地聚合物基多相陶瓷高放废液固化体固化机理与浸出性能

高放废物中放射性核素组成复杂,而陶瓷固化存在核素选择性强的问题。为实现同时固化裂变产物及锕系核素的目的,基于可陶瓷化地聚合物设计原理,将模拟高放废液与偏高岭土、矿粉、硅灰、纳米氧化锆混合后,加入模数为1.5的钾水玻璃作为激发剂制备高放废液多相陶瓷固化基材,该基材在常温下成型硬化后,再以1100℃高温热处理方式转化为地聚合物基多相陶瓷高放废液固化体。采用静态浸出方法研究固化体的抗浸出性能,同时采用XRD、SEM-EDS、XPS等测试技术探究地聚合物陶瓷化机制、核素固化机理及Ce元素氧化价态。结果表明,该固化基材在固化模拟核素时,以化学形式与物理形式两种方式同时固化:一是大量进入烧结形成的白榴石(立方)、氧化锆(四方)、锆英石晶格或形成陶瓷相;二是少量被玻璃相包裹。其中Cs、Sr均匀分布,Ce、Nd在玻璃相中富集。该固化基材在同时固化不同价态与离子半径的核素时具有优异的抗浸出性能,Cs、Sr的28 d归一化元素浸出率低至10-2g/(m^(2)·d),Ce、Nd的28 d归一化元素浸出率低至10-4~10-5g/(m^(2)·d)。本文有望提供一种工艺简单,并结合水泥、玻璃、陶瓷固化方法为一体,可同时固化多种核素的高放废物固化体设计与制备方法,为高放废物固化提供新思路。