火焰喷雾热解合成Pt/TiO_(2)纳米颗粒的催化燃烧性能

采用火焰喷雾热解方法(FSP)合成了一系列不同Pt负载量的Pt/TiO_(2)催化剂,通过XPS、ICP-OES、ACHAADF-STEM、H_(2)-TPR等表征手段分析了催化剂的成分结构和金属-载体相互作用,在固定床催化反应系统上评估了这些催化剂对CO和CH_(4)的催化燃烧性能.结果表明,FSP合成的Pt/TiO_(2)催化剂具有较大的比表面积、Pt组分富集于TiO_(2)表面,能够显著降低CO和CH_(4)催化燃烧的反应温度,同时也具有较好的高温热稳定性.Pt组分的多种价态对CO和CH_(4)的催化表现出不同的特性,氧化态的单原子Pt对CO具有很好的低温催化活性,而金属态的颗粒Pt对CH_(4)的转化更有利.因此FSP能够在一定范围内调控贵金属催化剂的负载状态和配位环境以适应不同催化反应的需求,提高催化剂设计的灵活性和针对性.

铈改性CuMn/Al_(2)O_(3)/堇青石整体催化剂的甲苯催化燃烧性能研究

本研究以堇青石为载体,采用超声浸渍法制备了一系列CuMnCe_(x)/Al_(2)O_(3)/堇青石整体式催化剂,同时,通过N_(2)吸附-脱附、XRD、SEM、EDX、H_(2)-TPR、O_(2)-TPD、XPS和EPR等方法对样品的物理、化学性质进行了系统的表征分析。实验结果表明,CuMnCe_(x)/Al_(2)O_(3)/堇青石整体式催化剂中的Ce含量明显影响甲苯催化燃烧性能。其中,CuMnCe_(2)/Al_(2)O_(3)/堇青石整体式催化剂对甲苯氧化具有最高活性,当甲苯浓度为1 g/L、空速为78000 mL/(g·h)、温度为263℃时甲苯转化率达到90%,究其原因为CeO_(2)在CuMnO_(x)上分散均匀,不仅提高了氧空位的浓度和氧物种的迁移率,还增强了催化剂的低温还原性。同时,CuMnCe_(2)/Al_(2)O_(3)/堇青石整体式催化剂在长期评价和循环测试中呈现良好的稳定性。

Pd基催化剂载体对天然气催化燃烧影响的研究进展

天然气广泛应用于化学品合成和交通运输等领域。甲烷作为天然气的主要成分,具有强温室效应,其不完全燃烧会对环境产生不利影响。催化燃烧技术是解决甲烷不完全燃烧问题的有效方法,其中钯(Pd)基催化剂是该技术的核心,而载体是影响Pd基催化剂甲烷催化燃烧催化活性的重要因素。首先,阐述了甲烷催化燃烧的机理。其次,总结了近年来国内外Pd基催化剂的研究进展:对于多孔颗粒载体型Pd基催化剂,研究聚焦于提升Pd分散性、稳定性与耐热性,以增强催化活性并降低Pd负载量,从而减少成本;而对于整体型Pd基催化剂,研究聚焦于提升有效比表面积、传热传质效率与结构稳定性,以适应大通量甲烷催化燃烧。最后,对用于甲烷催化燃烧的Pd基催化剂载体的未来研究发展趋势进行了展望,包括优化整体型Pd基催化剂骨架载体的涂敷工艺以提高催化效率、采用新型材料替代传统载体材料以制备高性能催化剂,以及进行载体全周期寿命实验以确保催化剂的长期稳定性。

VOCs催化燃烧整体式催化剂及涂层材料研究进展

催化燃烧法是当前处理VOCs最具有发展前景的技术之一,其技术的关键在于催化剂.整体式催化剂具有优异的传质、良好的热稳定性、高比表面积、床层压降低、催化效率高、机械性能好、易于装卸和维修等特点,是目前实现工业VOCs治理最理想的催化剂.我们概述了用于VOCs催化燃烧反应的整体式催化剂及其涂层材料的研究现状,并展望了未来的发展趋势.

