全氟烷基磺酸盐和全氟烷基磺酰亚胺盐的多相化催化研究

传统的Lewis酸催化剂在环境的压力下受到挑战 ,全氟烷基磺酸盐和全氟烷基磺酰亚胺盐作为均相、高效的Lewis酸催化剂在有机合成中受到人们的关注。为了简化分离操作 ,人们对全氟烷基磺酸盐和全氟烷基磺酰亚胺盐的多相化进行了研究 ,并已取得巨大进展。本文综述了全氟烷基磺酸盐和全氟烷基磺酰亚胺盐分别负载在有机载体、无机载体以及离子液体上的多相化催化最新研究进展 ,简要概括了其制备方法和催化活性 ,并对其催化应用前景进行了展望。

Ni-MOFs对水中全氟烷基醚磺酸盐的吸附性能及机理

为有效去除水中的全氟烷基醚磺酸盐(F-53B),采用溶剂热法合成二维Ni-MOFs和三维Ni-MOFs材料。采用XRD、FTIR、SEM、N2吸/脱附实验和热重分析对材料的结构形貌和热稳定性进行了表征,采用动力学和热力学实验以及对比分析,考察了Ni-MOFs对水中F-53B的吸附性能,并进一步结合理论计算探究了可能的吸附机理。结果表明,2种材料均具有明显的晶型,其中Ni是以双齿配位模式与有机骨架进行结合,二维Ni-MOFs呈现分散片层结构,三维Ni-MOFs则呈现出块状结构,二维Ni-MOFs比三维Ni-MOFs具有更高的比表面积、孔隙率和热稳定性。2种材料对F-53B的吸附均符合准二级动力学方程和Freundlich等温方程,二维Ni-MOFs的吸附速率常数和吸附容量分别达到0.0024 g·(min·mg)^(−1)和451.2 mg·g^(−1),比三维Ni-MOFs分别高出20%和16%,吸附过程以非均质多层吸附为主,受共存阴离子的影响较小。对F-53B的吸附性能与2种材料的构效有关,活性吸附位点和限域作用决定了二维Ni-MOFs比三维Ni-MOFs更优的吸附特性,吸附过程主要受静电作用控制。以上研究结果表明二维Ni-MOFs对F-53B的吸附性能较好,具有良好的应用前景。

椰壳活性炭对水中F-53B、OBS和PFOS的协同去除性能研究

针对全氟烷基醚磺酸盐(F-53B)、全氟壬烯氧基苯磺酸钠(OBS)和全氟辛烷磺酸(PFOS)等3种全氟和多氟化合物,采用高效液相色谱-质谱联用仪(UPLC-MS/MS)检测含量,探究椰壳活性炭对这3种物质的协同去除性能。结果表明,椰壳活性炭可同时实现对F-53B、OBS和PFOS的协同高效去除,其吸附行为遵循Langmuir吸附等温线模型,最大平衡吸附量分别为1.74、1.71、1.63 mg/g;通过对溶液温度、反应转速及椰壳活性炭投加量等影响因素的研究发现,转速和椰壳活性炭投加量对1 mg/L的F-53B、OBS和PFOS混合液去除表现出极显著性差异(P<0.001),其中,150 r/min转速条件下对F-53B和PFOS的去除率高出静置(0 r/min)状态下15%~34%,且PFOS>F-53B>OBS;3种物质去除率与活性炭含量呈正相关,5 g/L椰壳活性炭对F-53B、OBS和PFOS的吸附平衡时间分别为8、4和11 h,较1 g/L实验组要提前16、20、13 h,且去除率分别为99.3%、99.3%、99.9%。此外,经乙酸改性后的椰壳活性炭对3种物质最终去除率均达99.8%以上,显示出更优越的吸附能力。

F-53B经饮水慢性暴露对SD大鼠甲状腺功能影响的研究

目的探讨全氟烷基醚磺酸盐(F-53B)经饮水慢性暴露对SD大鼠甲状腺功能的影响。方法将40只SPF级雄性SD大鼠随机分为溶剂对照组(二甲亚砜)和暴露组(1、10、100、1000μg/L F-53B),每组8只,各组二甲亚砜终浓度均为0.004%(体积分数),从2020年6月起自由饮水暴露F-53B 6个月。检测大鼠血清中总胆固醇(TCHO)、高密度脂蛋白胆固醇(HDL-C)和低密度脂蛋白胆固醇(LDL-C)含量,分析血清四碘甲状腺原氨酸(T4)、三碘甲状腺原氨酸(T3)、促甲状腺激素(TSH)、促甲状腺素释放激素(TRH)和甲状腺过氧化物酶抗体(TPO-Ab)激素水平;进行甲状腺组织病理学观察。结果F-53B暴露6个月后,各暴露组大鼠体重、甲状腺重量和脏器系数差异无统计学意义(F值为0.61~2.20,P>0.05)。与对照组相比,血清中TCHO、HDL-C、LDL-C在各暴露组中差异并无统计学意义(F值为0.26~0.84,P>0.05);甲状腺相关激素在各暴露组中差异具有统计学意义(F值为30.4~131.3,P<0.05),其中T3、T4水平随着暴露剂量的升高而降低,TSH、TRH和TPO-Ab则呈剂量依赖性升高,10、100和1000μg/L暴露组差异有统计学意义(校正后P<0.05)。病理结果显示,最高剂量组大鼠甲状腺组织呈现轻度甲状腺滤泡增生。结论F-53B慢性暴露可导致大鼠甲状腺组织的结构性改变和功能性异常,可能与甲状腺激素合成过程中碘甲状腺原氨酸的耦合受到干扰有关。