g-CN体系的准粒子能带结构和光学特性（英文）

利用多体格林函数理论,本文研究了二维CN体系(包括triazine和tri-s-triazine)的激发态特性。通过GW方法,我们计算了准粒子的能量。考虑电子-空穴相互作用,通过求解Bethe-Salpeter方程,我们获得了激发态能量和光谱。我们发现,在这两种CN体系的价带中,σ轨道和π轨道之间的交换作用非常强烈。由于占据的σ轨道和π轨道之间的准粒子修正量非常不同,因此,为了得到准确的带隙值和光谱,我们需要对这两种轨道开展精确的GW计算。与单层的CN体系相比,双层结构中层与层之间的范德华相互作用使带隙值降低了0.6 e V,而光吸收谱红移了0.2 e V,这是由于双层结构具有更小的激子束缚能。我们计算的吸收峰的位置与实验结果符合很好。实验中的吸收峰主要是由深能级的π轨道到π*轨道的跃迁形成的。π→π*跃迁和σ→π*跃迁之间的耦合能够在长波长范围产生弱的吸收尾巴,如果调整入射光的极化方向,由σ→π*跃迁产生的高强度的吸收峰将会在更低能量处出现。

纤锌矿结构ZnO的准粒子能带结构(英文)

理论上对ZnO能带的计算一般采用局域密度近似(LDA),而该方法得到的带隙结果却被严重的低估了。在本文中,我们在密度泛函理论的LDA近似的框架下,通过第一性原理GW近似(GWA)对ZnO的能带进行了修正。在LDA和GWA计算中,将Zn3d电子作为价电子,LDA结果表明ZnO是一种直接带隙半导体,同时讨论了LDA和GWA计算得到的能带之间的差异。

In_2O_3晶体电子结构和光吸收机理研究

为了得到准确的In2O3晶体电子结构,本文分别采用GGA,GGA+U,HSE06的方法计算了电子结构,并进行了G0W0修正,通过比较计算结果,得到HSE06+G0W0方法计算得到的禁带宽带最接近实验结果.在此基础上使用Hedin的G0W0近似方法和Bethe-Salpeter方程计算得到了In2O3晶体的光学性质,计算结果与实验结果吻合很好,在此基础上通过对准粒子能带结构、光学跃迁矩阵和光学吸收谱的分析,给出了In2O3晶体的光学跃迁机理.

CO:LiCl(001)-(1X1)表面电子激发态及其随时演化

采用多体摄动理论研究CO:LiCl(001)-(1X1)表面的激发态性质、CO分子激子态随时演化及其寿命.首先用局域密度近似的密度泛函理论计算CO分子吸附在LiCl(001)-(1X1)表面的几何结构;随后运用GW近似研究LiCl块体、LiCl(001)-(1X1)干净表面以及CO:LiCl(001)-(1X1)表面的准粒子能带结构,引入电子-空穴相互作用,求解二粒子格林函数的Bethe-Salpeter方程(BS方程),并得出其电子-空穴激发态及光学吸收谱,将计算得到的光吸收谱与实验数据进行比较;最后基于吸附系统CO:LiCl(001)-(1X1)的BS方程的解,求解含时薛定谔方程得出的分子激发态的随时演化.因衬底和吸附分子之间的耦合作用,CO分子激子态在随时演化的初始阶段呈现非常快的衰减,其寿命仅为0.75 fs.CO分子激子态的空穴大幅度地向衬底转移,而激子态的电子仍然滞留在CO分子上.