NiFe-LDH@Cu_(2)O/PAN光催化纤维的制备及性能研究

针对Cu_(2)O光催化活性较低,粉末光催化剂不易回收及重复使用性差等问题,采用静电纺丝方法制备NFC/PAN光催化纤维;通过引入可在其夹层中容纳阴离子的层状双氢氧化物,用NiFe-LDH对Cu_(2)O进行改性,并将其负载于PAN纤维,使用扫描电子显微镜、能谱仪、万能试验机、紫外可见吸收光谱等测试方法,评价不同Ni_(3)Fe_(1)-LDH@Cu_(2)O添加量对光催化纤维的性能影响。指出:在可见光照射60 min后,NFC质量百分比为5%的Ni_(3)Fe_(1)-LDH@Cu_(2)O/PAN对亚甲基蓝的降解效果最佳,达到91.7%,且其比表面积为76.3 cm^(2)/g,具有一定力学稳定性,重复使用5次后其降解率依旧达85%以上;5%Ni_(3)Fe_(1)-LDH@Cu_(2)O/PAN光催化效果在短时间可达到高效率,其光催化纤维降解速率常数最大,为0.0226,拉伸断裂强力提高3.35倍。

MOFs衍生多孔TiO_(2)/C、N掺杂Fe_(2)O_(3)复合材料的制备及其光催化性能

将TiO_(2)加入NH_(2)-MIL-101(Fe)前驱体中,采用溶剂热法制备TiO_(2)/NH_(2)-MIL-101(Fe),进一步经高温热处理得到TiO_(2)/C、N掺杂Fe_(2)O_(3)复合材料(TiO_(2)/C、N-Fe_(2)O_(3))。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、光电子能谱(XPS)、紫外-可见分光漫反射(UV-Vis DRS)和荧光光谱(PL)等方法对所得样品的晶体结构、形貌特征、组成及光谱特性进行表征。在模拟太阳光照射下对罗丹明B(RhB)溶液进行降解,评价其光催化活性。结果表明,C、N均匀掺杂在Fe_(2)O_(3)中,TiO_(2)复合C、N掺杂Fe_(2)O_(3)后禁带宽度减小,模拟太阳光照射2.5 h后,在0.1 g/L TiO_(2)/C、N-Fe_(2)O_(3)复合材料的光催化作用下,10 mg/L罗丹明B的去除率达到95%,速率常速为0.0192 min^(-1),效果较TiO_(2)和C、N-Fe_(2)O_(3)有明显提高。所得复合材料稳定性好、可重复利用。MOFs衍生多孔C、N掺杂Fe_(2)O_(3)与TiO_(2)的复合缩短了带隙,强化了空穴与电子的分离从而提高可见光催化活性。

Fe改性分子筛催化剂CH_(4)选择性催化还原N_(2)O

针对N_(2)O的CH_(4)选择性催化还原(CH_(4)-SCR),采用浸渍法制备了系列Fe改性分子筛(BEA、ZSM-5、SSZ-13)催化剂。实验结果表明:2%Fe-BEA(负载量2%(w))具有较高的催化活性,在进气(N_(2)O 40%(φ,下同),CH_(4)10%,N250%)总流量为50 mL/min、反应器气时空速为12000 h^(–1)的条件下,250℃时的N_(2)O转化率达99.5%,CH_(4)转化率达94.6%;反应器连续运行20 h,N_(2)O转化率基本保持不变,CH_(4)转化率仅略有下降。表征结果显示,2%Fe-BEA较高的催化活性与其易形成大量离子态Fe^(3+)活性物种密切相关,而2%Fe-SSZ-13更易形成大量FeOx物种,故在3种分子筛催化剂中催化活性最低。2%Fe-BEA上N_(2)O的CH_(4)-SCR遵循自由基反应机理,形成羟基自由基和甲氧基自由基,并可经进一步氧化,通过甲酸盐路径生成CO_(2)和H2O。

Z型异质结Cu_(2)O/Bi_(2)MoO_(6)的构建及光催化降解性能

通过水热法制备出一系列Z型异质结Cu_(2)O/Bi_(2)MoO_(6)新型光催化剂。采用扫描电子显微镜、粉末X射线衍射、红外光谱、紫外可见吸收光谱等表征手段研究了催化剂的形貌、结构性质和光电化学性质,并以四环素(TC)为降解目标污染物,进一步探究了其催化效率。实验结果表明,Cu_(2)O的加入提高了复合催化剂的光催化性能,其中20%Cu_(2)O/Bi_(2)MoO_(6)复合催化剂(Cu_(2)O和Bi_(2)MoO_(6)的质量比为20%)降解效果最好,100 min内可降解95%的TC。Cu_(2)O与Bi_(2)MoO_(6)之间的协同作用使其可以吸收更多的可见光,所构建的Z型异质结改变了电子转移途径,提高了电子与空穴的分离效率,光催化活性显著提高。通过自由基捕获实验和能带结构,分析了Z型异质结Cu_(2)O/Bi_(2)MoO_(6)复合催化剂光催化降解TC可能的机理。

