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自组装超分子前驱体制备g-C_(3)N_(4)及其光催化分解水产氢的研究
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作者 李野 和家佳 +2 位作者 朱传伟 张海晶 苏通明 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第9期51-61,共11页
光催化剂的结构调控对提高光催化效率有重要意义。以三聚氰胺为原料制备了g-C_(3)N_(4),并以三聚氰胺-三聚氰酸超分子为前驱体,制备了一系列MCx-g-C_(3)N_(4)(x为三聚氰胺与三聚氰酸的物质的量比,x=1、2、3或4)。采用XRD、FT-IR、SEM、... 光催化剂的结构调控对提高光催化效率有重要意义。以三聚氰胺为原料制备了g-C_(3)N_(4),并以三聚氰胺-三聚氰酸超分子为前驱体,制备了一系列MCx-g-C_(3)N_(4)(x为三聚氰胺与三聚氰酸的物质的量比,x=1、2、3或4)。采用XRD、FT-IR、SEM、TEM、N_(2)吸/脱附和XPS等对g-C_(3)N_(4)和MCx-g-C_(3)N_(4)进行了表征,发现g-C_(3)N_(4)和MCx-g-C_(3)N_(4)具有不同的形貌、结构、组成和比表面积。其中,MC3-g-C_(3)N_(4)为多孔的纳米片结构,n(C元素):n(N元素)为1.23,比表面积为45.63 m^(2)/g,是g-C_(3)N_(4)比表面积的4.5倍。以Pt为助催化剂,三乙醇胺为牺牲剂,在可见光下(≥400 nm)考察了催化剂的光催化分解水产氢性能。结果表明,MC3-g-C_(3)N_(4)表现出最佳的光催化分解水产氢性能,其产氢速率达到1127.83μmol/(h·g),是g-C_(3)N_(4)的35倍。MC3-g-C_(3)N_(4)较大的比表面积和多孔结构为反应提供了更多的活性位点,且纳米片结构缩短了光生电子迁移到催化剂表面的距离,促进了光生电子和空穴的分离,从而显著提高了其光催化分解水产氢性能。 展开更多
关键词 光催化 可见光 产氢 分子前驱体 氮化碳
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自组装超分子前驱体制备管状氮化碳及模拟太阳光光催化降解水中双氯芬酸 被引量:1
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作者 刘晓娜 黄韬博 +4 位作者 陈龙 李博 钱天伟 李璠 刘文 《环境科学研究》 CAS CSCD 北大核心 2021年第12期2831-2840,共10页
石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4),GCN)作为一种新型无金属二维材料,因在可见光驱动下能够降解水中新有机污染物而备受关注.但传统石墨相氮化碳存在比表面积小与活性位点少的弊端,严重限制了其应用前景.为改良氮化碳性能,利用超分子自组装前... 石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4),GCN)作为一种新型无金属二维材料,因在可见光驱动下能够降解水中新有机污染物而备受关注.但传统石墨相氮化碳存在比表面积小与活性位点少的弊端,严重限制了其应用前景.为改良氮化碳性能,利用超分子自组装前驱体热聚合方法成功制备了微米级管状石墨相氮化碳(TCN),使用扫描电镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)等技术手段,对TCN的形貌、元素组成、晶体结构、电化学性能等进行表征.研究还选取双氯芬酸(DCF)作为目标污染物,探索其降解行为与机理.结果表明:①TCN基本结构单元为七嗪环,但比表面积(20.9 m^(2)/g)较GCN增加了1倍以上.②TCN(100)晶面暴露增强,晶面调控暴露出更多七嗪环边缘氮原子的孤对电子,利于光生电子激发和载流子分离,从而增强光催化活性.③TCN能带带隙为2.48 eV,小于GCN(2.69 eV),说明TCN对可见光的吸收能力提升.④莫特-肖特基曲线、光电流、阻抗谱图和扫描伏安谱图等电化学性能测试结果表明,TCN的光生电子转移效率大幅提升,有利于抑制光生空穴-电子对(h^(+)-e^(-))的复合.⑤TCN在模拟太阳光驱动下降解双氯芬酸(DCF)的动力学试验中准一级动力学常数(k_(1))达6.99×10^(-2) min^(-1),是GCN的5.5倍.⑥电子自旋共振谱(ESR)和自由基淬灭试验证实,体系中超氧根自由基(·O_(2)^(-))是最重要的活性氧物种,光生空穴(h^(+))也对DCF的降解有贡献.研究显示,以超分子自组装的方式制备石墨相氮化碳的前驱体将有助于促进氮化碳可见光吸收、加速载流子分离,并提升光催化活性. 展开更多
关键词 自组装超分子前驱体 管状石墨相氮化碳 光催化 双氯芬酸 自由基
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Beta沸石分子筛前驱体修饰的SBA-15介孔分子筛及其催化性质 被引量:5
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作者 林森 殷成阳 +2 位作者 王利丰 蒋大振 肖丰收 《山东大学学报(理学版)》 CAS CSCD 北大核心 2005年第3期101-104,共4页
利用简单的浸渍方法对SBA15介孔分子筛的孔道进行了修饰.制备了新型催化剂PASPBetaSBA15.用XRD,N2吸附,NH3TPD和IR光谱对其结构性质进行了表征.以苯异丙醇烷基化反应为探针反应研究了它的催化性能,发现这种催化剂对异丙醇具有很高的催... 利用简单的浸渍方法对SBA15介孔分子筛的孔道进行了修饰.制备了新型催化剂PASPBetaSBA15.用XRD,N2吸附,NH3TPD和IR光谱对其结构性质进行了表征.以苯异丙醇烷基化反应为探针反应研究了它的催化性能,发现这种催化剂对异丙醇具有很高的催化活性和较长的寿命. 展开更多