煤矿低浓度瓦斯多孔介质催化燃烧稳定性研究

针对煤矿低浓度瓦斯利用难题,开发负载Fe_(2)O_(3)活性组分的多孔介质催化剂进行低浓度甲烷(LCM)催化燃烧实验,探究不同当量比、气体流速、Fe_(2)O_(3)负载量对LCM燃烧稳定性的影响,并对其动态燃烧特性进行分析.结果表明,Fe_(2)O_(3)负载的多孔介质催化剂可有效提高LCM燃烧的稳定性,拓宽LCM驻定燃烧的极限当量比.在当量比0.46、气体流速0.126 m/s的条件下,LCM在负载1%Fe_(2)O_(3)的多孔介质催化剂中实现了稳定燃烧,实验测定甲烷的转化率在98%以上,且CO排放体积分数低于600×10^(-6),NO_(x)排放体积分数低于30×10^(-6).

VOCs催化燃烧催化剂抗SO_(2)中毒研究进展

在VOCs催化氧化过程中,二氧化硫易与反应物在催化剂活性位点上产生竞争吸附行为,且能够与活性物种或载体反应生成硫酸盐使催化剂中毒,严重影响了催化氧化反应的效率.我们总结了催化剂的SO_(2)中毒行为,概括了目前在贵金属、非贵金属催化剂的设计中应用较为广泛的抗SO_(2)中毒措施,如助剂掺杂、双金属体系构建、载体改性、核壳结构设计等,剖析了催化剂酸性位的增强、结构的稳固、壳层保护等抵御SO_(2)吸附与反应的原理,并对VOCs领域内抗SO_(2)中毒催化剂的设计进行了总结与展望.

椰壳活性炭负载改性锰基催化剂催化燃烧降解甲苯研究

椰壳活性炭凭其较大的比表面积和较好的活化性能,已逐渐成为降解挥发性有机污染物的主要催化剂载体。研究采用浸渍法制备了以多孔椰壳活性炭颗粒作为载体的金属氧化物催化剂,负载了Mn、Co、Fe不同金属元素的单一氧化物和复合金属氧化物,通过XRD、SEM、EDS等研究手段对不同组分的催化剂进行了表征分析。结果表明:通过改变掺杂金属比和焙烧温度可以制得活性不同的催化剂;当金属负载比为Mn∶Co∶Fe=3∶2∶1、焙烧温度为550℃时,催化剂表现出最佳的催化性能。本研究不仅有助于实现固体废物椰壳的资源化利用,达到经济环保的目的,也能为实际环保工作提供技术支持和理论依据。

Pd-Pt/HZSM-5催化剂的制备及催化低浓度甲烷燃烧性能

以Pt(NH_(3))_(4)Cl_(2)和Pd(NO_(3))2·2H_(2)O为Pt和Pd前驱体盐,HZSM-5分子筛为载体,采用浸渍法制备了Pd-Pt/HZSM-5催化剂,将不同硅铝比[n(SiO_(2))∶n(Al_(2)O_(3))=38∶1、200∶1、800∶1]的Pd-Pt/HZSM-5催化剂分别命名为Pd-Pt/HZSM-5(38)、Pd-Pt/HZSM-5(200)、Pd-Pt/HZSM-5(800)。采用XRD、SEM、TEM、Raman、XPS、CO_(2)-TPD和NH3-TPD对催化剂进行了表征,并通过固定床反应器测试了其催化低浓度(体积分数为0.5%)甲烷燃烧反应的活性。结果表明,Pd-Pt/HZSM-5(38)具有较小的Pd/Pt颗粒尺寸(6.3 nm),最多的Pd O结晶、活性Pd/Pt物种和酸性位点,最高的n(Pd^(0))∶n(Pd^(2+))及最高的Pt质量分数(0.19%),其表现出最好的催化性能。与Pd-Pt/HZSM-5(800)和Pd-Pt/HZSM-5(200)相比,Pd-Pt/HZSM-5(38)催化低浓度甲烷燃烧的起燃温度(T_(10))分别降低了27.54和30.92℃,完全转化温度(T_(90))分别降低了3.38和17.51℃。Pd-Pt/HZSM-5(38)在360℃下可稳定运行150 h内,甲烷转化率在99.6%以上,活性无明显下降。