α-Fe_(2)O_(3)@SiO_(2)@Cu_(2)O核壳结构复合物的合成及其光催化性质的研究

采用水热法,以FeCl_(3)·6H_(2)O和NaH_(2)PO_(4)·2H2O为原料,制备了α-Fe_(2)O_(3)纳米颗粒,然后以TEOS作为硅源,CTAB作为造孔剂,制备α-Fe_(2)O_(3)包覆SiO_(2)的介孔材料,然后对SiO_(2)包覆的α-Fe_(2)O_(3)掺杂过渡金属Cu_(2)O,得到α-Fe_(2)O_(3)@SiO_(2)@Cu_(2)O核壳结构复合物,并且利用XRD对制备的产品进行表征,进行光催化活性的评价。结果表明,以高压汞灯为光源,亚甲基蓝浓度为15 mg/L,当催化剂用量为5 mg,90 min的降解率达到47.3%。

Ⅱ/Z型Bi_(2)MoO_(6)/Ag_(2)O/Bi_(2)O_(3)异质结可见光催化降解四环素

构建异质结能够有效抑制光催化剂中光生电子和空穴的快速复合。本研究采用水热法、煅烧法以及溶剂热法合成了Ⅱ/Z型Bi_(2)MoO_(6)/Ag_(2)O/Bi_(2)O_(3)异质结光催化剂,利用不同研究手段分析材料的组成、形貌以及光电化学性能。结果发现,复合材料的最佳组成为25%ABOBM(Ag_(2)O/Bi_(2)O_(3)和Bi_(2)MoO_(6)的质量比为1:4)。在可见光照射下25%ABOBM对四环素(TC)的降解效率可达85.6%,明显高于Ag_(2)O/Bi_(2)O_(3)和Bi_(2)MoO_(6),而且三次循环实验后仍具有良好的稳定性。25%ABOBM光催化性能的提高可归因于Ag_(2)O、Bi_(2)O_(3)以及Bi_(2)MoO_(6)之间异质结的构建和特殊形貌的形成。自由基捕获实验和电子顺磁共振谱(EPR)结果表明,h+和·O2-在TC的降解过程中发挥着主要作用,而·OH和1O2发挥着次要作用。实验还探索了相关光催化机理,并利用液相色谱-质谱联用仪(LC-MS)对TC可能的降解路径进行了分析。本研究为双异质结光催化剂的制备及其在有机污染物降解应用方面提供了新的思路。

Z型Ag-Cu_(2)O/BiVO_(4)光催化剂的光催化还原CO_(2)性能

利用简单的化学还原沉积法将Cu_(2)O纳米球和Ag纳米颗粒均匀包裹在十面体BiVO_(4)表面,成功构建了一种具有高效电荷载流子分离/转移特性的Z型异质结光催化剂Ag-Cu_(2)O/BiVO_(4)。Ag-Cu_(2)O/BiVO_(4)在可见光下光催化CO_(2)还原为CO的产率可达5.37μmol·g^(-1)·h^(-1),分别是纯BiVO_(4)和Cu_(2)O的35.8倍和6.25倍。通过X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱(EDS)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、光致发光(PL)光谱、瞬态光电流响应(TPC)和电化学阻抗谱(EIS)对Ag-Cu_(2)O/BiVO_(4)的晶体结构、形貌、组成、能带结构和吸光能力等进行了系统表征分析,并提出了其光催化体系还原CO_(2)的催化机理。

三元复合物Ag/Cu_(2)O/g-C_(3)N_(4)的制备及其光催化降解和抗菌性能研究

以尿素、硫酸铜、乙酸银为原料,采用溶液法制备了三元复合物Ag/Cu_(2)O/g-C_(3)N_(4),通过XRD、XPS、SEM、TEM、UV-Vis等手段对三元复合物的结构进行了表征;以罗丹明B为模型研究了三元复合物的光催化降解性能,以大肠杆菌和金黄色葡萄球菌为模型研究了三元复合物的抗菌性能,并探究了三元复合物的光催化降解机理。结果表明,Ag和Cu_(2)O粒子沉积在g-C_(3)N_(4)片层结构上,Ag、Cu_(2)O和g-C_(3)N_(4)三者之间的协同作用使得三元复合物的光催化降解性能和抗菌性能大幅提高。为构建用于实际水体污染处理的g-C_(3)N_(4)基复合材料提供了新思路。

