真空条件下飞秒激光制备纳米铝颗粒的分子动力学计算

纳米铝颗粒作为新式储氢及储能材料,在环保方面有重要意义,其可以在真空中由激光烧蚀废铝制造。为了分析激光烧蚀制造纳米铝颗粒反应过程,更好地指导纳米铝颗粒的制备,将双温模型与分子动力学结合,利用Lammps分子动力学软件对烧蚀及溅射过程进行了模拟,获得了激光烧蚀过程中溅射团簇的种类、数目及体积的变化情况。在整个模拟过程中,团簇的主要变化依次为溅射原子结合生成大团簇、大团簇裂解为小团簇及团簇分解生成铝原子。

4-酰代吡啶-5-吡唑啉酮类化合物的合成和分子力学、分子动力学计算

从1-苯基-3-甲基-5-吡唑啉酮(PMP)和烟酰氯(异烟酰氯)出发,合成了4-酰代吡啶(-3)吡唑啉-5酮(化合物A)和4-酰代吡啶(-4)吡唑啉-5-酮(化合物B).利用Sybyl6.3软件包分子力学计算程序中的限制性系统搜索、随机搜索和分子动力学计算软件中的模拟退火程序分别对化合物A和B的酮式和烯醇式构象分子(C和D)进行了计算,得到了它们的低能构象集,发现它们具有适宜的配位环境.

飞秒激光作用下RDX/HTPB混合炸药界面反应的分子动力学模拟

为研究混合炸药在飞秒激光作用下界面上的反应特征,构建了RDX/HTPB混合炸药体系的计算模型,基于ReaxFF-lg反应力场,对其在飞秒激光作用下的响应过程进行了反应分子动力学模拟,分析了计算体系的温度、密度变化以及界面上的化学反应特征.结果表明:从HTPB和RDX两端加载激光能量时,RDX/HTPB体系界面上没有明显的温度突变,温度呈现平稳过渡的变化趋势.激光能量越高,HTPB和RDX反应越剧烈,在界面上HTPB分解产生的H或C原子与RDX分解的小分子产物发生化学反应,生成了CO、C_(3)O、C_(2)O_(2)、C_(2)HO、NH_(2)、NH_(3)等中间产物和H_(2)O、CO_(2)、H_(2)等终态产物;激光能量较低时,RDX和HTPB各自反应不充分,RDX区域仍有大量未分解的环状分子存在,HTPB区域主要是长碳链形式的大分子,两者界面区域分解产物间发生的反应较少.

团簇的第一原理分子动力学计算研究:价键优选法

根据团簇价键结构的特点 ,结合第一原理分子动力学模拟 ,提出价键优选法 ;可以在有限的计算量之下 ,得到其可计算的最大团簇体系Xm 的性质 ,以及所有团簇Xi(i<m)的性质 (例如其稳定几何构型、电子结构等 ) ,从而可以阐明团簇从小到大的几何构型演化规律 .以第二周期元素为例 ,阐明价键优选法 .十分有趣的是 ,甚至根据三原子团簇的性质 ,就已经能够看出相应元素的宏观性质 (如熔点、沸点 )随原子序的变化规律 .

氯化钠晶体在高温高压下热物理参数的分子动力学计算

用分子动力学方法和优化的Tosi Fumi有效两体势函数计算了NaCl晶体温度从298K到773K的等温压缩线和体积模量、热膨胀系数和格临爱森系数等热物理参量.计算结果表明,NaCl晶体在温度从298K到1073K、压力从0到80GPa范围内的格临爱森系数γ=γ0(V V0)q的近似公式成立,且q≈1.078.

