微波强化催化湿式H_2O_2氧化降解喹啉的研究

采用微波强化催化湿式H_2O_2氧化法降解喹啉,以负载型Cu-Ce/γ-Al2O3/TiO_2为催化剂,考察了微波功率、反应温度、H_2O_2投加量和溶液初始p H对降解效果的影响。实验结果表明,在喹啉初始质量浓度为100 mg/L、微波功率为500 W、反应温度为60℃、pH=6、H_2O_2投加量为0.094 mol/L的条件下,反应18 min后,喹啉和TOC去除率分别可达100%、82.18%。微波可明显提高反应速率,反应体系中喹啉降解和H_2O_2分解均符合一级动力学。

UiO-66-NH_(2)负载铜催化剂的制备及其对醇的催化氧化

通过溶剂热法成功制备了一种基于金属有机骨架(MOF)的复合材料Cu-Cu_(2)O/UiO-66-NH_(2),采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)对材料进行全面表征。在空气作氧化剂条件下,以苯甲醇氧化为苯甲醛作为模型反应,系统地考察了溶剂、温度、催化剂各组分用量等因素对催化效果的影响。研究结果表明,该复合催化剂在醇选择性氧化反应中表现出优异的催化性能,60℃下反应5 h便可将苯甲醇定量转化为苯甲醛,并对其他苄基醇、烯丙基醇和杂芳基醇等底物也展现出良好活性。此外,循环利用3次后,该催化剂活性几乎不变,表明其具有良好的稳定性和重复使用性。

非均相湿式催化氧化中H_2O_2的分解

为了考察催化湿式氧化中H2O2分解的影响因素,以CuO/γ-Al2O3为催化剂,模拟苯酚废水为对象,实验研究了该体系中H2O2分解的动力学规律,系统考察了H2O2加入量、催化剂加入量、溶液pH和温度对H2O2分解的影响.研究结果表明,这4个因素对H2O2的分解均有较大影响,在实际过程中应加以控制,以达到最佳效果.

H_6P_2W_9Mo_9O_(62)·24H_2O催化清洁氧化环己酮合成己二酸

通过水热法合成新型Dawson结构磷钨钼杂多酸催化剂,对催化剂进行FT-IR、TG-DTA表征,并用于催化30%H2O2氧化环己酮制备己二酸.通过正交实验确定了优化工艺条件,并探讨了反应机理.结果表明,当n(环己酮)∶n(过氧化氢)∶n(草酸)∶n(催化剂)=100∶400∶1.00∶0.15,反应温度100℃,反应时间5h,进行3次平行实验,己二酸平均收率为71.6%,纯度为99.7%.经蒸发浓缩,催化体系可重复使用5次,收率为50.3%.

NiZrCe/Al_2O_3催化剂上H_2O_2作氧化剂直接使苯氧化胺化一步合成苯胺研究

设计制备了Ni Zr Ce/Al2 O3 催化剂 ,研究了其上用H2 O2 直接将苯氧化胺化合成苯胺的活性 .发现在常压、5 0℃的温和条件下 ,该催化剂对苯、氨水与H2 O2 直接氧化胺化生成苯胺有较好活性 ,并且其对苯胺的选择性远远大于对苯酚的选择性 .提高反应原料中氨水对苯的比例 ,能提高苯胺的收率 ,且不会增加苯酚的生成量 .本方法能耗低 ,原子利用率高 。

H_2O_2湿式氧化处理含酸性红B染料模拟废水的研究

用H2 O2 作氧化剂 ,在连续式的压力反应器内探索了WPO(过氧化氢湿式氧化法 )、CWPO(催化过氧化氢湿式氧化法 )氧化降解含酸性红B染料模拟废水的过程 ,分别考察温度、压力、氧化剂量及催化剂对反应过程与对象污染物降解的影响规律 .结果表明 ,与常规湿式氧化法相比 ,WPO能在较低的温度和压力下降解结构稳定的有机物 ,在 2 2 0℃、8min、0 1MPa时 ,含1 5 0 0mg·L-1 酸性红B染料模拟废水的COD和色度的去除率分别达到 6 0 5 0 %和 96 80 % .同时发现 ,通过升温和增加过氧化氢的投加量不能够使废水COD和色度的去除率进一步提高 ,故引入Cu2 + 作催化剂来实现CWPO过程 ,在 2 2 0℃、8min、0 1MPa条件下 ,CWPO对同一废水的COD和色度的去除率分别达到 82 5 0 %和 99 71 % .通过计算得出CWPO与WPO相比基于COD的表观活化能降低了 6 5 93 % .

