具有SOD分子筛拓扑结构的稀土金属-氧-硝酸骨架材料的合成

在水热条件下合成得到一系列具有SOD分子筛拓扑结构的稀土氧化物硝酸盐.这些化合物的晶体结构都属于三方R-3空间群.该种骨架结构使得SOD分子筛笼0.9 nm的直径被拓展至该结构中的近1.4 nm.每个金属中心与8个氧原子配位,其中6个为桥连氧原子,2个氧原子来自配位的硝酸根.如果忽略硝酸根,可以把这个化合物看作是一个稀土氧化物的三维开放骨架结构,这在稀土氧化物的结构中是非常少见的.

不同结构扩孔分子筛催化MTP反应行为及表面积炭物种表征

采用TEAOH溶液处理MFI结构ZSM-5分子筛、MWW结构MCM-22分子筛,NaOH溶液处理TON结构ZSM-22分子筛、CHA结构SSZ-13分子筛得到四种结构的扩孔分子筛。在反应温度480℃、反应压力0.1 MPa、甲醇与水质量比1∶1、甲醇质量空速1.5 h^(-1)的条件下,考察了四种扩孔分子筛的甲醇制丙烯(MTP)催化性能,并采用XRD、N_2吸附-脱附、NH_3-TPD、TG、UV-Raman和GC-M S等方法表征催化剂的物化性质及M TP反应2 h后的分子筛积炭性质。结果表明,四种分子筛扩孔改性后均出现介孔,其中,T-ZSM-5分子筛在MTP反应中寿命最长;T-MCM-22分子筛寿命次之且失活速率慢;而一维孔道结构N-ZSM-22分子筛和八元环尺寸较小的N-SSZ-13分子筛均失活迅速。受拓扑结构和孔道扩散的影响,MTP反应2 h后,分子筛积炭量增加的顺序为T-ZSM-5<N-ZSM-22<T-MCM-22<N-SSZ-13且可溶焦分子质量随积炭量增加而增重,即从五甲基苯增重到菲、芘等多环芳烃。