Pu在膨润土层中的反应性迁移模拟研究(1)——地下水-膨润土体系演化的地球化学模拟

在某区含Pu高放废物处置系统的性能评价中,需要分析水-岩相互作用下蒙脱石、孔隙度、pH值等演化过程对膨润土材料性能及Pu反应性迁移的影响,为此,本文以工程屏障系统中厚度为1 m的柯尔碱膨润土回填材料为研究对象,基于地下水入渗景象,采用TOUGHREACT模拟了地下水-膨润土体系的地球化学演化。结果表明:膨润土完全饱和约需20年;膨润土中蒙脱石的伊利石化作用很弱,而去白云石化过程(白云石溶解、方解石形成)相对明显,这使得水中Ca^(2+)浓度减小、Mg^(2+)和HCO_(3)^(-)浓度增大、pH值呈弱碱性且维持在8.1~10.3范围内;膨润土的孔隙度和渗透率变化不明显(变化量不到2%)。这些演化过程将有利于维持膨润土的膨胀性,阻滞核素向外迁移。

甘肃北山新场深部地下水中铀的赋存形态及其影响因素的地球化学模拟研究

核能的快速发展产生了大量的高水平放射性废物(简称高放废物),对生态环境和人类健康构成了巨大的威胁,其安全处置已成为国际放射性废物管理的重难点问题。深部地质处置被普遍认为是高放废物最安全可靠、技术上非常可行的处置方法。目前,我国已启动了甘肃北山新场高放废物地质处置地下实验室的建设,放射性元素铀在深部地下水中的形态分布及其影响因素从微观层面能为北山深地质处置性能评价提供基础数据,但尚不明晰,亟需开展相关地球化学模拟研究。基于PHREEQC中的llnl.dat数据库,添加NEA-TDB和ThermoChimie数据库中U(Ⅵ)的热力学数据,使用地球化学模拟软件PHREEQC.v3和PhreePlot.v11对铀在我国甘肃北山新场高放废物地质处置地下实验室场址BS28孔深部地下水中的赋存形态及分布进行了模拟计算,旨在厘清铀在北山深部地下水中的赋存形态,探讨pH、pE以及Ca^(2+)与HCO_(3)^(-)浓度比对铀在北山深部地下水中形态分布的影响。模拟结果表明,在该深部地下水环境下,铀主要以六价的形式存在,Ca_(2)UO_(2)(CO_(3))_(3)(aq)和CaUO_(2)(CO_(3))_(3)^(2-)是主要的赋存形态,其占比分别为84.14%和15.16%。受氧化还原氛围的影响,铀的价态在pE<1时逐渐由U(Ⅵ)转变为U(Ⅳ),且在pE=-1~1时,UO_(2)(s)和可溶性碳酸铀酰络合物可同时存在。Ca^(2+)与HCO_(3)^(-)的浓度比低倾向于形成CaUO_(2)(CO_(3))_(3)^(2-),浓度比高易于形成Ca_(2)UO_(2)(CO_(3))_(3)(aq)。Ca^(2+)-UO_(2)^(2+)-CO_(3)^(2)三元体系很大程度上会影响铀在北山深部地下水的溶解度和迁移能力。本研究结果将有助于查明铀在北山花岗岩裂隙中的迁移和吸附机理。

2024年高考化学模拟试题

可能用到的相对原子质量:H 1 C 12 N 14 O 16 Zn 65一、选择题:本题共16小题,共44分。第1~10小题,每小题2分;第11~16小题,每小题4分。在每小题给出的四个选项中,只有一项是符合题目要求的。

察尔汗盐湖主要补给水体不同温度下水文地球化学模拟初步研究

察尔汗盐湖是世界上最典型的现代陆相盐湖之一,该盐湖的成盐流体演化过程迄今尚存在较大争议。利用EQL/EVP水文地球化学模拟软件,对察尔汗盐湖主要补给水系在不同温度条件下进行了蒸发析盐实验模拟。研究结果表明,察尔汗北部深部卤水蒸发析出的盐类矿物与察尔汗盐湖地层中盐类矿物差异性很大。但格尔木河水则具有较好的一致性,在一些盐类矿物含量(如杂卤石)上与察尔汗地区实际情况存在明显差异,不同温度下模拟析出的盐类矿物组成存在一定差别。研究揭示出深部卤水和格尔木河水均是察尔汗盐湖的补给源之一,格尔木河水是主要物源但也并非唯一来源,察尔汗盐湖是多源流体混合掺杂作用的结果。模拟演化结果显示,深部卤水和格尔木河水中硼和锂均随蒸发作用呈现逐步增加的趋势,未见矿物析出,二者在蒸发过程中一直赋存在溶液中。