关键词 烷基化 介孔分子 沸石分子前驱 负载
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MFI分子筛前驱体对Y型沸石分子筛表面的修饰及其催化性质
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作者 林森 殷成阳 +2 位作者 王利丰 蒋大振 肖丰收 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2005年第1期152-154,共3页
A novel method for increasing the conversion and optimizing the product distribution over the catalyst of zeolite Y modified by MFI aluminosilicate precursors in the reaction of benzene alkylation with isopropanol is ... A novel method for increasing the conversion and optimizing the product distribution over the catalyst of zeolite Y modified by MFI aluminosilicate precursors in the reaction of benzene alkylation with isopropanol is reported. The catalyst(PASP MFI/Y) is prepared from the impregnation of zeolite Y with preformed MFI aluminosilicate nanoclusters. The characterization of temperature-programmed desorption of ammonia shows that the PASP MFI/Y exhibits a stronger acidity than Y zeolite does. The catalytic results show that the PASP MFI/Y exhibits a more excellent activity(conversion for isopropanol and toluene) and shape selectivity(p- and m-cymene) in the reaction than zeolite Y. 展开更多
关键词 烷基化 分子 沸石分子前驱
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分子筛前驱体对定向刨花板性能的影响 被引量:4
5
作者 张少迪 任自忠 王明枝 《林业工程学报》 CSCD 北大核心 2021年第2期49-56,共8页
人造板阻燃研究中常将分子筛用作阻燃添加剂或协效剂,但合成分子筛通常使用水热方法,耗能大、流程复杂。本研究采用LTA型分子筛的合成前驱体浸渍处理刨花并制备阻燃定向刨花板(OSB)。通过热重分析(TGA)和极限氧指数(LOI)测试对浸渍处理... 人造板阻燃研究中常将分子筛用作阻燃添加剂或协效剂,但合成分子筛通常使用水热方法,耗能大、流程复杂。本研究采用LTA型分子筛的合成前驱体浸渍处理刨花并制备阻燃定向刨花板(OSB)。通过热重分析(TGA)和极限氧指数(LOI)测试对浸渍处理刨花的热分解行为和燃烧性能进行考察,采用锥形量热测试和力学性能测试探究了分子筛前驱体处理刨花对OSB阻燃性能和力学性能的影响,并考察了残炭的微观形貌和元素组成。结果表明:分子筛前驱体浸渍处理提高了刨花的成炭性能和热稳定性,浸渍处理刨花的LOI由19.1%提升到44.0%,达到难燃级别。浸渍处理刨花制备的OSB第1、第2热释放速率峰值分别降低了48.1%和32.2%,总热释放量和总烟释放量较对照组分别降低了42.4%和47.0%。浸渍处理OSB的可燃气体产量减少、残炭量明显提升,同时在刨花表面生成Na_(2)CO_(3)和α-Al_(2)O_(3)等物质,提升了炭层稳定性,表明分子筛前驱体在气相和凝聚相方面均能起到阻燃作用。分子筛前驱体在刨花表面的沉积使刨花含水率提高、胶层的胶接性能下降,导致浸渍处理刨花制备的OSB各项力学性能均有所下降,但仍满足定向刨花板行业标准LY/T 1580—2010中OSB/3型刨花板的性能要求。 展开更多
关键词 定向刨花板 分子前驱 阻燃性能 抑烟性能 力学性能
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不同分子筛前驱体对γ-氧化铝改性的影响 被引量:1
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作者 刘大鹏 杨涛 赵瑞玉 《中国石油大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第1期154-158,共5页
用炭黑扩孔的方法制备出孔径较大的γ-Al2O3载体,然后用不同的ZSM-5分子筛前驱体对其进行表面改性。考察晶化时间、硅硼比等对ZSM-5分子筛前驱体的影响;采用XRD、IR、Py-IR和BET等手段对改性前后载体的酸性、孔结构等表面性质进行表征... 用炭黑扩孔的方法制备出孔径较大的γ-Al2O3载体,然后用不同的ZSM-5分子筛前驱体对其进行表面改性。考察晶化时间、硅硼比等对ZSM-5分子筛前驱体的影响;采用XRD、IR、Py-IR和BET等手段对改性前后载体的酸性、孔结构等表面性质进行表征。结果表明:经过扩孔和ZSM-5分子筛前驱体改性后的γ-Al2O3载体的平均孔径由扩孔前的6.9 nm增加到9.0 nm左右,孔径分布中大于10 nm的孔有所增加;ZSM-5前驱体改性后不会导致γ-Al2O3载体的堵孔;载体的酸性增强并出现一定的B酸位。 展开更多
