粉煤灰基TiO_(2)/X沸石制备及其光催化氧化NO

为探究粉煤灰基沸石负载TiO_(2)光催化氧化NO的性能,以粉煤灰和TiO_(2)为原料,采用常规碱熔融水热法制备得到高附加值粉煤灰基TiO_(2)/X沸石材料,并将其作为光催化剂通过光催化氧化NO实验,研究了不同实验条件下催化剂的光催化氧化性能.结果表明:O_(2)的存在提高了催化剂NO吸附和光催化氧化性能,而无氧条件下无法将NO氧化为高价态NO_(x);随着NO质量浓度的增大,NO_(x)去除率逐渐降低;随着相对湿度的增大,NO_(x)去除率逐渐降低,导致这一现象的主要原因是水分子与NO在催化剂表面存在竞争吸附.

钙钛矿型NdFeO_3纳米材料的制备及光催化氧化NO_2^-的研究

采用有机前驱体法合成了钙钛矿型复合氧化物NdFeO3,并用XRD、IR和SEM等方法对其进行了表征;以NO2为目标降解物,考察了其光催化活性。结果表明,钙钛矿型复合氧化物NdFeO3对NO2-的降解具有很好的催化活性。

可见光响应Pt掺杂纳米TiO_2的光催化氧化NO_x性能

采用溶胶-凝胶法制备不同Pt掺杂比例的Pt-TiO2光催化剂。通过XRD、XPS、UV-vis表征光催化剂结构,在紫外光及可见光下考察其对NOx的光催化氧化活性。结果表明,所制备的Pt-TiO2均为锐钛矿相,对NOx有明显的可见光降解效果,并且以Pt/Ti比为0.4%时,其光催化活性最高。与P25及TiO2相比,Pt-TiO2在紫外光及可见光下的光催化活性均有较大提高,其NO转化率明显提高,NO2选择性生成率明显降低,归因于Pt的掺杂引入了杂质能级并促进了催化剂的光生电子-空穴对的分离。

La掺杂BiOI微球可见光下光催化氧化NO性能研究

光催化氧化技术被广泛认为是一种经济有效的治理低浓度NO的技术。三维BiOI微球是一种典型的可见光光催化剂,其光催化氧化NO的性能常受限于快速的光生载流子复合以及较差的导电性。然而,由于BiOI微球的尺寸较大,其与其它半导体或者助催化剂的复合通常不匹配,缺乏足够的接触界面。本文通过简易的一步水热法,首次采用稀土金属La掺杂策略改性BiOI微球,并系统研究了其可见光光催化氧化NO的性能。实验优化调整了La的前驱体以及掺杂量。研究结果发现,同LaCl3和La(AC)_(3)相比,La(NO3)_(3)的效果最佳。0.3%La/BiOI光催化氧化NO的转化率最优(74%),远高于单纯的BiOI微球(44%),且其在连续5次循环实验中也表现出优异的稳定性。理化性质分析发现,La掺杂可促进BiOI结晶,但对其形貌和结构几乎不产生影响。La^(3+)可能会通过取代Bi^(3+)进入BiOI的晶格中,或形成La_(2)O_(3)纳米簇均匀的分散在BIOI微球的介孔中。机理分析进一步发现,La掺杂不仅减小了BiOI的带隙,促进了对太阳光的吸收,而且可引入更多的氧空位,有利于水分子解离,生成更丰富的·OH。这些因素共同提升了BiOI光催化氧化NO的性能。此外,La/BiOI主要将NO氧化成NO_(2),且形成的NO_(2)倾向于从催化剂表面脱附,这不仅保全了催化剂表面的活性位点,NO光催化氧化反应得以持续进行,而且可避免催化剂频繁洗涤再生,因此La/BiOI具有优异的稳定性,且使用寿命长。此外,生成的NO_(2)可轻易彻底地被尾部碱性液体吸收,有效避免了二次污染。本研究表明掺杂是一种有效改善三维BiOI微球光催化性能的改性方法,期待其可为各种应用于光催化反应的三维半导体材料的改性和合理设计提供新颖的思路。

