受污染的云滴内NO_x光化通量的计算

依靠云滴的射线光学模型,针对具有吸收的耗散介质,可得到形式完整的电磁波反射系数公式,并且可求得具有几何意义的实际折射角。文中重点讨论了云滴中污染内含物及其不同的内混合方式对光化通量增强因子的影响。结果表明:云滴的存在都能增强光子的光化通量,仅当吸收系数非常大时,云滴内光化通量才会减小;无论哪一种内混合方式,受污染的云滴内光化通量增强基本上稍大于先前的估计值;光化通量增强因子一般都在1.2～1.62之间,即光化通量增加了20%～62%;吸收系数为零时,增强因子与云滴半径无关;增强因子随云滴半径和吸收系数的增大而减小。当云滴半径接近1μm时,吸收系数的影响迅速减小。

广州地区光化辐射通量与辐照度的特征

应用NCARTUV辐射模式与地表实际观测分析了理论上广州地区地表可获得的最强光化辐射通量、辐照度及其波谱变化特征与月、日变化特征,计算与观测的差异用于评估气溶胶对紫外辐射通量的作用.结果表明,光化辐射通量与辐照度均具有正弦曲线的日变化特征,但光化辐射通量的正弦波形较辐照度的更为宽广,其辐射强度随太阳天顶角的增加下降幅度也更为缓慢;光化辐射中的总能量可见光谱区约占86%,紫外谱区仅占约14%;理论计算与实际观测表明,不同监测波段范围的紫外辐射表,虽然其标识均为监测UVA或UVB的辐射,但差异明显;广州地区的气溶胶污染显著影响紫外辐射通量.由于紫外辐射通量是影响对流层臭氧生产力的关键因子,有必要更加深入地认识广州地区气溶胶与紫外辐射通量的相互作用.

光解速率测量技术研究进展

光解反应作为大气中链式反应的引发反应,是产生二次污染物的重要原因,光解速率作为描述光解反应强度的关键参数,其数值的准确测量愈加重要。光解速率的测量技术自被研发起不断发展,截至目前常见的测量技术有化学光度计测量技术、滤波辐射计测量技术,以及光谱辐射计测量技术等。其中:化学光度计测量技术是最直接测量光解速率的方法,不过由于其操作流程烦琐、仪器复杂,多用于实验室测量;滤波辐射计测量技术是一种简化的测量技术,具有较宽的光谱覆盖,并且仪器体积小、重量轻,缺点是测量气体种类有限,测量误差较大,多用于机载测量;光谱辐射计测量技术是最通用的测量方法,能够同时测量多种气体的光解速率,并且目前已利用该原理生产出商业化的光解光谱仪,然而光谱辐射计测量技术对光谱仪要求较高,多用于外场实验。除此之外,还可以用经验公式法与脉冲(闪过或激光)光解法来获得特定情况下的光解速率。该文总结了光解速率测量技术在各方面的应用,并对可能的研究重点进行了展望。

大城市气溶胶对光化辐射通量及臭氧的影响研究(Ⅰ)——国内外研究现状与观测事实述评

介绍了气溶胶对光化辐射通量及臭氧的影响研究的国内外动态,分析了广州城市气溶胶对紫外线及臭氧影响的观测实例,说明了大气气溶胶与臭氧变化规律及其相互作用机制研究已成为大气化学研究领域具有重要理论和实用价值的前沿课题。

大城市气溶胶对光化辐射通量及臭氧的影响研究(Ⅱ)——数值试验分析

城市化已引起大量痕量气态污染物、气溶胶以及臭氧前体物的人为排放。从而引起区域大气化学循环的扰动变化。在分析国内外研究现状与观测实例的基础上，进一步用辐射模式与化学模式研究了气溶胶对到达地面的光化辐射通量以及臭氧形成的影响，表明气溶胶可显著减小到达地面的光化学辐射通量，减缓光化学反应进程，并进一步抑制臭氧的形成：在目前广州等大城市的污染过程中，高浓度的气溶胶可造成光化学辐射通置衰减高达70％～80％，紫外线的衰减比可见光更明显，在可见光波段随波长增大衰减幅度减小，气溶胶层的存在对短波长激发-的光化学过程的影响更加显著。分析说明城市污染大气中光化学反应的生成物与反应物之间存在自抑制过程，在目前的城市群复合污染情况下，气溶胶与臭氧之间的非线性相互作用值得关注。

基于TUV模式的银川光化辐射通量特征及其影响因子

利用TUV模式计算分析了银川光化辐射通量变化特征,探讨了云、气溶胶、臭氧柱浓度、NO_(2)柱浓度等因子对银川光化辐射通量的影响。结果表明:2019年7—9月银川月平均光化辐射通量分别为6.5E+16光子数·cm^(-2)·s^(-1)、5.6E+16光子数·cm^(-2)·s^(-1)和4.7E+16光子数·cm^(-2)·s^(-1),日最大值出现在13:00;波长小于325 nm时,光化辐射通量随波长增加缓慢上升,波长在325—480 nm之间时,光化辐射通量迅速升高,波长大于480 nm时,光化辐射通量随波长增加变化较小,此特征在中午前后较早晚表现更明显;云光学厚度和气溶胶光学厚度对光化辐射通量的衰减作用具有明显的“U”型日变化特征,比较而言,气溶胶光学厚度对光化辐射通量衰减作用的“U”型波形更为宽广;光化辐射通量衰减率对较低的云光学厚度的变化更敏感;光化辐射通量随气溶胶光学厚度增加而减小的变率要比随云光学厚度增加而减小的变率小;光化辐射通量对单次散射反照比大于0.6的强散射性气溶胶的变化更敏感,且气溶胶光学厚度越大,此特性整体表现越明显;波长指数对光化辐射通量的影响相对较小。

基于TUV模式的对流层光解速率影响因子的研究

应用TUV辐射传输模式进行了一系列的敏感性试验,以期确定影响对流层O3和NO2光解速率的关键性因子.结果表明,气溶胶的光学性质对光解速率的影响存在明显差异.在气溶胶光学厚度(AOD)一定的情况下,散射性越强,近地面光解速率越大;当AOD从0.5增加至2.5,J[O1D]和J[NO2]极大值分别下降30.3%和13.1%.光解速率对较小的云光学厚度的变化比较敏感.云对J[NO2]的影响存在明显的时间差异,在早晨和傍晚,J[NO2]的衰减可以达到12%,而午时,J[NO2]的衰减不足4%;在垂直方向上,云层的存在能够减小通过云层的光化辐射通量,有效降低云下光解速率,而云滴的后向散射特性能增大云上的光解速率.臭氧能够吸收300nm左右的紫外辐射,因而臭氧柱浓度变化对J[O1D]有显著的影响,臭氧柱浓度从200DU增加至400DU,J[O1D]极大值下降了53.1%,J[NO2]极大值仅降低了1.0%.同时发现,气溶胶和云相对位置的改变对光解速率的垂直分布有较大的影响,气溶胶在云上时,高层的光解速率明显增大,且气溶胶的散射性越强,光解速率的增幅越大;当吸收性气溶胶位于云上时,使得高层光化辐射通量大量衰减,此时云层对于光解速率的影响比较微弱.