MnO_x-TiO_2催化氧化NO及其抗H_2O和SO_2性能研究

采用浸渍法制备了MnOx-TiO2催化剂,考察了Mn的质量分数、焙烧温度等催化剂制备参数以及反应温度、空速、氧含量、进口NO浓度等操作条件对催化剂催化氧化NO活性的影响.研究发现,锰的的质量分数为20%,焙烧温度为300℃时,催化剂具有最佳催化氧化活性.在优化催化剂在最佳操作条件下,探讨了MnOx-TiO2催化剂抗SO2和H2O毒化能力。进行抗硫抗水时实验时发现,反应气中加入H2O后,NO氧化率稳定在68%,能满足NOx高效吸收的要求,断水后活性能完全恢复.催化剂在SO2单独存在和SO2、H2O同时存在时,活性均明显下降,发生不可逆中毒.该催化剂有望用于基本不含SO2的燃气锅炉烟气和以NO为主的工业废气的催化氧化.

CeO_2掺杂RuO_2/γ-Al_2O_3催化剂结构与湿式氧化降解苯酚的活性研究

采用浸渍法制备了RuO2/γ-Al2O3和RuO2-CeO2/γ-Al2O3催化剂,利用XRD,XPS和ESR分析了催化剂的结构,并研究了湿式氧化降解苯酚的活性.结果表明,两种催化剂表面RuO2均有良好的分散性,并且催化剂表面存在氧空位和化学吸附氧,CeO2的掺杂使催化剂表面氧空位和化学吸附氧数量增加.两种催化剂对湿式氧化降解苯酚具有良好的催化活性,当苯酚质量浓度为4200mg/L,在150℃和3MPa下,RuO2/γ-Al2O3催化剂湿式氧化降解苯酚反应150min后,苯酚全部被去除,RuO2-CeO2/γ-Al2O3催化剂反应60min后,苯酚的去除率为96%.

湿式氧化吡虫啉农药生产废水的MnOx-CeO2催化剂性能研究

采用共沉淀法制备了用于湿式氧化吡虫啉农药废水的MnOx-CeO2系列催化剂,利用比表面测定仪(BET),X射线衍谢仪(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等对其进行了表征,并研究了不同Mn/(Mn+Ce)摩尔比对催化剂表面形态的影响以及催化剂表面形态与活性之间的关系.BET和XRD表征结果表明,Mn/(Mn+Ce)摩尔比为0.6时,催化剂晶粒尺寸最小,比表面积最大.XRD和XPS表征结果显示,Mn和Ce氧化物之间存在明显的相互作用,催化剂表面Mn的氧化态和化学需氧量(COD)随着组成的变化而变化,当Mn/(Mn+Ce)摩尔比为0.7时,催化剂表面出现高价锰氧化物,而且其化学吸附氧最多.用Mn/(Mn+Ce)摩尔比为0.7的MnOx-CeO2催化湿式氧化吡虫啉农药废水时,当催化剂用量为4 g/L,反应温度190℃,进水pH为7.0,氧分压1.6 MPa,搅拌速度500 r/min,反应60 min时,COD去除率最大为89.3%.

催化剂Ru/ZrO_2-CeO_2催化湿式氧化苯酚

催化剂Ru/ZrO2-CeO2催化湿式氧化苯酚的过程表明,Ru/ZrO2-CeO2可以显著提高COD和苯酚去除效果,当反应温度为170℃,压力为3 MPa,反应120 min后,COD和苯酚的去除率分别达到了99%和100%.试验还考察了不同反应条件对苯酚溶液COD去除的影响,并获得了最优的反应条件:温度为170℃,压力为3 MPa,催化剂的投加量为5 g/L,搅拌速度为500 r/min.通过对中间产物的分析,本研究提出了催化湿式氧化苯酚的简单路径图,认为苯酚首先被氧化成小分子有机酸,接着小分子有机酸被氧化成二氧化碳和水.前一个过程是快速反应,后一个过程中的乙酸氧化是慢速过程,需要在高温下才能完成.乙酸的氧化主要是自由基攻击α碳上的C—H键,先生成甲酸,并最终生成二氧化碳和水.