制备方法对TiO_2/HZSM-5光催化氧化NO_x活性的影响

分别采用固相扩散法、浸渍法和溶胶-凝胶法制备了三种TiO2/HZSM-5分子筛复合TiO2光催化剂,在紫外光下考察其对NOx的光催化氧化活性。利用XRD、UV-Vis表征催化剂结构,结果表明,制备方法是影响复合催化剂中TiO2结晶度的重要因素,而对TiO2的光吸收无显著影响。对NOx光催化活性评价结果显示,固相扩散法和浸渍法制备的复合光催化剂的活性明显高于P25 TiO2,其中固相扩散法制备的催化剂光催化活性最高,归因于其具有较高的TiO2结晶度和混晶效应;相比P25,复合催化剂对中间产物NO2的生成有明显的抑制作用。

g-C_(3)N_(4)/{001}TiO_(2)复合催化剂光催化氧化NO性能研究

将制备好的{001}TiO_(2)与尿素混合,通过煅烧处理得到可见光响应的g-C_(3)N_(4)/{001}TiO_(2)。通过XRD、FT-IR和UV-Vis DRS来证实g-C_(3)N_(4)/{001}TiO_(2)复合催化剂的形成,并分别在紫外和可见光下考察其对NO的光催化氧化性能。结果表明:所制备的g-C_(3)N_(4)/{001}TiO_(2)对NO有明显的去除效果,且当g-C_(3)N_(4)质量比为10%时,其催化活性最高,在紫外光下分别是纯{001}TiO_(2)的2.4倍,是纯g-C_(3)N_(4)的4.1倍;在可见光下是纯g-C_(3)N_(4)的5.8倍。g-C_(3)N_(4)/{001}TiO_(2)复合催化剂活性增强的原因归结于两种主体材料的紧密复合,提高了载流子分离效率。

钙钛矿型LaFeO_3纳米材料光催化氧化NO_2^-的研究

采用有机前驱体法合成了钙钛矿型复合氧化物LaFeO3纳米物质,并用XRD,IR和TEM等对其进行了表征;结果表明,所制LaFeO3是立方体型,平均粒径在40~50 nm。以NO2-为目标降解物,考察其光催化活性,表明钙钛矿型复合氧化物LaFeO3纳米材料对NO2-的降解具有很好的催化效果。

AgCl/ZnO上CH_(4)光催化部分氧化制HCHO性能研究

CH_(4)光催化部分氧化为CH_(3)OH、HCHO等产物是一种潜在的低能耗CH_(4)转化路径,该转化路径存在CH_(4)活化难度高和产物选择性低等问题,高性能催化剂的设计和制备对解决这一系列问题至关重要。使用不同Zn前驱体,通过水热法分别制备了具有块状颗粒、纳米花、纳米片和团聚纳米颗粒等不同形貌特征的ZnO-x光催化剂,发现形貌特征对ZnO-x的CH_(4)光催化部分氧化制HCHO性能(简称“CH_(4)光催化氧化性能”)有显著影响。采用CH_(4)光催化氧化性能最好的ZnO-Cl为基底,进一步制备了nAgCl/ZnO-Cl光催化剂(n为AgNO_(3)物质的量分数)。采用X射线衍射、N_(2)吸/脱附和扫描电子显微镜等对光催化剂进行了表征,并研究了nAgCl/ZnO-Cl的CH_(4)光催化氧化性能。结果表明,2.0%AgCl/ZnO-Cl表现出了最优的CH_(4)光催化氧化性能。在5 mg 2.0%AgCl/ZnO-Cl作用下,当反应条件为25℃、0.1 MPa O_(2)、2.9 MPa CH_(4)、75 mLH_(2)O、光照强度450 mW/cm^(2)和光照2 h时,含氧液相产物(CH_(3)OH+CH_(3)OOH+HCHO)总产率达到10409μmol/(g·h),含氧液相产物总选择性为91.4%,其中主产物HCHO产率为6271μmol/(g·h),HCHO选择性为60.2%。自由基捕获实验结果表明,•O_(2)^(-)和空穴是CH_(4)活化为•CH_(3)的关键,并且•O_(2)^(-)与•CH_(3)的相互作用成为了反应的主要路径,该路径得到的初级产物(CH_(3)OOH)能够较为容易的被氧化为HCHO,从而显著提升了nAgCl/ZnO-Cl的HCHO选择性。