基于分子动力学研究熔渣的微观结构特性

冶金熔炼过程中的非铁组元在升温条件下的粒子迁移及分子尺度的相互作用直接影响着微观粒子之间的反应进程,进而影响着熔渣宏观物理化学性质。本文利用分子动力学计算分析CaO-SiO2-MgO(-Al2O3)熔渣体系的高温结构,并通过计算偏径向分布函数分析Ca-O、Mg-O、Si-O及Al-O的键长。结果表明:相较于Si-O和Al-O来说,Ca-O和Mg-O空间扩散速度较快,活跃能力更强。键长关系为Ca-O > Mg-O > Al-O > Si-O,且由于Ca-O、Mg-O的键长较大,反应势垒较小,使得Ca-O、Mg-O高温反应性好;CaO-SiO2-MgO体系中加入Al2O3时,因[AlO4]5−微观网络结构和反应特性与[SiO4]4−相近,可以部分地替代[SiO4]4−与碱性氧化物发生反应,导致Si-O的键长变短。通过红外光谱对熔渣结构进行了表征,红外光谱分析在一定程度上验证了分子动力学模拟结果的准确性。在CaO-SiO2-MgO熔渣体系加入Al2O3会加快微观粒子的扩散速率,以此改变了多元体系内部化学反应的进行。

从头计算分子动力学的理论基础

本文介绍了基于密度泛函理论的从头计算分子动力学的理论基础 ,具体推导了Hatree -Fock方程和Kohn -Sham方程 ,并给出了运用从头计算分子动力学方法进行现代新材料的设计以及计算晶体材料电子结构的流程图 .

NaCl浓度改变对人类神经元钙传感蛋白结构的影响:来自分子动力学模拟证据

背景:人类神经元钙传感蛋白是一个含有高电荷的蛋白,对溶液温度极其敏感,但溶液中离子浓度的变化是否能够改变蛋白结构,进而影响其正常功能的发挥,尚未发现相关研究。目的:探讨溶液中NaCl浓度的微小改变对人类神经元钙传感蛋白结构动力学影响的分子机制。方法:采用全原子计算机动力学模拟的方法,将蛋白质数据库中ID为2LCP的人类神经元钙传感蛋白前两个能量最低的结构作为初始结构,能量最小化后,将蛋白置于NaCl浓度分别为0.1,0.3和1 mol/L的水溶液中,以高速摄像速度(ps,10-12s)记录蛋白在模拟体系中的运行和变化情况。结果与结论:溶液中NaCl浓度升高,(1)人类神经元钙传感蛋白柔性增加,整体结构和局部的疏水口袋体积增大;(2)蛋白C端尾部L3蜷缩,首尾氨基酸D176和V190之间的次联系路径数量明显减少,导致两者之间的联系减弱;(3)蛋白N段和C段氨基酸之间的联系削弱,但两段段内氨基酸联系明显增强;(4)蛋白正负电荷间形成的盐桥数量和百分比均降低,尤其在0.3 mol/L NaCl水溶液中的减少更为明显。(5)结果说明,人类神经元钙传感蛋白对溶液NaCl浓度的改变非常敏感,NaCl浓度的微小变化能够引起蛋白关键结构的改变,从原子-分子的视角,为人类神经元钙传感蛋白在不同溶液环境中的结构变化提供理论参考。

计算机模拟镍铝合金中的马氏体相变(英文)

计算机分子动力学方法在对材料的结构和性质的研究中正扮演着一个重要的角色 .镍铝合金长期以来 ,在材料的强度、轻重、高温以及结构方面是一个重要的候选对象 .镍铝合金中的马氏体相变是一种特殊的并且在应用领域有重要价值的相变 .

低氧化铝浓度下铝电解质的结构变化模拟研究

电解铝生产过程的电解效率和有害气体排放量与氧化铝浓度密切相关。低氧化铝浓度下,阳极效应的发生会导致全氟化碳等环境有害气体的排放。因此,研究低氧化铝浓度下电解质中络合离子的种类和数量,对生产实践中的氧化铝浓度控制和参数调节进行分子层面的理论性指导是必要的。本文采用第一性原理分子动力学计算方法结合树状结构递归搜索算法,针对铝电解过程中低氧化铝浓度电解质中O、F元素在溶解态形态不明的问题,利用第一性原理分子动力学方法计算了熔盐体系微观离子结构。计算结果表明,F离子大部分以端氟F_(t)(Al-F)形式存在,而O离子全部以桥氧O_(b)(Al-O-Al)形式存在。络合离子以[AlF_(5)]^(2-)和大型铝氧氟配离子为主。

