LaMO_3纳米复合钙钛矿氧载体化学循环重整甲烷制合成气

采用溶胶-凝胶法制备了不同B位可变价离子的LaMO3(M=Cr,Mn,Fe,Co)复合氧化物氧载体,采用X射线衍射、N2吸附-脱附、扫描电镜及CH4程序升温表面反应等手段对氧载体进行了表征,并用于直接选择氧化CH4的反应中.结果表明,Cr,Mn,Fe和Co均能形成LaMO3纳米复合钙钛矿结构,其氧物种氧化能力大小顺序为LaCoO3>LaMnO3>LaFeO3>LaCrO3.在连续流动化学循环甲烷重整反应中,LaFeO3中的氧物种具有更好的选择氧化性能(H2/CO=2.06),其CH4转化率和CO选择性分别达到89.6%和98.9%.10个连续顺序氧化-还原化学循环重整反应中,CH4转化率约为60%～70%,CO选择性达98%以上;且其结构保持了较高的稳定性.

化学循环重整甲烷制合成气LaBO_3钙钛矿型氧载体研究

采用溶胶-凝胶法制备了不同B位可变价离子的La-B-O复合氧载体(B=Cr、Ni),采用XRD、BET、FT-IR、H2-TPR及CH4-TPSR等进行了表征,并用于化学循环重整(CLR)CH4反应中.结果表明,LaNiO3氧化物更易于与CH4发生深度氧化和选择氧化,LaCrO3氧化物则利于CH4裂解,其氧物种氧化CH4的能力较弱.在连续流动CLR反应中,LaNiO3具有较高的供氧量和持续供氧能力,能将CH4选择氧化为H2/CO=1.45的合成气,其CH4转化率和CO选择性分别达到23.4%和86.9%,且其结构保持了较高的稳定性.