CuSO_4-CeO_2/TS催化氧化NO及其抗H_2O和SO_2毒化性能

采用共沉淀法制备了载体TiO2-SiO2(TS),用浸渍法制备了催化剂CuSO4-CeO2/TS,考察了组分配比、焙烧温度等制备条件和反应温度、NO进口浓度、O2含量、空速等操作条件对其催化氧化NO活性的影响及其抗H2O和SO2毒化的能力,对载体和催化剂分别进行了分析.结果表明,在最佳条件下制备的催化剂,在反应温度350℃、进口NO浓度500×10-6(φ)及O2浓度8%(φ)、空速10000h-1条件下,NO转化率可达67.5%,能满足NOx高效吸收的要求.但因NO催化氧化过程的反应温度和O2含量均较高,其抗SO2和H2O毒化能力低于NO催化还原过程.

活性炭-H_2O_2催化氧化处理氨基C酸工业废水的研究

研究了活性炭-H2O2催化氧化处理氨基C酸工业废水的氧化脱色效果,活性炭兼具吸附和催化双重作用.试验结果表明,在pH=1.0,氧化剂的用量为H2O2/废水=50mL/L,催化剂的用量为活性炭/H2O2=0.5-0.75g/mL时,废水的CODcr去除率可达62 4%,脱色率达到94 6%.显示了该法处理氨基C酸工业废水良好的氧化脱色效果.

黄铁矿烧渣催化H_2O_2氧化废水中难降解污染物

传统Fenton氧化是以Fe2+离子为催化剂进行催化H2O2氧化,以含铁矿物为催化剂的非均相类Fenton反应最近受到重视。以酸性红B染料、苯酚等污染物以及实际工业废水为处理对象,研究了黄铁矿烧渣为催化剂的非均相类Fenton反应。考察了催化剂、H2O2投加量、初始pH、反应时间、催化剂回收重复利用等因素的影响和优化。在烧渣投加量为10g.L-1,双氧水投加量为20ml.L-1,体系pH在1～11范围内,反应6h后,酸性红B染料、苯酚的去除率接近100%,工业废水处理后脱色效果明显,而且BOD5/COD比值能大幅提高。研究表明:黄铁矿烧渣对催化H2O2氧化具有很强的催化活性,是有效的类Fenton反应催化剂,而且相比于单一含铁矿物具有更好的催化性能,反应受pH影响很小,解决了传统Fenton反应需要调节pH的难题。催化剂易于沉淀分离,能回收重复利用。

萃取-催化氧化光度法测定H_2O_2的羟基自由基(Ⅱ)

利用混合稀土与微量过氧化氢催化氧化二苯基碳酰肼 ,建立了萃取 -催化氧化光度法测定过氧化氢的羟基自由基的新方法。该法具有仪器简单、体系稳定、操作方便等优点 ,非常适合于筛选羟基自由基消除剂。

UV/H_2O_2催化氧化去除微囊藻毒素-LR

研究了UV/H2 O2 氧化降解微污染水体中微囊藻毒素MC-LR的效果,探讨了各种因素如H2 O2 浓度、p H值、光强、MC-LR浓度及反应时间对降解的影响。UV和H2 O2 氧化去除MC-LR具有协同作用,H2 O2 在UV照射下产生的羟基自由基对MC-LR有很强的氧化能力。MC-LR的降解过程可用准一级反应速率方程和二级反应速率方程拟合。反应速率常数随MC-L R的起始浓度增加而减少,反应半衰期随MC-LR的起始浓度增加而延长。在H2 O2 浓度为1.0 mmol/L、反应温度为(2 5 .5±1)℃、p H值为6.8、光强2 .5×10 4 lux及反应时间60 min的条件下,质量浓度为0 .2 0 3 mg/L的MC-L R的去除率可以达到80 .8%。结果表明,UV/H2 O2