Fe2O3含量对青花色料呈色的影响

实验以二氧化三铁、氧化钴、氧化锰、釉果为主要原料,采用单因素实验法,探究了青花色料中Fe2O3/CoO对青花瓷色度值、微观结构、晶相组成的影响。实验结果表明,随着青花色料配方中Fe2O3/CoO比值增大,青花瓷着色区域表面析出大量的1~3μm磁铁矿晶体并且发育越来越好,使得青花瓷呈现黑色调增强蓝色调减弱的现象。

Fe_(2)O_(3)/MIL-53(Fe)/rGO的可控制备及其光催化性能研究

金属有机框架材料(MOFs)在气体储存、分离、分子识别、磁性和催化等领域应用广泛,引起了研究者的关注,但MOFs较差的稳定性和导电性在一定程度上限制了其应用。先以铁基有机骨架化合物(MIL-53(Fe))为牺牲模板,通过简单易控的煅烧方式制备出Fe_(2)O_(3)/MIL-53(Fe),然后将其与石墨烯进行复合,得到Fe_(2)O_(3)/MIL-53(Fe)/还原氧化石墨烯复合材料(Fe_(2)O_(3)/MIL-53(Fe)/rGO)。采用扫描电子显微镜(SEM)、透射电镜(TEM)、热重分析(TG)和荧光光谱分析(PL)等手段对Fe_(2)O_(3)/MIL-53(Fe)/rGO的形貌和结构进行了表征,并探索了其在可见光下的光催化性能。结果表明:在25℃下,可见光光照1h后,0.2g/L Fe_(2)O_(3)/MIL-53(Fe)/rGO可实现对10mg/L亚甲基蓝(MB)的100%降解。该光催化剂制备简单,催化效率高,且重复稳定性较好,具有良好的应用性能。

Fe、La掺杂和氧缺陷对CeO_(2)表面吸附As_(2)O_(3)的密度泛函理论研究

采用密度泛函理论研究了As_(2)O_(3)(g)在Fe、La掺杂CeO_(2)(110)表面及氧缺陷LaCeO(110)表面的吸附行为,探索了LaCeO表面砷吸附能力显著高于FeCeO表面的主要原因。结果表明,As_(2)O_(3)(g)的吸附效果与吸附位点数量、吸附能、键长和电荷转移密切相关。纯CeO_(2)表面的吸附主要为化学吸附,吸附能绝对值大于−4.22 eV,电荷转移量为(−0.19)−(−0.31)e,As_(2)O_(3)得到电荷带负电,起表面受主作用,因此吸附量较小。FeCeO(110)表面新增Fe顶位和Bridge-2桥位两个吸附位,其中,Fe顶位为化学吸附,Fe掺杂改变了FeCeO表面电子分布和晶格结构,但并未改变As_(2)O_(3)与FeCeO之间的电荷转移方向,因此,As_(2)O_(3)仍呈负离子形式吸附。LaCeO(110)表面新增了三个吸附位:La顶位、Bridge-3桥位和Hollow-2空位,La掺杂改变了As_(2)O_(3)与LaCeO之间的电荷转移方向,使得As_(2)O_(3)失电子呈正离子吸附,起表面施主作用,因此,吸附能力增强。无O_(2)环境下,单一O缺陷LaCeO(110)表面吸附能力低于完整LaCeO表面;有O_(2)环境下,O缺陷有利于As_(2)O_(3)的吸附。