关键词 催化剂 分子前驱 扩孔 表面改性
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配位前驱体热分解法制备Bi_2S_3及其光催化性 被引量:2
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作者 唐亭 邓洪权 +3 位作者 霍冀川 蒋琪英 黄小怜 符纯华 《西南科技大学学报》 CAS 2012年第4期24-27,共4页
以氧化铋和二乙基二硫代氨基甲酸钠等为原料合成含硫分子前驱体二乙基二硫代氨基甲酸铋,前驱体经过400℃的高温热分解获得Bi2S3产物,并利用X射线粉末衍射分析(XRD)、紫外可见漫反射等分析手段对热分解产物Bi2S3的晶相和光吸收性质等进... 以氧化铋和二乙基二硫代氨基甲酸钠等为原料合成含硫分子前驱体二乙基二硫代氨基甲酸铋,前驱体经过400℃的高温热分解获得Bi2S3产物,并利用X射线粉末衍射分析(XRD)、紫外可见漫反射等分析手段对热分解产物Bi2S3的晶相和光吸收性质等进行表征。以甲基橙和苯酚为模型研究了Bi2S3光催化性能。结果表明,分子前驱体热分解制得的Bi2S3可使甲基橙(20 mg/L)和苯酚(10 mg/L)水溶液的降解率分别达到68%和96%。 展开更多
关键词 分子前驱体 BI2S3 光催化性能
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液相酸溶液后补钛合成Ti-MWW分子筛
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作者 罗强强 金少青 +1 位作者 孙洪敏 杨为民 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第9期2742-2751,共10页
首先在含钠体系硼酸与哌啶用量较少的条件下水热合成B-MWW分子筛前驱体,然后对其进行液相酸溶液后补钛,合成了高结晶度的Ti-MWW分子筛.利用粉末X射线衍射、氮气吸附-脱附分析、紫外-可见漫反射光谱和紫外拉曼光谱等技术考察了硅钛比、... 首先在含钠体系硼酸与哌啶用量较少的条件下水热合成B-MWW分子筛前驱体,然后对其进行液相酸溶液后补钛,合成了高结晶度的Ti-MWW分子筛.利用粉末X射线衍射、氮气吸附-脱附分析、紫外-可见漫反射光谱和紫外拉曼光谱等技术考察了硅钛比、温度等后补钛参数对所合成Ti-MWW分子筛的织构性质、钛物种周围配位环境及催化1-己烯环氧化性能的影响,确定适宜液相后补钛的硅钛比为30,温度为373 K.并且发现,在后补钛体系中添加少量氟化铵可显著提高所合成Ti-MWW分子筛对1-己烯环氧化的催化活性.本研究不仅证实了酸处理Ti-MWW分子筛前驱体的脱硼补钛机制,也为Ti-MWW分子筛的合成提供了一种新的方法与思路. 展开更多
关键词 Ti-MWW分子 B-MWW分子前驱 酸溶液 后补钛 1-己烯环氧化
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PbS纳米晶制备中不同溶剂对其微观形貌的影响 被引量:2
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作者 周培 束影 《西南石油大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2010年第1期138-140,共3页
近年来,纳米材料在石油化工和化工催化领域得到非常广泛的应用。利用水热/溶剂热法,通过在室温下水溶液中醋酸铅和二乙基二硫代氨基甲酸钠的沉淀反应,合成出了单分子前驱体Pb-DDTC;然后,在没有使用任何表面活性剂或模板的情况下,分别在... 近年来,纳米材料在石油化工和化工催化领域得到非常广泛的应用。利用水热/溶剂热法,通过在室温下水溶液中醋酸铅和二乙基二硫代氨基甲酸钠的沉淀反应,合成出了单分子前驱体Pb-DDTC;然后,在没有使用任何表面活性剂或模板的情况下,分别在以水、无水乙醇、乙二醇和乙二胺作为反应介质的不同溶剂中,很好地合成出了粒径为50~100nm的PbS纳米晶。并利用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)等多种测试手段对所得纳米晶体进行了表征,证实了所得晶体均为PbS纳米级纯相晶体,且溶剂的选择对产品的形貌具有一定的影响。 展开更多
关键词 PbS纳米晶 分子前驱体 水热/溶剂热 石油化工 化工催化
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梯度孔材料原位组装过程中的影响因素
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作者 石永刚 刘洪涛 +3 位作者 季生福 曹进 谭青峰 徐春艳 《工业催化》 CAS 2010年第1期17-21,共5页
合成了Y型分子筛的前驱体,以炭黑/P123为模板剂在酸性条件下对其进行组装,焙烧去除模板剂后制备具有大-介-微梯度孔材料。考察了前驱体老化时间、模板剂用量、pH和水与硅物质的量比等因素对材料合成的影响。结果表明,在前驱体老化时间7 ... 合成了Y型分子筛的前驱体,以炭黑/P123为模板剂在酸性条件下对其进行组装,焙烧去除模板剂后制备具有大-介-微梯度孔材料。考察了前驱体老化时间、模板剂用量、pH和水与硅物质的量比等因素对材料合成的影响。结果表明,在前驱体老化时间7 h、n(P123)∶n(SiO2)=0.001 2~0.001 8、pH<2和n(H2O)∶n(SiO2)=200条件下,可以制备结晶度较高的梯度孔材料,pH和模板剂用量是影响梯度孔材料合成的主要因素。 展开更多
