢复。

乙苯脱氢制苯乙烯催化剂失活的研究进展

对乙苯脱氢制苯乙烯催化剂失活的研究进展进行了综述,分析了催化剂的活性相,分别探讨了积碳、钾的流失与重新分布、Fe3+的还原、催化剂物理结构的变化和中毒等5个因素对催化剂失活的影响及其失活机理,其中,钾的流失和Fe3+的还原是造成催化剂失活的重要因素。对制备高稳定性乙苯脱氢催化剂提出了建议,指出改善催化剂中钾的分布、提高催化剂的抗还原能力、研究催化剂的再生方法等是今后的研究重点。

乙苯脱氢制苯乙烯工业催化剂的失活原因

用混合法制备了工业乙苯脱氢催化剂,考察了新鲜催化剂和使用34个月后的催化剂的催化性能,并应用多种表征手段详细研究了所制备的工业催化剂在使用前后体相和表面的变化情况.活性测试结果发现,催化剂使用34个月后,活性下降12%,消炭后催化剂活性有所提高,但很快又恢复到失活后的水平.表征结果发现,积炭、钾的流失和催化剂活性相的烧结都不是导致催化剂失活的根本原因,而助催化剂钾的不均匀分布和催化剂活性相中Fe3+的还原可能是催化剂失活的主要原因.

钒钛基SCR脱硝催化剂失活原因分析

针对某燃煤电厂钒钛基选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂失活现象,运用N2吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线荧光(XRF)、热重分析(TGA)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、程序升温还原(H2-TPR)分别对新鲜催化剂和已运行30 000h的旧催化剂进行结构表征,并结合SCR脱硝模拟试验考察K、Na、Ca、As等元素对催化剂活性的影响,综合分析SCR脱硝催化剂的失活原因。分析结果表明,催化剂活性降低是多种因素共同作用的结果,其中活性组分流失、碱/碱土金属和砷中毒是导致催化剂活性降低的主要原因,毒性组分中又以As影响最大,Ca、Na次之,K含量的增加在一定程度上造成了催化剂的失活,但影响有限。

浆态相甲醇合成催化剂的失活机理

浆态床甲醇合成过程具有重要的工业应用价值,影响该过程工业化的根本原因是催化剂易失活.以合成气为原料,医用液体石蜡为溶剂,在5MPa,260℃和1100ml/(g.h)的反应条件下于浆态床反应器中考察了铜基甲醇合成工业催化剂C301的稳定性,并采用程序升温还原、X射线衍射、透射电镜、扫描电镜、扫描电镜能谱、元素分析和N2物理吸附等表征方法对不同失活程度的催化剂的物相组成和形貌进行了表征.结果表明,在本实验条件下,失活催化剂无中毒现象,但随着反应时间的延长,催化剂晶粒长大,比表面积减小,积炭和热烧结现象较明显,但不伴随活性组分铜的流失.

β沸石催化剂上二异丙苯与苯反应机理及催化剂失活

采用Ｉｎ－ｓｉｔｕＩＲ和ＴＰＤ－ＩＴＤ研究了二异丙苯（ＤＩＰＢ）、异丙苯（ＩＰＢ）、苯和丙烯在改性β沸石催化剂上的吸附和反应。考察了１，３－ＤＩＰＢ和１，４－ＤＩＰＢ与苯烷基转移的反应性能、催化剂的酸性质和催化剂的稳定性。结果表明，１，３－ＤＩＰＢ与苯烷基转移反应主要按双分子反应ＳＮ２－１机理进行，而１，４－ＤＩＰＢ与苯主要按单分子反应ＳＮ１机理进行；１，３－ＤＩＰＢ和１，４－ＤＩＰＢ之间存在着异构化反应。改性β沸石催化剂失活原因是：（１）焦炭覆盖在部分酸性中心上，使得催化剂的活性下降；（２）烷基萘等相对分子质量较大、沸点较高的化合物沉积在催化剂的孔口或表面。

流化床中硝基苯加氢制苯胺的催化剂失活研究

利用加速失活的方法研究流化床中硝基苯气相加氢制备苯胺过程中的催化剂失活与积碳量的关系.催化剂的积碳量在6%以内时,催化剂的活性较高.但经过此突变点后,催化剂的活性大幅度下降.利用拉曼光谱及X射线衍射等方法测定了失活过程中的碳的形态.失活过程中催化剂上的积碳量增加且逐渐变为石墨态的碳,覆盖了催化剂的活性位,导致不可逆失活.该结果为工业装置的操作及确定再生周期等提供了依据.