金纳米团簇所发射荧光的稳定性及其表面的光催化氧化还原

金纳米团簇的荧光和光催化活性是其重要性质.本文合成了水溶性的卡托普利(Capt)和谷胱甘肽(GSH)覆盖的Au_(25)(Capt)_(18)和Au_(15)(GSH)_(13)纳米团簇,并研究了与其表面光氧化还原过程相关的荧光稳定性。发现Au_(25)(Capt)_(18)在氧气环境和近红外飞秒激光(810nm,300mW)照射下,出现了因表面氧化导致的双光子荧光效率衰减。而Au_(15)(GSH)_(13)的双光子荧光效率在相同的激发下保持稳定.两种金纳米团簇荧光稳定性不同的原因被归因于其不同的带隙,并使用光子能量高于两种金纳米团簇带隙的单光子激发证实了这一解释。通过添加不同试剂进行对比实验,对Au_(25)(Capt)_(18)表面金原子的光催化氧化还原活性进行了调控和理解.

氧化锌/石墨相氮化碳复合材料的制备及其光催化研究进展

光催化是一种环境友好型技术,能够有效解决环境污染和能源短缺问题,具有广阔的应用前景。其基本原理是半导体催化剂在光照条件下产生具有强氧化还原能力的活性物种,这些活性物种可用来净化污染物、制备氢气、碳还原等。氧化锌/石墨相氮化碳(ZnO/g-C_(3)N_(4))复合材料具有新颖的结构,以及优良的导电、防光腐蚀等性能,一直是光催化领域的关注热点。ZnO/g-C_(3)N_(4)能有效提高光生载流子的分离效率和可见光利用率,从而提高其光催化性能。主要介绍了ZnO/g-C_(3)N_(4)复合材料的发展现状、制备方法,以及该复合材料在光催化降解污染物、抗菌、析氢、CO_(2)还原等领域的应用,并对未来研究方向进行了展望。

光催化氧化绿色合成医用化学发光试剂

光催化氧化较传统氧化反应更具有安全可控、条件温和、绿色环保的优点,已成为化学前沿中的研究热点之一,并受到广泛关注。目前,受实验条件和设备的限制,光催化氧化反应在本科教学实验中较为缺乏。本实验利用实验室常规仪器组装出简易光反应装置,以高效低能的钠灯为光源催化氧化磷酸盐中间体,实现了1,2-二氧环乙烷类医用化学发光试剂的实验室微量化制备,丰富了光化学反应在实验教学中的应用。本实验使用的原料和试剂便宜易得,操作简便,产物收率高,实验既可实现单瓶独立操作,又可进行多瓶串联反应。本文综合考虑实验成本、实验与教学效率,以两瓶串联方式展开分组实验教学,在实现教学形式多样化的同时,培养学生合作意识,适合本科实验教学,帮助学生提高全面综合的实验操作能力,加深对自由基加成等反应机理的理解。

制药企业废水处理中臭氧光催化氧化工艺的应用

制药工业废水中存在大量难降解的有机污染物,在水中以低浓度、易挥发的形态存在,对环境和人类健康造成严重威胁。利用臭氧氧化和光催化氧化相结合的方法来处理工业废水中难降解有机污染物已成为当前国内外研究的热点。为了了解该工艺技术应用方式及效果,本文进行了相关研究,结果表明该工艺技术在制药企业工业废水处理中表现良好,能给出理想结果。

光催化氧化技术在水处理中的效能与优化策略研究

面对工业化与城市化进程不断加剧的水体污染,光催化氧化技术由于具有高效、环保等特点而在水处理领域显示出了明显的应用潜力。研究目的在于评价光催化氧化技术对水处理的功效,探讨优化策略,为水处理技术发展提供科学支持。通过对光催化氧化的原理、催化剂的类型和性质及技术应用领域等方面进行全面的分析,该研究初步建构了覆盖光催化效率的评价体系,催化剂用量、光照强度、溶液的pH值、污染物的初始浓度是主要指标。据此提出改善光催化剂光吸收能力的优化策略,优化反应条件,强化催化剂的稳定性与循环利用性,并降低技术成本。展望未来,研发新型光催化剂、技术集成应用和智能化控制等将成为光催化氧化技术的重点发展方向。该研究既为光催化氧化技术应用于水处理奠定理论基础,又为水体污染问题的解决提供了新思路。