关键词 催化化学 梯度孔材料 原位组装 Y分子前驱
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Electrocatalytic water oxidation by a nickel oxide film derived from a molecular precursor 被引量:1
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作者 Fei Li Hua Li +3 位作者 Yong Zhu Jian Du Yong Wang Licheng Sun 《Chinese Journal of Catalysis》 CSCD 北大核心 2017年第11期1812-1817,共6页
In this study,we fabricated a NiOx film by electrodeposition of an ethanediamine nickel complex precursor(pH=11)on a fluorine‐doped tin oxide substrate.The resulting film is robust and exhibits high catalytic activit... In this study,we fabricated a NiOx film by electrodeposition of an ethanediamine nickel complex precursor(pH=11)on a fluorine‐doped tin oxide substrate.The resulting film is robust and exhibits high catalytic activity for electrochemical water oxidation.Water oxidation is initiated with an overpotential of375mV(1mA/cm2)and a steady current density of8.5mA/cm2is maintained for at least10h at1.3V versus the normal hydrogen electrode.Kinetic analysis reveals that there is a2e?/3H+pre‐equilibrium process before the chemical rate‐determining step.The low‐cost preparation,robustness,and longevity make this catalyst competitive for applications in solar energy conversion and storage. 展开更多
关键词 ELECTROLYSIS Nickel oxide Water oxidation Molecular precursor Water splitting
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ZnO/TiO2 Nanocomposite Synthesized by Sol Gel from Highly Soluble Single Source Molecular Precursor
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作者 Hameed Ullah Kabeer Ahmad Khan Wasid Ullah Khan 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 2014年第5期548-554,I0003,共8页
Single source molecular precursors (SSPs) provide an opportunity to get control over the microstructure of nanomaterials at atomic level. A SSP was designed and developed for the synthesis of ZnO/TiO2 nanocomposite ... Single source molecular precursors (SSPs) provide an opportunity to get control over the microstructure of nanomaterials at atomic level. A SSP was designed and developed for the synthesis of ZnO/TiO2 nanocomposite by sol gel method. In a typical synthe-sis process, a bimetallic molecular compound with chemical formula [Cl2TiZn(dmae)4] (dmae=dimethylaminoethanol) was synthesized and its chemical composition was deter-mined by elemental analysis. The obtained compound has shown excellent solubility in common organic solvents, a prerequisite for its use in sol gel method as SSP. The SSP ob-tained was controllably hydrolyzed by adding equimolar amount