LaFe_(0.5)Co_(0.5)O_(3)光助-芬顿催化性能和催化机理

使用溶胶-凝胶法合成了LaFe_(0.5)Co_(0.5)O_(3)催化剂,研究了其在pH=3和254 nm紫外光照射条件下催化H_(2)O_(2)降解橙Ⅱ的性能和催化机理。结果表明,橙Ⅱ经过60 min反应脱色率可达99.5%,其“第一段”脱色速率常数为0.078 min^(-1);经过180 min处理,体系TOC去除率为81.60%。循环实验和物化表征结果证明LaFe_(0.5)Co_(0.5)O_(3)催化剂具备较好的催化性能和结构稳定性。通过自由基淬灭实验以及分析总铁离子、亚铁离子、羟基自由基和过氧化氢等浓度变化,证明LaFe_(0.5)Co_(0.5)O_(3)光助-芬顿催化机理包括:光激发、空穴氧化、超氧自由基氧化、光生电子还原铁离子、亚铁离子释放、均相芬顿反应、铁离子再吸附等过程,体系中橙Ⅱ的降解由光助-芬顿反应和光催化反应协同完成。

铁基蒙脱土异相光助芬顿催化降解活性黑5的性能研究

采用离子交换法制备了铁基蒙脱土(Fe-MMT),运用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和X-射线衍射(XRD)对其结构进行表征。利用Fe-MMT构建异相光助芬顿体系,考察了反应条件对活性黑5(RB5)脱色和苯环降解性能的影响。结果表明,光照明显提高了Fe-MMT构建的芬顿体系对RB5的脱色和苯环降解性能。脱色反应进行30 min后,开始发生苯环的降解反应。以1.0倍MMT离子交换容量的Fe(III)制备的Fe-MMT为催化剂,在投加量0.02 g,RB5浓度100 mg/L,pH为3,H2O2浓度2 mmol/L的条件下,反应240 min后,RB5的脱色率可达99.8%,苯环降解率可达91.4%。RB5的脱色过程符合准一级动力学模型,而苯环降解过程更符合准二级动力学模型。催化剂连续循环使用4次后,对RB5的脱色率仍达99.8%,苯环降解率为87.6%,表明催化剂具有良好的重复使用性能。

光助非均相芬顿体系中羟基自由基的荧光光谱法测定与影响因素研究

以TiO2/Al2O3为载体制备了Fe2O3/TiO2/Al2O3催化剂,建立了三相流化床光助非均相芬顿反应体系.选取香豆素为羟基自由基捕获剂,采用荧光法检测光助非均相芬顿反应体系中产生的活性中间体,发现在体系中有高活性的羟基自由基生成.实验讨论了溶液的pH值、H2O2投加量、催化剂投加量、光强对光助非均相芬顿反应体系中羟基自由基生成量的影响.结果表明,以香豆素为羟基自由基捕获剂的实验方法可以较好地检测不同实验条件下光助非均相芬顿反应体系中产生的羟基自由基,且该光助非均相芬顿反应体系中羟基自由基的生成在30 min内符合零级反应动力学.溶液的pH值、H2O2投加量、催化剂投加量、光强均对反应体系中羟基自由基的生成存在一定的影响.

氧化亚钴复合材料催化降解三溴苯酚

本论文利用具有可见光催化性能的氧化亚钴/石墨烯(CoO/石墨烯)复合材料降解2,4,6-三溴苯酚(2,4,6-tribromophenol,TBP),探究其光催化降解效能与反应机理.研究发现,在光催化降解阶段,CoO/石墨烯复合材料光照120 min后,日光比可见光具有更强的降解效率,将TBP总去除率从21.8%提升至51.4%,日光中的紫外部分容易被材料利用来降解TBP.将光催化与高级氧化技术联用,构建CoO/石墨烯复合材料活化两种过硫酸盐PS与PMS的光芬顿体系.研究可知,单独光照活化过硫酸盐效果不佳,CoO/石墨烯-过硫酸盐类芬顿体系较Co2+-过硫酸盐均相体系TBP降解效率更高,反应更彻底.加入光照后,光照-CoO/石墨烯-过硫酸盐光芬顿体系具有较高的污染物降解率和TOC矿化度,反应速率常数进一步提高,在日光照射下,TOC去除率达到98.9%.