地聚合物凝胶结构建模及分子动力学模拟

地聚合物胶凝材料是一类以多种非晶质至半晶质相的三维铝硅酸盐空间网络结构为主的新型无机非金属材料。本工作使用溶胶-凝胶法制备了不同CaO含量的地聚合物凝胶,通过X射线衍射表征了地聚合物凝胶的结构;基于蒙特卡罗方法,使用Materials Studio软件构建地聚合物N-A-S-H凝胶、C-A-S-H凝胶和不同Ca含量的地聚合物凝胶的结构模型,在Universal力场下对凝胶结构进行优化和分子动力学模拟,计算了各结构模型的径向分布函数、结构参数,模拟了弹性模量和凝胶结构的X射线衍射谱。研究结果表明:根据Ca含量的不同地聚合物凝胶可以分为无钙体系、低钙体系、中钙体系和高钙体系,无钙体系主要是N-A-S-H凝胶,低、中钙体系以N-A-S-H和C-A-S-H混合凝胶为主,高钙体系只含有C-A-S-H凝胶相和Ca(OH)2相,低钙体系CaO含量小于16.7%,高钙体系CaO含量大于30%;在Universal力场下,N-A-S-H凝胶和C-A-S-H凝胶的弹性模量分别为22.04 GPa和62.37 GPa,含钙体系地聚合物凝胶的弹性模量随Ca含量的增加而增大;地聚合物凝胶结构模型的径向分布函数表明,其分子结构为典型的无定型结构,且主要化学键的平均键长与实验值吻合较好,含钙体系地聚合物凝胶结构模型中Si-O键、Al-O键和O-O键径向分布函数出现了峰的分裂现象,Ca的加入使Si-O键、Al-O键和O-O键类型变得复杂。

增强分子拓扑信息的多任务图神经网络算法

以分子毒性为代表的分子属性预测在以药物设计为主的多个领域的发展中发挥着重要作用,但直接利用分子结构信息快速且准确地预测分子毒性一直是一个挑战。目前,卷积网络和图网络等深度学习方法的出现在这个问题的解决上得到了一定的进展。而以图网络为主的深度学习方法在分子毒性预测中存在两个关键问题,影响预测性能:第一,数据驱动使得模型在面对小批量数据时依然没有可靠的性能。第二,建模分子结构只考虑了天然共价键,只能提供粗粒度的信息。为解决上述问题,给出了一种对分子结构的新型建模方式MT-ToxGNN。该方法将多任务的思想融入图神经网络中,使得不同任务在训练时可以互相学习不同数据的可靠分布,从而避免在小批量数据上的过拟合问题。将分子编码成拓扑图结构时同时考虑分子内共价键以及非共价作用,就是在使用分子共价键构建传统图的边集之后,再使用非共价作用构建新型图的边集,从而弥补传统图网络对分子结构信息表示的不足。使用特别设计的图网络分别处理分子的共价与非共价信息,充分学习不同的分子结构。在与大量先进方法的性能比较中,MT-ToxGNN在多个分子毒性数据集上皮尔森系数指标达到了最佳。