常压高频冷等离子体炬制备的CH_4/CO_2重整用Ni/γ-Al_2O_3催化剂的表征

分别采用常规焙烧还原(C)、常规焙烧与常压高频冷等离子体炬还原相结合(PR),以及常压高频冷等离子体炬直接焙烧还原(PC&R)制备了Ni/γ-Al2O3催化剂.通过X射线衍射、H2-程序升温脱附、CO2-程序升温脱附、N2吸附-脱附实验、透射电镜和热重分析等方法对催化剂进行了表征.并考察了其CH4/CO2重整反应活性.结果表明,催化剂经等离子体处理后低温活性明显增加.在得到相同CH4和CO2转化率情况下,PC&R法制备的催化剂与常规催化剂相比,反应所需温度可以降低50oC.PC&R催化剂上Ni分散度提高了100%,Ni粒子粒径降低了70%,达到5nm,催化剂的抗积炭性能显著增强.所得催化剂较高的低温活性和抗积炭性能得益于常压高频冷等离子体炬对催化剂前驱体还原速率快,处理时间大为缩短,避免了由于长时间高温焙烧和还原所引起的对载体的烧结和金属Ni的团聚.

用常压高频冷等离子体射流还原Ni/γ-Al_2O_3催化剂的新方法

采用大气压高频冷等离子体炬,对用于甲烷和CO2重整反应的Ni/γ-Al2O3催化剂进行还原.考察了还原后催化剂的反应活性和选择性,并与常规方法还原的催化剂进行了对比.结果表明,采用这种新方法还原催化剂只需10 min,操作快速简便,并且还原后的催化剂的活性和选择性都明显优于常规催化剂.在850℃,原料气CH4和CO2的摩尔比为4/6的条件下反应时,可获得95.77%的甲烷转化率、75.65%的CO2转化率、100%的H2选择性和94.79%的CO选择性.此外,该新型催化剂具有较好的稳定性,连续反应36 h后,活性基本不下降.XRD表征结果发现,采用该方法还原的催化剂只有金属镍和γ-Al2O3相,没有检测到Ni Al2O4以及其它镍氧化物.与常规催化剂相比,采用等离子体还原的新型催化剂具有较小的镍晶粒尺寸,金属活性组分的分散度大大提高.

空心针板放电等离子体气体温度和振动温度研究

使用空心针板放电装置,以氩气作为导入气体,在大气环境下产生了1.6~3 cm波长的等离子体炬。利用发射光谱法,研究了等离子体炬弧根和弧梢处的气体温度和振动温度,以及它们随气体流量的变化。等离子体气体温度通过对OH基309 nm附近的谱带进行拟合得到,等离子体振动温度由氮分子第二正带系C3Πu—B3Πg计算得到。实验发现弧根和弧梢处的气体温度相等,并随着气体流量的增大而下降。当气体流量从3.0 mL.min-1增大到6.5 mL.min-1时,气体温度由350 K下降到300 K。当气体流量较小（如3.0 mL.min-1）时,弧梢处的振动温度（1 950 K）高于弧根处的振动温度（1 755 K）。随着气体流量的增大,弧梢处与弧根处的振动温度均下降,但弧梢处下降速率较快。当气体流量较大时,二者趋于相等。

CH_4-CO_2重整反应中工业技术的运用

甲烷-二氧化碳重整反应是当代研究的热点,目前对重整反应的研究有了新的进展,特别是近几年专家们利用非平衡等离子体、冷等离子体炬、介质阻挡放电等工业技术对重整反应进行试验,获得了可喜得成果,对这几种工业技术予以简述。

复合镍基催化剂表面纳米团簇结构的调控及其催化应用

利用新型等离子体技术,将常压放电冷等离子体炬应用于催化剂制备,研究了制备方法、载体、活性组分和助剂对复合镍基催化剂表面纳米团簇结构的调控效果;并分析了催化剂表面纳米团簇结构的形成机理和催化剂性能的构效关系。结果表明:采用冷等离子体炬直接焙烧还原可调控表面纳米团簇;以-γAl2O3为载体的Ni催化剂(PC&R)具有较高的活性和稳定性;活性组分Ni对表面纳米团簇结构的调控效果较好,添加量为12%(质量分数)时,表面纳米团簇高度分散,其尺寸约5 nm;助剂Mg添加可有效提高催化剂活性,合适的添加量为1%,且催化剂仍保持良好的表面纳米团簇结构,尺寸约5 nm;表面纳米团簇结构优化后的催化剂抗积炭能力明显提高。