of water using ethanol as solvent to get ZnO/TiO2 nanocomposite gel. The resulting gel was precipitated at pH=9 and sintered at 200 ℃ (T200), 400℃ (T400), and 600℃ (T600). The XRD analyses have shown that the as synthesized (non-sintered, T00) powder was amorphous. However, the crystallinity improved upon sintering, and the XRD analyses revealed that the resulting nanomaterials were composed of mixed oxides i.e., ZnO and TiO2. The ZnO was in wurtzite (hexagonal) while the TiO2 was in brookite (orthorhombic) phase. The increase in particlesize was further confirmed from BET analysis and SEM micrographs. The IR spectra ob-tained for the resulting powder have shown the peculiar vibrational bands for Zn-O and Ti-O. Furthermore, the IR spectra revealed that the non-sintered ZnO/TiO2 nanocomposite had significant number of OH group which was removed upon sintering. The photocatalytic activities of the ZnO/TiO2 nanocomposites were tested. All the samples have shown good photocatalytic activities. However, the T400 has shown higher activity than the T00, T200, and T600. The higher photocatalytic activity of T400 than T00, T200, and T600 may be due to improved crystallinity which ensures efficient grain boundary interfaces. 展开更多
关键词 Single source precursor Sol gel ZnO/TiO2 Methyl orange Photocatalytic activity
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Study on Sulfidation Degree and Morphology of MoS_2 Catalyst Derived from Various Molybdate Precursors 被引量:4
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作者 Zhang Le Li Mingfeng Nie Hong 《China Petroleum Processing & Petrochemical Technology》 SCIE CAS 2014年第2期1-7,共7页
The MoS_2 catalysts were prepared from various molybdate precursors including inorganic and organic molybdate compounds. The sulfidation degree and morphology of active phases of MoS_2 activated by various molybdate p... The MoS_2 catalysts were prepared from various molybdate precursors including inorganic and organic molybdate compounds. The sulfidation degree and morphology of active phases of MoS_2 activated by various molybdate precursors in H_2S/H_2 stream at different temperatures were studied by X-ray photoelectron spectroscopy(XPS) and high-resolution transmission electron microscopy(HRTEM). The organic molybdate precursors lead to MoS_2 catalysts with higher sulfidation degree and smaller active phases to demonstrate higher catalytic activity during hydrodesulfurizaiton(HDS) of 4,6-DMDBT. 展开更多
关键词 MOS2 molybdate precursors sulfidation degree MORPHOLOGY
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