C/Fe-FeVO_(4)的水热合成及光催化氧化环丙沙星性能

采用两步水热法制备C/Fe-FeVO_(4)光催化剂,以Fe(NO_(3))_(3)·9H_(2)O和NH_(4)VO_(3)为主要反应原材料,以碳胶球作为载体,用水热合成法在不同温度、不同pH及不同水热时间条件下合成了可见光响应的C/Fe-FeVO_(4)光催化剂.利用SEM,XRD,XPS表征手段对制备的光催化剂的晶型结构、成分及形貌特征进行了深入分析.同时以环丙沙星(CIP)作为目标降解物,以H_(2)O_(2)为氧化剂,在模拟太阳光(氙灯)照射条件下,对C/Fe-FeVO_(4)的光催化活性进行了性能研究.结果表明,在180℃,pH=3,加SDBS表面活性剂,水热时间为24 h条件下制备的光催化剂活性最高.在光催化剂质量浓度为1.0 g/L,环丙沙星溶液质量浓度为10 mg/L,初始pH=5,加入的H_(2)O_(2)质量浓度为250 mg/L时,光催化氧化环丙沙星的去除率最高.

活性位点电子密度变化对光催化CO_(2)活化和选择转化的影响

光催化二氧化碳(CO_(2))还原制液体燃料和高值化学品技术不仅能充分利用可再生能源太阳光,实现化学储能;更重要的是,此技术以温室气体CO_(2)为原料,因此可以减缓全球温室效应,构造人工碳循环。然而,光催化CO_(2)还原制液体燃料和高值化学品反应过程中面临诸多挑战:(1)CO_(2)分子吸附和活化过程困难;(2)(高附加值)碳产物选择性低;(3)产物生成后易发生其他副反应导致催化剂失活或产物选择性下降。受到以上三个挑战的制约,目前的反应效率较低,难以满足工业化应用。由于光催化CO_(2)向高值化学品的转化过程为质子耦合光生电子参与的还原反应,因此活性位点的电子密度会显著影响以上挑战的解决。然而,光催化CO_(2)还原过程涉及众多基元步骤,每个基元步骤对于活性位点的电子密度要求并不清晰,这导致无法有针对性设计高效的催化剂来促进光催化CO_(2)分子的有效活化及高选择性转化。本文综述了近期活性位点的电子密度变化对于CO_(2)分子吸附和活化过程、碳产物选择性调控和产物脱附及过氧化的影响规律,并总结了调控活性位点上电子密度的方法,旨在对未来设计高效光催化剂提供参考和理论依据。

UV/TiO_(2)光催化氧化技术降解颤藻及其毒素的研究

UV/TiO_(2)为非选择性高级氧化技术,对各类蓝藻均有降解能力,但其处理效果受蓝藻生理生化特性的影响。自然水体中往往存在多种有害蓝藻优势种,然而目前UV/TiO_(2)降解有害蓝藻的研究大多以铜绿微囊藻(Microcystis aeruginosa)为对象,对其他具有不同生理生化特性的蓝藻优势种的处理效果与机制研究仍鲜有报道。近年来,另一种常见的产毒蓝藻——颤藻(Oscillatoria sp.)在水源地的频繁暴发使其受到广泛关注并急需找到具有针对性的治理方法。为探索UV/TiO_(2)高级氧化技术治理水体中颤藻的可行性,针对UV/TiO_(2)降解过程中颤藻细胞的裂解机制、微囊藻毒素与柱孢藻毒素的降解效率以及胞外有机物的变化规律进行研究,并与同等条件下铜绿微囊藻的降解过程进行比较。

