功能化氯球共价固载硅钨酸催化制备月桂酸单甘酯工艺研究

以氯球为载体,经哌嗪功能化后通过共价固载方式与硅钨酸作用制备哌嗪改性氯球固载硅钨酸催化剂,借助FT-IR、XPS、XRD和31 P-MAS NMR等技术手段对催化剂结构及酸性能进行表征,同时探究该催化剂在月桂酸(LA)与甘油(GL)选择性酯化制备月桂酸单甘脂(GML)反应中的催化性能。研究表明,固载型催化剂[CPPI]2 H 2 SiW 12 O 40具有较好的LA转化率和最好的GML产率。催化剂适宜的Br nsted酸性及“假液相”特性是该催化剂具有高活性的原因。在GL/LA物质的量比5∶1,催化剂质量分数5%,反应时间2 h,反应温度423 K条件下GML平均产率为79.5%。

煤基活性炭共价固载铁离子有机配合物催化剂的制备及其催化合成苯甲醛的研究

采用煤基活性炭为载体,通过20%稀HNO3氧化处理,先后接枝γ-胺丙基-三-乙氧基硅烷、偏苯三酸酐,络合反应,成功制备了含双羧基双齿配体配合铁铬离子催化剂,其结构通过FT-IR、SEM、XRD等手段得到确证。经初步实验评估发现,该催化剂氧化甲苯合成苯甲醛的收率最高可达16.9%,选择性达72.5%。

煤基活性炭共价固载铬离子有机配合物催化剂的制备研究

采用煤基活性炭为载体,通过20%稀HNO3氧化处理,先后接枝(Me O)3Si(CH2)3Cl、α-氨基戊二酸,络合反应,成功制备了含双羧基双齿配体配合铬离子催化剂,其结构通过FT-IR、SEM、XRD等手段得到确证。

椰壳活性炭共价固载钯离子有机配合物催化剂的制备与应用

采用椰壳活性炭为载体,通过20%HNO3氧化处理,Boehm滴定表明活性炭表面羟基含量达0.376 mmol/g.之后分别接枝(MeO)3Si(CH2)3NH2和(MeO)3Si(CH2)3Cl,并成功合成了两种不同类型的含氮双齿配体用来配合钯离子,以FT-IR、XPS、1H NMR、ICP及N2吸附-脱附等手段表征了催化剂制备过程中的各种中间体.在高压反应釜中以苯酚氧化羰基化反应考察了所制催化剂的催化性能.结果表明,在100℃,7.0 MPa及p(CO)/p(O2)=10/1下,二氯甲烷为溶剂,以环庚二胺配体配合的钯离子为催化剂,苯酚转化率及产物碳酸二苯酯(DPC)选择性分别为11.91%、86.82%,对于双氰基配体配合的催化剂,苯酚转化率及产物DPC选择性分别为6.22%及81.02%.

钯(Ⅱ)-1,2-环己二胺配合物固载型催化剂的制备及催化合成碳酸二苯酯

采用椰壳活性炭为载体,通过质量分数20%HNO3氧化处理,在载体表面生成了0.383 mmol/g酚羟基,然后与N,N'-二[(三甲氧基硅)丙基]-1,2-环己二胺反应,引入了有机氮双齿配体,再与Pd(PhCN)2Cl2络合,ICP结果表明钯离子的固载量为0.79%。以FTIR、XPS及N2吸附-脱附等手段表征了催化剂制备过程中的各种中间体。在高压反应釜中以苯酚氧化羰基化法催化合成碳酸二苯酯(DPC),确定了最佳工艺条件为反应温度100℃、反应压力7.0 MPa、反应时间5 h及二氯甲烷为溶剂,并在最佳工艺条件下测得产物DPC收率为7.43%。该催化剂循环使用5次后DPC收率为6.75%。