TiO_(2)上原子分散的Fe位点促进光催化CO_(2)还原:增强的催化活性、DFT计算和机制洞察

光催化CO_(2)高效、环保地转化为高附加值化工产品(CH_(4),CO,CH_(3)OH等),能够有效降低环境污染并且促进资源利用.商用P25(TiO_(2))因其具有无毒、化学稳定性和强氧化还原电位而被广泛研究.然而,TiO_(2)的带隙高达3.0 e V,只有在紫外光激发下才能产生光生载流子,这极大地限制了其在光催化领域的应用.单原子催化剂(SACs)具有金属原子利用率高、选择性高和活性高等优点,可用于精细化工合成、氧还原和污染物降解等催化领域.由于单个原子具有极高的表面自由能,因此如何稳定地保持原子分散,避免原子团聚成为SACs制备和反应过程中的一大挑战.本文通过简单的负压封装后热解方法实现了Fe在TiO_(2)表面的原子级分散负载,所制备的Fe SA/TiO_(2)催化剂展现出高效的光催化CO_(2)还原性能,并且利用多种表征手段及理论计算研究了TiO_(2)表面Fe位点促进CO_(2)高效转化的反应机制.扫描透射电子显微镜高角环形暗场像(HADDF-STEM)表明Fe以单原子形式分散在TiO_(2)表面.利用X射线吸收光谱研究了10Fe SA/TiO_(2)的配位情况和价态,结果表明,Fe的平均价态在Fe^(2+)和Fe^(3+)之间,10Fe SA/TiO_(2)中存在Fe-O键而不是Fe-Fe键.光电化学性能测试结果表明,Fe单原子的引入有利于光生载流子的分离,提高了可见光的利用率.光催化CO_(2)还原实验结果表明,最优的10Fe SA/TiO_(2)催化剂展示了最好的光催化CO_(2)转化为CO(48.2μmol·g^(-1)·h^(-1))和CH4(113.4μmol·g^(-1)·h^(-1))性能,而TiO_(2)体系仅产生少量CO(2.7μmol·g^(-1)·h^(-1)).13C同位素标记结果表明,产物中的C来自CO_(2)的催化转化.通过密度泛函理论计算对Fe单原子引入增强的CO_(2)还原性能机理进行探究,结果表明,CO_(2)在Fe位点的吸附能显著高于TiO_(2)中的Ti位点,Fe SA/TiO_(2)的d带中心向费米能级的偏移进一步证实了Fe位点的引入促进了催化剂对C1小分子的吸附.CO_(2)吸附在催化剂表面的差分电荷密度分布表明,Fe SA/TiO_(2)上的电子沿Ti-O-Fe-C路径快速转移.吉布斯自由能的计算结果表明,Fe SA/TiO_(2)表面形成*COOH所需能量(0.89 eV)明显低于TiO_(2)(1.51 e V),且CO^(*)在Fe位点转化为CHO*和进一步加氢生成CH_(4)在热力学上都是有利的.采用原位红外对CO_(2)在催化剂表面反应的中间产物进行检测,结果发现*CO,*COOH,CHO*等中间产物的存在,基于上述研究提出了FeSA/TiO_(2)光催化还原CO_(2)可能的反应路径.综上,本文为设计CO_(2)转化为高附加值产物的单原子催化剂提供了有效策略.