La-Ni-Mo-B非晶态催化剂的制备、加氢脱氧性能及失活研究

以NaBH4为还原剂采用化学还原法制备La-Ni-Mo-B非晶态催化剂,用BET、SEM、XRD和XPS等手段对催化剂进行表征,以4-甲基苯酚为探针研究其加氢脱氧性能,并探讨了4-甲基苯酚的加氢脱氧反应路径。结果表明,助剂La的加入,减小了催化剂的粒径,增大了比表面积,促进Ni2+和Mo6+的还原。275℃时,4-甲基苯酚加氢脱氧转化率达97%,甲基环己烷选择性达96%,加氢脱氧反应按氢化-氢解路径进行,产物中芳烃含量明显低于世界燃油规范Ⅲ类油标准(芳烃的质量分数小于15%)。催化剂活性降低的主要原因是由于Ni活性中心的非晶态结构被破坏。

沸腾床渣油加氢处理催化剂失活研究

沸腾床催化剂失活主要是由于金属和焦炭沉积导致的,同时在沸腾状态下催化剂的物理和机械性质也发生了改变。使用后的催化剂向小的粒度分布方向偏移;催化剂沉积了大量的金属和焦炭,使催化剂的堆积密度增加,同时导致催化剂的孔结构、酸性质发生了变化。失活催化剂沉积的金属和焦炭在颗粒内外分布均匀,表明催化剂利用率较高。

苯与丙烯烷基化失活沸石催化剂氢再生机理

对工业中试用于苯与丙烯烷基化失活β 沸石改性催化剂进行了H2 再生研究。通过对失活、新鲜和再生后催化剂的TPO、TPD、孔结构测定和活性评价以及失活和再生催化剂样品上炭组成的GC MS分析 ,讨论了H2 再生后催化剂催化性能的恢复状况。解释了虽然仍有部分炭未被除去 ,但酸性和活性恢复良好的原因。提出了本文体系失活催化剂H2 再生过程的作用机理。

无机阴离子对TiO_2/SiO_2光催化降解酸性红B活性的影响

以酸性红B为模型化合物 ,分别考察了 6种常见的无机阴离子对TiO2 /SiO2 复合光催化剂活性的影响 ,并考察了导致催化剂失活的无机阴离子的最低浓度 .结果表明 ,除了HCO- 3 能引起催化剂部分不可逆中毒外 ,其余 5种离子并没有在催化剂形成占位 .失活的催化剂通过简单的HCl冲洗即可再生 .另外 ,对催化剂的失活机制作了初步探讨 .

选择性催化还原服役后催化剂活性及动力学实验研究

以NH3为还原剂,在选择性催化还原催化剂活性检测实验台上考察了典型催化剂服役前后在不同温度和氨氮比下的脱硝效率,分析了催化剂服役后的活性变化规律。采用E-R机制建立的速率方程对实验数据进行回归,得到了典型催化剂服役前后的表观动力学参数,并分析了催化剂失活的原因。研究结果表明:催化剂服役前后的脱硝效率和活性随温度的变化趋势一致,服役后催化剂的活性明显下降;催化剂服役前的脱硝表观活化能比服役后的小,催化剂服役前的表观指前因子比服役后的大,但催化剂服役前的NH3均衡速率常数的表观活化能和表观指前因子均比服役后的大。通过波纹板催化剂失活分析可以推断波纹板催化剂失活的主要原因是催化剂服役后活性成分的流失、灰分沉积造成堵塞以及灰分沉积后有毒元素对催化剂的毒害。

Y沸石催化剂上二异丙苯与苯反应机理及催化剂失活

采用原位红外和ＴＰＤ－ＩＴＤ研究了二异丙苯、异丙苯、苯和丙烯在Ｙ沸石催化剂上的吸附和脱附。二异丙苯与苯的烷基转移反应可能是按单分子反应ＳＮ１和双分子反应ＳＮ２－１及ＳＮ２－２机理进行；异丙苯和二异丙苯能够发生歧化反应及脱烷基反应；脱烷基反应产物丙烯之间能够发生齐聚反应；二异丙苯之间也能够发生异构化反应。催化剂失活的原因可能是，在Ｙ沸石催化剂的超笼内形成了分子直径较大的“非焦炭化合物”，这些化合物不能从孔口扩散出去而滞留在超笼内，阻止了反应物进入孔内的活性中心。

丙烯环氧化反应中TS-1催化剂失活研究

采用丙烯气相进料,在预混段中先与双氧水的甲醇溶液混合后进入固定床反应器,考察了进料液中pH值、丙二醇单甲醚、乙硫醇以及铁锈等对丙烯环氧化连续反应中TS-1分子筛催化剂性能的影响。结果表明,进料液体pH值对催化剂的催化性能有影响,适宜的进料液体pH值在7左右;副产物丙二醇单甲醚含量的增加不会对催化剂性能产生影响;乙硫醇量的增加使环氧丙烷选择性下降,但不会引起催化剂的失活;而进料液体中铁锈的引入会导致催化剂中部分孔堵塞,使催化剂部分失活。当进料液中的pH值用0.1mol/L的氨水调节为7左右,在反应温度55℃,反应压力0.7MPa,TS-1催化剂具有较好的稳定性,经130h的连续试验考察,双氧水的转化率和环氧丙烷的选择性约为90%。