SAPO-34/CZA复合晶体相结构性质及催化CO_2加氢反应研究

采用共沉淀包覆法制备了SAPO-34/CZA双功能复合催化剂,研究了复合相比例对催化剂晶体结构性质和CO_2加氢制低碳烯烃催化性能的影响。采用XRD、FT-IR、SEM、BET、NH3-TPD和CO_2-TPD等手段对不同催化剂的晶相组成、骨架结构、微观形貌、孔结构及表面酸碱性进行了分析表征。研究结果表明,复合相比例对SAPO-34/CZA双功能复合催化剂的结构性质和催化性能影响较大。质量比为1∶1时,制得复合催化剂具有明显微孔和介孔特征(微孔比表面积53.15 m^2·g^(-1)、介孔比表面积59.84 m^2·g^(-1)、总比表面积为113.00 m^2·g^(-1)、总孔容0.41cm^3·g^(-1)、平均孔径14.57 nm),具有特殊包覆结构及存在复合相界面,构造了特殊反应路径,微介孔层级结构强化耦合反应,表现出较高催化性能。在还原温度285℃、反应温度325℃、压力3.0 MPa、V(H_2)/V(CO_2)=3.0、空速(SV)3500 m L·g^(-1)·h-1的条件下,CO_2转化率为64.80%,低碳烯烃选择性为49.68%。与物理共混催化剂SAPO-34/CZA-M相比,CO_2转化率和低碳烯烃选择性分别提高了31.98%和2.43%。