钯化学态对g-C_(3)N_(4)光催化还原CO_(2)的影响:单原子态在促进CH4生成中的独特作用

化石燃料过度消耗引起的CO_(2)过量排放和能源短缺问题日益突出.利用太阳能和光催化剂将CO_(2)转化成高附加值化学原料,可以同时缓解温室效应与能源短缺,是实现“碳中和”与社会可持续发展的有效途径.目前在光催化剂合成方面已取得巨大进步,但由于电荷重组严重,表面反应动力学迟缓,CO_(2)还原效率仍普遍偏低.助催化剂修饰是改善催化剂催化CO_(2)还原效率的有效策略.贵金属是提升催化剂性能最显著的一类助催化剂,然而其资源有限,优格昂贵,将贵金属助催化剂的尺寸减小至单原子,可以最大限度地提高原子利用率,大幅降低成本,显著提升催化剂的催化性能.现有研究在揭示贵金属助催化剂性能提升机制时,主要集中在其对基底材料性质的影响,忽略了单原子态与其它化学价态的区别.因此本文以g-C_(3)N_(4)(CN)纳米片为基底,研究Pd单原子(Pd-SA),PdO_(x),Pd纳米颗粒(Pd-NP)修饰对CN光催化还原CO_(2)性能的影响及性能提升差异显著的内在机制.利用透射电子显微镜、高角度环形暗场扫描透射电子显微镜、X射线光电子能谱、基于同步辐射的X射线吸收谱等手段确定Pd物种在CN表面的存在形态和化学价态.性能测试结果表明,三种形态Pd修饰均可促进CN光催化还原CO_(2)的性能,但提升效果存在显著差异.Pd/CN-SA上的CH_(4)产量约2.25μmol/g,明显高于PdO_(x)/CN(1.08μmol/g),Pd/CN-NP(0.44μmol/g)和CN(0.104μmol/g);Pd修饰后,CN的CH_(4)选择性明显提高,其中Pd/CN-SA的CH_(4)选择性高达73.5%,优于PdO_(x)/CN(67.2%)和Pd/CN-NP(60%).光电性质分析结果表明,Pd修饰有效提升了CN的光吸收性能,显著促进了载流子的迁移与分离,且Pd/CN-NP和PdO_(x)/CN的有效光生电子密度较Pd/CN-SA更高,结果说明样品的光电性质不是影响其光催化还原CO_(2)活性的关键因素.CO_(2)^(-)PPD结果表明,Pd/CN-SA表面具有丰富的中等强度的碱性位(HCO_(3)-),更有利于CO_(2)吸附与活化.H_(+)的产生通常伴随着·OH和·O_(2)^(-)的形成,因此根据电子自旋共振获得的·OH和·O_(2)^(-)产量可推测出,Pd/CN-NP可形成最丰富的H_(+),PdO_(x)/CN次之,Pd/CN-SA最低.H_(2)吸附实验结果表明,在氢溢流效应的影响下,Pd修饰显著促进了CN对H_(2)的吸附,且Pd/CN-SA对H_(2)的吸收量最大,说明H_(2)在Pd-SA表面更易发生解离形成·H,这可能是其CH_(4)产量较高的重要原因.对比了以H_(2)和H_(2)O为还原剂时的CO_(2)光催化还原性能,结果表明,PdO_(x)/CN和Pd/CN-SA的CH_(4)产量分别下降了66.3%和28.6%,Pd/CN-NP的甲烷产量反而提高,说明Pd/CN-NP可能具有较好的·H利用效率,其以H_(2)O为还原剂时的低CH_(4)产量可能受限于·H的形成.为进一步验证该推测,利用DFT模拟研究了H_(2)O分子在Pd/CN-NP,PdO_(x)/CN和Pd/CN-SA表面的吸附解离能,结果表明,H_(2)O分子在Pd/CN-SA表面的活化能最低,最有利于·H的形成.此外,完整的H_(2)O解离反应过程中Pd/CN-NP会释放出0.40 eV能量,Pd/CN-SA与PdO_(x)/CN则需补充额外的能量(0.51和1.47 eV),再次强有力地证明Pd/CN-NP具有较好的·H利用效率.最后,利用原位红外分析了各样品光催化还原CO_(2)反应过程的差异,发现Pd/CN-SA表面的CO_(2)吸附态物种在可见光照射下更容易参与至后续的光催化还原反应中;PdO_(x)/CN和Pd/CN-NP表面的CO_(2)吸附态物种含量足够丰富,但由于它们的光生电子还原能力有限,无法将吸附物种进一步还原;Pd/CN-SA和Pd/CN-NP表面吸附的CO可进一步被还原成甲氧基,但吸附在PdO_(x)/CN表面的CO难以被进一步还原.综上,本文揭示了贵金属Pd的化学价态对CO_(2)还原性能的关键作用,对未来合理设计开发更有效的CO_(2)还原光催化剂具有借鉴意义.

“开放型蝶形”[2Fe2S]化合物光催化产氢性能与机理探究

合成并表征了两个新的具有“开放型蝶形”结构的[2Fe2S]化合物A和B;并以A和B为催化剂、藻红B钠盐(EBS2-)为光敏剂、三乙胺(TEA)为电子给体和质子源,构建了一个均相光催化产氢体系.结果表明:体系在pH为12,体积比为1∶1的CH_(3)CN/H_(2)O溶液中,产氢活性最高,经4 h可见光照射,最大产氢量分别为156.1μmol(37.9 TON vs.A)和18.4μmol(TON 4.6 vs.B);催化剂中含有质子捕获位点,有利于形成产氢活性中间体H_(2)-Fe_(2)S_(2)(η^(2)-H^(2)-Fe^(Ⅱ)Fe^(Ⅰ))物种,从而提高催化剂的产氢活性.在当前的体系中,还原态的Fe^(I)Fe^(0)物种通过1^(*)EBS^(2-)转移到Fe^(Ⅰ)Fe^(Ⅰ)中心上,然后再经历一个EECC(化合物A)或ECEC(化合物B),形成产氢活性中间体H2-Fe2S2(η2-H2-Fe^(Ⅱ)Fe^(Ⅰ))物种,最终产生H_(2)分子,并使Fe^(Ⅰ)Fe^(Ⅰ)物种再生.