动力学研究AlN/α-Al2O3(0001)薄膜生长初期的吸附与扩散

采用基于第一性原理的从头计算分子动力学方法,计算了300—800℃下AlN吸附过程与系统能量、动力学轨迹以及扩散系数.研究表明,吸附过程由物理吸附、化学吸附和表面稳定态三个阶段组成,在吸附成键过程中,温度越高,粒子平均表面扩散能力增强.N原子的扩散系数大于Al原子的扩散系数,尤其是在物理吸附阶段.在较高温度条件下(大于700℃),N的解吸附作用明显增强,不利于AlN的稳定吸附生长,500—700℃之间的温度有利于AlN在α-Al2O3(0001)表面的稳定吸附生长.

5%草酸介质中5-氨基苯并咪唑对碳钢的缓蚀机理研究

铁路货运作为基础运输的重要方式,目前零部件清洗常用偏酸性清洗剂除垢,易产生酸蚀,影响车辆运行安全。为提高货车零部件使用寿命,对货车零部件用钢进行了全面的腐蚀机理分析。通过腐蚀失重测试、电化学阻抗谱(electrochemical impedance spectroscopy,EIS)实验、理论计算及分子动力学计算等方法,全面研究了货车零部件用碳钢(45#钢)在不同浓度5-氨基苯并咪唑5%草酸溶液中的腐蚀行为。结果表明:5-氨基苯并咪唑浓度越高对45#钢的保护作用越强。为减缓货车零部件腐蚀,可在清洗零部件时适度加入缓蚀剂,增加其缓蚀性能。

氮化镓小团簇结构的理论研究

用局域密度泛函近似下的全势能线性Muffin-Tin轨道组合分子动力学方法对氮化镓小团簇GanNn(n=2～6)的结构和能量进行了计算,并和已有的报道进行了比较.除Ga2N2外,获得了所有上述团簇的新的最稳定结构.最稳定结构中存在着N2单元或N3单元或两者兼有,表明N—N键在GanNn(n=2～6)团簇的形成中起着决定性的作用.同时,对上述团簇的HOMO-LUMO能量间隔进行了计算.HOMO-LUMO能量间隔为1.601～2.667eV,表明上述团簇将显示像半导体一样的性质.

多尺度模拟中网格守恒重映算法(英文)

针对耦合微观分子动力学(MD)和宏观有限元方法(FE)的多尺度模拟,提出一类新的基于贡献单元法的网格守恒重映算法.由于物理量是由有限元节点以及相应区域的原子信息通过积分重构得到的,对结构和非结构网格都能适用.对于未知量定义在顶点的情形,引入辅助网格.数值例子验证了算法的准确性和有效性.

马来酸酐四元共聚物阻垢剂的阻垢规律及机理

使用马来酸酐(MA)、乙酸乙烯酯(VA)、乙烯基磺酸钠(VS)和2-丙烯酰胺-2-甲基丙磺酸(AMPS)合成了一种四元共聚物阻垢剂MA-VA-VS-AMPS,并探究其在高Ca^(2+)质量浓度和高矿化度环境中的阻垢机理。采用FT-IR分析阻垢剂结构,研究了阻垢剂质量浓度、Ca^(2+)质量浓度、溶液温度和pH值等因素在静态条件下对阻垢剂阻垢性能的影响;利用动态流动测试方法评价阻垢剂在动态条件下的阻垢率;采用Materials studio(MS)中分子动力学模拟方法计算阻垢剂与CaCO_(3)之间的结合能;采用扫描电镜(SEM)和X-射线衍射(XRD)仪分析CaCO_(3)晶体的形貌和晶型。结果表明:在静态测试条件下,MA-VA-VS-AMPS的阻垢率是99.3%;在动态测试条件下,MA-VA-VS-AMPS的阻垢率为96.8%,且阻垢剂使CaCO_(3)发生变形,Ca^(2+)和阻垢剂中的O之间形成了化学键,阻垢剂与CaCO_(3)发生吸附作用。