金属氧化物上乙酸乙酯催化燃烧的构效关系

为了明确金属氧化物上酯类挥发性污染物催化燃烧的构效关系与反应机理。采用简单热解法制备了一系列金属氧化物MO_(x)(M=Ce、Co、Al、Mg、V、W)催化剂,通过不同的表征手段,探究它们的表面性质与乙酸乙酯(EA)催化燃烧性能之间的关系。结果表明,CeO_(2)呈现最优的EA降解活性和产物选择性。CeO_(2)的表面羟基有利于EA的水解,同时,其表面适度的酸性,减弱了乙醇等中间产物的强烈吸附。重要的是,CeO_(2)具有优异的表面晶格氧迁移能力,有利于气相产物以及表面水解物种(乙酸盐/乙醇盐)的快速氧化分解。

火焰喷雾热解制Pd-Pt/CeO_(2)催化甲烷燃烧的性能研究

火焰喷雾热解法(FSP)是一种简单、快速、可规模化制备纳米催化剂的技术。通过火焰喷雾热解法合成CeO_(2)和Pt-CeO_(2)载体、Pd-Pt-CeO_(2)催化剂,采用浸渍法在CeO_(2)和Pt-CeO_(2)载体分别沉积Pd-Pt和Pd而制得Pd-Pt双金属催化剂,并考察其甲烷催化燃烧性能。利用ICP、XRD、TEM、BET、H_(2)-TPR、XPS和Raman对催化剂的物化性质进行分析。TEM结果表明,Pd-Pt/CeO_(2)催化剂中Pd和Pt物种高分散于CeO_(2)载体。相比于一步法(one step)制得的Pd-Pt-CeO_(2)(OS-FSP)催化剂,共浸渍法制得Pd-Pt/CeO_(2)(0.25)-WI的催化活性更高,其t_(50)降低了60℃,且稳定运行60 h而没有明显失活。这归因于Pd-Pt/CeO_(2)(0.25)-WI催化剂表面上Pd^(0)/Pd^(2+)和Ce^(3+)/Ce^(4+)物质的量比更高、晶格氧更多,进而导致其具有良好的甲烷催化燃烧性能。

催化燃烧工艺在制药行业VOCs废气治理中的应用

针对中小企业采用蓄热式燃烧技术治理VOCs存在建设和运行成本高、运行管理难度大等难题,本文对制药行业VOCs废气排放特征及催化燃烧工艺应用进行分析,利用自主研发的小型催化燃烧工艺设备,在某制药企业开展了应用示范,调试运行结果显示,在250℃~350℃温度范围内,对乙酸乙酯、丙酮、甲苯、四氢呋喃等典型制药行业VOCs的去除效率达到90%以上,实际排放VOCs废气的去除效率达到92.5%~97.8%,处理后的废气满足地方排放标准要求。同时对催化燃烧工艺在制药行业应用中存在的问题进行分析探讨。

整体式钴基复合金属催化剂微波催化燃烧甲苯特性

以蜂窝状堇青石为载体,通过将钴与过渡金属铜锰铈复合,浸渍法制备系列整体式钴基复合金属催化剂,探究其在微波辐照下对典型VOCs—甲苯的催化活性.结果表明,甲苯进气浓度1000mg/m^(3),进气流速4L/min时,催化剂对甲苯的催化活性为CoCuCeOx>CoCuOx>CoCuMnCeOx>Co CuMnOx,CoCuCeOx对甲苯的T50=220℃、T90=295℃.表征可知,钴铜氧化物的复合使得催化剂表面颗粒态的CoOx、CuOx和Cu Co_(2)O_(4)尖晶石相互搭建形成有空隙的球状结构,而锰的加入不利于该球状结构生成.Cu^(2+)取代了一部分Co3O4尖晶石结构中的Co^(2+)形成Cu Co_(2)O_(4)尖晶石,CuCo_(2)O_(4)尖晶石中的Co-O和Cu-O键容易断裂,从而促进气态氧的吸附与活化,产生表面活性氧物种参与甲苯的氧化反应.Ce的加入会存在Ce^(3+)/Ce4+价态的转化,促使CoCuCeOx催化剂表面产生丰富的氧空位,进而作为活性中心促进甲苯的氧化降解.钴、铜、铈之间的复合改变了活性组分结构,提高了催化剂的吸波性能与催化活性,可应用于微波催化燃烧VOCs技术中.