H2O2引发的UV／Fenton苯酚光催化降解

研究了H2O2引发光催化降解方法对废水中微量苯酚的去除效果,应用传感技术分析了降解过程中H2O2浓度变化,及其H2O2引发光催化降解苯酚的机理,考察了影响苯酚光催化降解的因素,确定了最佳降解试验条件为:H2O20.075～0.30mmol/L,Fe3+0.1～0.15mmol/L,pH值4～5.在此条件下,苯酚初始浓度为50mg/L的含酚废水反应2h,苯酚降解率达到95%,矿化去除率达77%.

可见光下g-C_(3)N_(4)催化诱导C(sp^(2))-H芳基化喹喔啉-2(1H)-酮

建立了一种有效且简单的可见光诱导的g-C_(3)N_(4)催化的喹喔啉-2(1H)-酮的芳基化反应。该反应以乙腈为溶剂,K_(2)S_(2)O_(8)为氧化剂,具有反应条件温和、环境友好和官能团耐受性好等优点。该策略提供了一种简单的操作方法,可以获得各种中等到良好产率的3-苯基喹喔啉-2(1H)-酮化合物,最高产率达77%。

Fe_x^(3+)-TiO_2/Shell光催化剂的制备及其对石油的光催化降解

以自制的贝壳基规整吸附体为载体,采用浸渍煅烧法制备了Fe3x+-TiO2/Shell光催化剂。采用XRD、SEM-EDS和UV-Vis等技术对制备的Fex3+-TiO2/Shell光催化剂进行表征。以石油为降解对象,考察了Fe3+掺杂量、Fe3x+-TiO2的负载次数及光照时间对Fe3x+-TiO2/Shell光催化活性的影响。结果表明,Fe3+掺杂量为0.7%(m(Fe3+)/m(TiO2)×100%)、Fe30.+7-TiO2负载次数为4次时,制备的Fe30.+7-TiO2/Shell光催化剂的光催化活性最高,300W碘钨灯照射16h,石油的光催化降解率达76%。

Fe^(3+)/TiO_2薄膜光催化降解UDMH废水的研究

研究Fe3+掺杂的TiO2薄膜对偏二甲肼废水光催化降解作用,考察了影响Fe3+掺杂的TiO2薄膜光催化降解偏二甲肼废水的效果的相关因素,结果表明最佳操作条件为:Fe3+掺杂TiO2薄膜的摩尔分数为0.5%,煅烧温度为500℃,煅烧时间为3h,催化降解反应时偏二甲肼废水为中性或弱碱性,催化降解温度为25℃。

Fe掺杂Bi_(2)WO_(6)复合催化剂光催化芬顿协同去除污染物

采用水热法制备不同铁掺杂比例下的钨酸铋复合光催化剂,通过SEM、UV-Vis和PL表征手段对材料的结构及其光学性能等进行了表征。以罗丹明B作为目标污染物,考查了Fe/Bi_(2)WO_(6)复合材料的降解能力。结果表明,掺杂量为11%时,复合光催化剂在光催化-芬顿协同作用下的降解能力最好,此外,对催化剂投加量、H_(2)O_(2)投加量、pH等反应条件进行优化。最后提出了光芬顿降解机理。

Au/Cu_(2)O@Au可见光催化CO_(2)还原性能

为提高光催化还原二氧化碳(CO_(2))的产物产率和选择性,采用一步法在空腔氧化亚铜(Cu_(2)O)中引入金属Au,制备了Au/Cu_(2)O@Au光催化剂。通过XRD、SEM、TEM、XPS、紫外-可见吸收光谱等表征和光电化学性能测试对光催化剂进行分析,考察了Au/Cu_(2)O@Au光催化剂催化还原CO_(2)性能。结果表明:Au/Cu_(2)O@Au光催化剂具有优异的性能,在光照强度为20 mW/cm^(2)的可见光照射下,该光催化剂将CO_(2)光催化还原为甲烷(CH_(4))和一氧化碳(CO)的产率分别为4.86和42.04μmol/(g·h),选择性分别为31.62%和68.38%。与空腔Cu_(2)O光催化剂相比,CO产率提高了8.12倍,选择性提高了32.84百分点。一步法合成的Au/Cu_(2)O@Au光催化剂中的Au颗粒分布在Cu_(2)O的表面和空腔内部,独特的Au分布与空腔协同作用,提高了光催化剂对可见光的吸收能力、光生载流子分离能力和转移能力,有效抑制了光生载流子的复合,实现了CO产率和选择性的提高。