B_2O_3对CaO-Al_2O_3-SiO_2基连铸保护渣性能及结构的影响

采用热力学软件计算了Ca O-Al_2O_3-Si O_2三元相图和Ca O-Al_2O_3-B_2O_3-Si O_2四元相图。根据低熔点选择原则,确定了B_2O_3和Ca O-Al_2O_3-Si O_2渣系主要成分的具体含量。采用Brookfield旋转黏度计和DHTT-Ⅱ型熔化结晶温度测定仪对不同B_2O_3含量保护渣的熔化性能和结晶性能进行了实验研究。进一步采用分子动力学软件对熔渣进行模拟,分析了保护渣的微观结构,深入探讨了保护渣性能与结构之间的关系。结果表明,B_2O_3对Ca O-Al_2O_3-Si O_2渣系的黏度和转折温度有着重要的影响。当B_2O_3含量不高于9%时,保护渣的黏度和转折温度随着B_2O_3含量的提高显著降低。保护渣中B_2O_3含量的提高导致保护渣结晶孕育时间和完全结晶时间延长。相对于Al-O和Si-O配位结构,B-O配位结构最为稳定。体系中B离子可以代替Si、Al离子,形成B-O三配位结构与B-O四配位结构,体系结构由紧密的架状结构转变为松弛的层状结构,熔渣聚合度降低、黏度也降低。

调剖驱油技术中弱凝胶体系研究进展

弱凝胶体系调驱技术是通过降低油田高渗透层渗透率、提高水驱波及系数、改善水驱开发效果来实现原油稳产的重要手段。本文综述了近年来原油开采过程中用于调驱技术的弱凝胶体系基本组成,不同交联剂对弱凝胶体系的成胶机理和成胶条件及弱凝胶体系性能的评价方法。总结了稳定剂、杀菌剂、抗盐剂、延迟剂等助剂和温度、矿化度、p H值等环境因素对弱凝胶体系性能的影响;概述了弱凝胶体系的矿场应用技术现状和现有弱凝胶体系在调剖应用中仍存在的问题。提出在传统表观方法研究弱凝胶交联机理的基础上,利用激光光散射法、原子力显微镜和计算机分子动力学模拟等技术加强对弱凝胶交联微观机理研究,为开发新型长效且廉价的调剖剂提供理论依据。

流体系统模拟中邻区列表算法的优化理论

分子动力学模拟中邻区列表算法的效率依赖于其参数的选择.作者提供了一种选择最优化参数的计算方法,通过分别使用自由粒子近似和扩散近似对所需模拟的时间进行计算,再对两种近似计算进行比较.结果表明,在密度较低或者皮肤半径较小的情况下需要采用自由粒子近似,而当密度较高或者皮肤半径较大的情况下则需要采用扩散近似.该方法的结果与Lennard-Jones流体系统的模拟结果符合得很好.

NO基团的位置对(BEDSe-TTF)_2[Fe(CN)_5NO]总能量的影响

采用基于密度泛函理论的从头计算分子动力学方法 ,研究了 (BEDSe -TTF) 2 [Fe(CN) 5NO]中NO基团的具体指向对材料的总能量的影响 ,即其具体指向对 (BEDSe -TTF) 2 [Fe(CN) 5NO]的稳定态的影响 .我们发现所有的NO基团平行于xoy平面而不指向任何有机分子时 ,(BEDSe -TTF) 2 [Fe(CN) 5NO]是最稳定的 .

质子在a-SiO2中的扩散机制

半导体电子器件中质子的扩散会导致器件性能下降。然而,迄今为止关于质子在氧化物中的扩散机制目前尚未完全清楚。本文从原子层面研究了质子在a-SiO2中的扩散行为。采用从头计算分子动力学模拟方法,计算得到了质子在a-SiO2中的扩散系数和活化能。同时,观察到了质子扩散路径。研究发现,质子主要是通过与a-SiO2中的氧原子形成和解离化合键的形式进行扩散。本文提出了质子在a-SiO2中扩散的2种方式:跳跃扩散和旋转扩散,并分别计算了这2种扩散方式所需要的势垒。