Cu-Fe-Ru-La/γ-Al_2O_3湿式氧化催化剂的制备、表征及机理(英文)

采用等量浸渍法以γ-Al2O3为载体,制备过渡金属Cu和Fe、贵金属Ru、稀土金属La的复合催化剂。采用催化湿式空气氧化法处理模拟印染废水,研究金属离子配比、焙烧温度对催化剂活性及稳定性的影响,并对催化剂CWAO反应机理进行探讨:权衡催化剂的活性和稳定性,催化剂的组分质量配比和焙烧温度分别为Cu∶Fe∶Ru∶La=1∶1∶1∶3、450℃。对催化剂进行XRD、XPS、孔结构、FT-IR、TG-DTA、SEM、TEM表征,结果表明:焙烧使催化剂组成物质分解为氧化物,元素Cu、Fe、Ru、La分别以CuO、Fe2O3、RuO2、La2O3形式存在;焙烧温度升高,晶粒长大结晶趋于完整,催化剂孔容孔径增大但比表面积减小,晶粒尺寸分布在5～20 nm;Cu-Fe-Ru-La/γ-Al2O3催化剂使用前后结构无明显变化且反应后溶出的金属浓度低,催化剂具有较高的稳定性。

湿式氧化催化剂RuO_2/γ-Al_2O_3的制备及降解苯酚的研究

采用浸渍法制备了 4 %质量分数的RuO2 /γ Al2 O3 催化剂 ,并利用XRD和SEM对催化剂进行了晶体结构表征。研究了催化剂制备的焙烧温度和时间、进水pH值和处理温度对RuO2 /γ Al2 O3 催化剂活性影响 ,并对其影响机制进行了初步探讨。结果表明 ,焙烧温度升高、焙烧时间延长会导致催化剂的活性组分RuO2 的晶粒增长过大 ;在 30 0℃经 3h焙烧 ,形成的RuO2 晶粒细小 ,苯酚溶液的COD(化学需氧量 )去除率较高。在本研究的pH范围内 ,进水pH值为酸性时 ,COD去除率高于碱性时的COD去除率 ;当反应温度升高时 ,RuO2 /γ Al2 O3 催化剂降解苯酚的能力显著提高 ,且反应的诱导期明显缩短 ,当反应温度从 15 0℃升高至 180℃时 ,在进水pH值为 5 .6 ,反应 2h后 ,此催化剂的COD去除率为 96 %以上。研究表明 ,RuO2 /γ Al2 O3 催化剂具有较好的活性和和稳定性。

负载型湿式氧化催化剂RuO_2/γ-Al_2O_3活性与稳定性

采用浸渍法制备了RuO2 /γ Al2 O3 催化剂 ,以苯酚为目标有机物重点研究了进水 pH值和温度对RuO2 /γ Al2 O3 催化剂组分溶出和活性的影响 .结果表明 ,催化剂在降解苯酚过程中存在着组分溶出现象 ,随着进水溶液pH值降低催化剂组分溶出量增加 ,且在进水为酸性时苯酚去除率高于碱性时的去除率 .反应温度升高 ,催化剂组分溶出量降低 ,苯酚去除率增加 .采用在负载型RuO2 /γ Al2 O3 催化剂中掺杂Ce和Zr的方法对抑制催化剂组分溶出进行了初步研究 ,发现掺杂Ce和Zr后有效地降低了RuO2 /γ Al2 O3 催化剂组分的溶出 。

H_4PMo_(11)VO_(40)催化氧化2-甲基萘制备甲萘醌

以磷钼钒杂多酸H4PMo11V1O40为催化剂、乙酸为溶剂,用双氧水氧化2-甲基萘制备2-甲基萘醌.实验表明：H4PMo11V1O40具有一定的催化活性.通过正交试验和单因素试验考察了催化剂用量、乙酸用量、双氧水用量、反应时间、反应温度等对收率的影响,获得较佳的合成条件：杂多酸∶2-MN（质量比）=7%,乙酸∶2-MN（质量比）=10.5∶1,双氧水∶2-甲基萘（摩尔比）=4.2∶1,较适宜的温度为40~50℃,反应时间为30 min.