稀土催化剂(Ce、La)用于丙烷催化燃烧的研究进展

目的挥发性有机物(VOCs)对人体健康和生态环境都有不良影响,已引发研究者的广泛关注。催化燃烧是处理VOCs的有效技术之一,具有去除效率高、无二次污染等优势。稀土元素Ce、La及其氧化物因特殊的理化性质常作为催化助剂或载体,在催化燃烧中起着重要作用。因此针对稀土催化剂(主要为Ce、La),综述了其在丙烷催化燃烧中的应用及相应的催化反应机制以及未来的发展方向。方法通过对Ce基和La基催化剂在丙烷催化燃烧中的研究和应用进行综述,分析了稀土催化剂的反应机理及发展方向。结果首先,Ce、La及其氧化物可调节催化剂的整体结构、形貌和比表面积等物理性质;同时,上述物质也可与催化剂内的其他金属相互作用,从而有效调控材料中的氧空位密度,最终增强对丙烷催化燃烧的反应活性。其次,CeO_(2)作为载体能与活性金属产生有赖于CeO_(2)形貌和晶面的金属-CeO_(2)相互作用,这会对催化剂的结构和性能产生极大影响。此外,也讨论了通过优化合成方法和表面改性所获得的La系钙钛矿催化剂在丙烷催化燃烧中的应用研究。结论目前,稀土基催化剂的催化作用机制探索尚处于初级阶段,应对其进行更深入系统的研究,以早日实现其工业化应用。

粉煤灰结构对粉煤灰负载钴氧化物催化甲苯燃烧性能的影响

选取不同火电厂固体废弃物粉煤灰为载体,以CoO_(x)为活性组分,通过固态研磨和高温处理制备了粉煤灰负载CoO_(x)催化剂,用于甲苯催化燃烧。运用XRD、SEM、BET、H_(2)-TPR、XPS等表征技术,考察了粉煤灰结构对催化性能的影响。结果表明:不同火电厂粉煤灰的结构差异明显,所制备催化剂的活性显著不同;粉煤灰组成、孔结构、微观形貌等对催化剂的性能影响较小,而粉煤灰表面元素的化学状态影响较大,特别是Si和Al元素;粉煤灰中硅铝酸盐的存在是催化活性的基础,SiO_(2)—Al_(2)O_(3)复合氧化物结构可显著提高催化活性,而单独以SiO_(2)、Al_(2)O_(3)结构存在时催化剂几乎无反应活性。

Cu-Mn-CeO_(x) 催化剂制备及其对甲苯催化燃烧性能的探究

催化燃烧法因高效、节能和环境友好等特点被认为是最具发展潜力的VOCs治理方法之一。采用溶胶-凝胶法制备了多组铜锰铈复合金属氧化物催化剂,通过X射线衍射(XRD)、H_(2)-程序升温还原(H_(2)-TPR)、X射线光电子能谱技术(XPS)和BET比表面积等催化剂表征手段和催化燃烧性能评价实验,讨论了铜锰铈摩尔比对催化剂晶相结构、氧化活性、表面活性氧以及比表面积的影响。结果表明:调节铜锰铈摩尔比可影响催化剂原子掺杂状态诱导产生更多的氧空位从而提升其甲苯催化燃烧性能,当铜锰铈摩尔比为1∶1∶4时,催化剂表现出最佳催化燃烧效率(T_(90)=239.5℃)。

基于工业化应用视角的低浓度甲烷催化燃烧催化剂研究进展

甲烷是具有快速增温效应的短寿命强势温室气体,我国以井工开采为主的煤矿开采方式使煤矿甲烷成为我国能源活动甲烷排放的最主要来源,但目前针对低浓度甲烷仍没有高效的利用方式。甲烷催化燃烧可在较低温度下将甲烷完全转化为二氧化碳,是一种高效、环保的利用方式,有利于减少资源能源浪费,兼具环境、安全和能源效益。甲烷分子具有较高的结构稳定性,尤其是低浓度甲烷在温和条件下催化燃烧更具挑战性。基于工业应用视角,围绕实际工况条件对催化剂的要求,重点从催化剂的活性、热稳定性、机械稳定性和抗毒稳定性等4个方面的研究进展进行综述,分析甲烷催化燃烧催化剂应用面临的难点及未来发展趋势,旨在为开发适用于工业化应用的乏风瓦斯甲烷催化燃烧催化剂研究提供参考借鉴。