光催化去除烟气NO_(x)和VOCs的研究进展

氮氧化物(NO_(x))与挥发性有机物(VOCs)是形成颗粒物(PM_(2.5))与臭氧(O_(3))的重要前体物,对人类健康造成严重危害。光催化氧化技术因其具有条件温和、节能高效、安全无毒等特点而受到越来越多的关注。目前,以TiO_(2)为主的半导体光催化剂表现出独特的物理化学性质和优异的性能,成为当前大气污染控制领域的研究热点之一。综述了最新的光催化氧化技术在单独去除烟气NO_(x)、VOCs以及共同去除NO_(x)和VOCs方面的最新研究进展,重点关注了TiO_(2)光催化剂和其他光催化剂的潜在作用,并解释了增强光催化活性的策略,如贵金属掺杂、非金属掺杂和半导体耦合等。此外,还回顾了光催化降解烟气NO_(x)和VOCs的实验参数、去除效率及其降解机理等。该综述旨在总结分析以TiO_(2)为主的半导体光催化材料开发的“结构-性能-应用”关系,为共同去除烟气NO_(x)和VOCs的研究提供参数支持和优化建议,同时讨论新型催化剂的制备和改性途径,促进未来对光催化氧化共同去除NO_(x)和VOCs的研究。

类石墨相氮化碳材料的制备及其光催化应用研究

类石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))作为一种新型的非金属聚合物半导体光催化剂,具有良好的对可见光响应和化学稳定性。根据其制备方法的不同,最终产物的结构也不同,因此也具有不同的性质和功能。系统总结了近年来g-C_(3)N_(4)的制备方法、结构特点和在光催化领域的研究现状,重点介绍了g-C_(3)N_(4)复合材料的改性机理,并对这类复合材料的应用前景进行了展望。然后讨论了g-C_(3)N_(4)复合材料以及其发展现状;最后对下一步的研究进行了总结和展望。

光催化氧化技术在处理甲醛中的研究进展

介绍了甲醛的危害来源、归纳了吸附法、植物净化法、负离子法、微生物降解法等降解甲醛的主要优缺点,分析了光催化氧化技术的工作原理,叙述了光催化氧化技术在甲醛处理中的具体应用。最后针对现阶段室内甲醛净化面临的问题和挑战,进行展望。光催化氧化技术对于室内甲醛的降解提供了一种高效污染物去除的新思路,提出进一步加强对光催化氧化反应的特性研究、新型高效的光催化剂开发以及光催化剂的改性,同时指出实验室基础研究与生活实际要有机结合,最终实现光催氧化技术在提高室内的空气品质方面的应用。

MXenes基光催化剂的进展、挑战和展望

随着科学技术的不断进步,传统的能源资源如石油和煤炭正面临大规模耗竭的问题,同时也释放出大量的温室气体,导致能源短缺和极端气候变化,这已成为威胁人类生存和发展的紧迫挑战。在这一背景下,光催化技术备受关注,因为它可以将太阳能有效地转化为化学能,被认为是解决能源和环境问题的新兴途径。要实现高效的光催化反应,选择合适的催化剂至关重要。然而,常用的光催化剂,如二氧化钛(TiO_(2))、硫化镉(CdS)、氮化碳(g-C_(3)N_(4))等存在着一系列问题,包括光生电荷复合率高、光能利用效率低、稳定性差、电荷转移速度慢等,这些缺陷限制了光催化效率的提高。为应对这些挑战,二维(2D)材料MXenes备受关注。MXenes具有独特的结构柔韧性、多样性的元素组成、优越的导电性、卓越的载流子迁移性能以及丰富的催化活性位点,这些特性有助于加速界面电荷转移并抑制光生电荷复合,因此被广泛应用于光催化反应中,充当了催化剂的角色。本文综合总结了制备高质量MXenes的各种方法,包括水溶液刻蚀、无水刻蚀以及其他物理辅助方法。同时,还讨论了构建MXenes复合光催化体系的多种策略,例如原位生长合成、原位氧化合成和静电自组装等。此外,文中还回顾了MXene与其他材料如TiO_(2)、CdS、g-C_(3)N_(4)、WO_(3)、BiOBr等在光催化制氢、二氧化碳还原、环境修复、氮固定、杀菌等领域的研究进展。最后,鉴于MXene本身存在的局限性以及产业化需求,文章还展望了MXene基复合材料在光催化领域的未来发展前景和面临的挑战。总的来说,本文为MXenes在光催化太阳能转化中的应用提供了详实而丰富的信息。