用于碳烟燃烧的Ag(x)-Mn_(1)Co_(2.3)多孔纳米片催化剂的制备与性能研究

采用等体积浸渍法制备了一系列Mn_(1)Co_(2.3)复合物负载不同质量分数Ag颗粒的催化剂,并用于碳烟颗粒的催化燃烧。结果表明,制得的Ag(10)-Mn_(1)Co_(2.3)在松散接触模式以及10%O_(2)/Ar+10%H_(2)O(g)+500μL/L NOx辅助气氛条件下表现出最佳的催化活性,其T_(10)､T_(50)和T_(90)分别为293､338℃和375℃。负载Ag不仅提高了催化剂的本征活性,而且Mn_(1)Co_(2.3)所具有的多孔纳米片形貌使该催化剂与反应物之间具有良好的固-固接触效率。

Pt-Pd/MnCo_(2)O_(4)复合型催化剂的制备及其对低碳烃等有机物的催化燃烧性能

在涂覆氧化铝的陶瓷蜂窝载体上,通过化学还原法原位构建MnCo_(2)O_(4)纳米小球颗粒使其生长于氧化铝涂层,制备出两种Pt-Pd/MnCo_(2)O_(4)复合型催化燃烧催化剂MnCo-2、MnCo-3。MnCo-2的贵金属含量比国外参比剂少约44%、比国产参比剂少约16%,乙烷等低碳烃氧化活性与国外参比剂相当,其乙烷转化率为99%时的氧化转化温度(T_(99))、丙烷T_(99)、甲烷转化率为90%时的氧化转化温度(T_(90))分别为440,380,460℃,比国产参比剂低60℃,且在累积800 h的测试中性能稳定。MnCo-3的贵金属含量比国外参比剂少约61%、比国产参比剂少约41%,其试剂总成本约比国产参比剂低38%,其乙烷T 99为475℃,比国产参比剂低25℃。

钙钛矿型复合氧化物Sr_(0.3)M_(0.5)Ni_(0.8)Mn_(0.2)O_(3)(M=Mg,K,Ba)在甲烷燃烧中的催化性能研究

大幅提高甲烷燃烧效率,减缓燃料浪费,即在较低温度下可将甲烷完全转化,其关键是制备高活性的催化剂。采用溶胶-凝胶法制备Sr_(0.3)M_(0.5)Ni_(0.8)Mn_(0.2)O_(3)(M=Ba,K,Mg)钙钛矿型复合氧化物催化剂,同时,通过XRD、SEM、XPS等方法对样品的物理化学性质进行了系统地表征分析。催化燃烧评价结果表明,Sr_(0.3)M_(0.5)Ni_(0.8)Mn_(0.2)O_(3)(M=K,Mg)可将燃烧温度提升7.04%~7.15%,其中在430℃下,Sr_(0.3)K_(0.5)Ni_(0.8)Mn_(0.2)O_(3)对甲烷的转化率可到达100%。这是由于A位部分掺杂带来了高含量的O_(surf)/O_(latt)。较高的O_(surf)/O_(latt)值(化学吸附氧含量/晶格氧含量)有助于提高催化剂在氧化反应中的活性。此外,通过K或Ba的取代,氧空位数量的增多加速了NO和CO的吸附和活化。活性氧在催化CH_(4)燃烧中起着至关重要的作用。

Co-Cu-Mn复合氧化物催化低浓度瓦斯的燃烧性能

为了探究钴、铜、锰复合氧化物催化剂催化低浓度瓦斯的燃烧性能,采用共沉淀法制备了不同物质的量比的7种Co-Cu-Mn三元复合氧化物催化剂,应用固定床微型反应器开展低浓度瓦斯催化燃烧实验,并结合SEM、BET、XRD、H 2-TPR、XPS表征评价了不同催化剂的催化活性。结果表明:钴、铜、锰物质的量比对Co-Cu-Mn三元复合催化剂催化活性有较为显著的影响,钴、铜、锰物质的量比为5∶2.5∶2.5的催化剂因孔隙结构更为发育以及具有更高的Co^(3+)、Cu^(2+)和Mn^(3+)离子占比,致使Co、Cu、Mn 3种元素价态转变过程中形成更多的氧空位,对低浓度瓦斯催化燃烧表现出更好的催化活性;此外,Co-Cu-Mn三元复合氧化物催化剂中的钴为Co_(3)O_(4)尖晶石晶体结构,锰物种在催化剂制备过程中掺杂到Co_(3)O_(4)尖晶石晶格中形成了Co-Mn固溶体,铜氧化物以无定型或高分散状态存在于催化剂表面。