水文地球化学模拟在地下水化学成分形成过程研究中的应用

为进一步探究和田河流域绿洲区地下水化学演化规律,采用水文地球化学模拟法定量分析该区地下水化学成分形成过程。以绿洲区1980、2014和2017年地下水化学检测数据为基础,运用PHERRQC软件建立反向水文地球化学模型对水-岩相互作用进行模拟。结果表明:浓缩作用、溶滤作用及阳离子交替吸附作用是控制绿洲区地下水化学成分形成与变化的主要作用,气候条件、地下水动力条件和地层岩性为主要影响因素。由强径流区到弱径流区,水动力条件逐渐变差,岩土溶滤作用逐渐变弱,蒸发浓缩作用不断加强,致使地下水的TDS、TH和主要离子含量逐渐升高,水化学类型以Cl·SO_(4)·HCO_(3)-Na·Ca型为主转变为以Cl-Na型、Cl·SO_(4)-Na型为主。弱径流区内阳离子交替吸附作用显著,改变着地下水中Na+和Ca^(2+)含量。

基于反向水文地球化学模拟的矿区地下水水化学演化机制研究

采用离子比例系数法分析了西藏某矿区地下潜水在2个不同水流方向上的水化学成分特征,并结合矿区含水层岩性,确定水文地球化学模拟过程中应加入的矿物组分;采用PHREEQC软件对矿区地下水2种不同径流方向上发生的水文地球化学反应进行识别,模拟结果表明:沿地下水路径1,从荣那沟上游至中游,发生了石膏、钠长石、钾长石的沉淀,钙长石的溶解以及阳离子交替吸附作用;沿路径2,从矿区东北侧至荣那沟,发生了石膏、岩盐、白云石、钠长石的沉淀,钾长石、钙长石、黄铁矿、赤铁矿的溶解,以及阳离子交替吸附反应。本次对矿区地下潜水水化学演化机制的研究,对分析影响西藏地区地下水水文地球化学演化规律具有重大意义。

焦作矿区地下水水化学特征及其地球化学模拟

为了研究焦作矿区地下水水化学演化机制,查明岩溶水的主要补给来源,为矿井突水防范提供科学依据,对研究区域地下水系统取样分析。综合应用Piper三角图示法、岩性影响分析、相关性分析、总溶解固体分析和水文地球化学过程的定量模拟技术,系统地研究地下水水化学的空间分布规律和演化趋势;建立了地下水质量平衡模型,以提供岩溶地下水化学成分演化机理的定量信息;揭示了Ca2+-Na+、Mg2+-Na+阳离子交换作用、风化溶滤作用、蒸发浓缩作用、白云石的非全等溶解是地下水质演化的主要水文化学过程,为推断矿区地下水的补给来源提供了理论依据。

吉林西部砷中毒区高砷地下水反向地球化学模拟

为了解吉林西部砷中毒区高砷地下水水-岩作用过程及砷的迁移转化规律,通过野外调查、样品采集和数据测试,利用地下水化学测试数据,分析了该区地下水化学特征以及高砷地下水的水平和垂向分布规律。在地下水流场及水化学特征分析的基础上,应用PHREEQC软件进行了地下水砷的反向地球化学模拟,计算了沿同一水流路径下含砷、铁、锰等矿物的溶解或析出量。模拟结果表明:沿地下水流方向,含砷元素的矿物臭葱石在路径1和路径2上不同水样点间溶解进入地下水的量分别为2.44×10-6、8.03×10-7、7.98×10-6和4.14×10-7mmol/L,含铁、锰元素的矿物针铁矿、赤铁矿、软锰矿和方铁锰矿的质量交换结果均为正值;表明沿模拟路径这几种矿物发生溶解进入地下水,而硫酸根离子和CO2的交换量为负值,从地下水中析出。以上研究证实了地下水中砷与铁、锰元素具有良好的相关性,且高砷水在碱性的还原环境富集。

山西柳林泉域水-岩相互作用地球化学模拟

简述了反向地球化学模拟软件ＮＥＴＰＡＴＨ２．０的结构及功能，并用其成功地模拟了山西省柳林泉域岩溶地下水系统中的水－岩相互作用，定量评价了岩溶地下水在地表水渗漏的影响下经历的地球化学作用及不同流径地下水的混合比例．

平顶山矿区岩溶水系统水-岩相互作用的随机水文地球化学模拟

在前期工作的基础上 ,基于新的 (补充 )采集的地下水化学样品的分析数据 ,以 WATEQ4F模型 1 为基础 ,应用本次研究中开发的耦合的 Monte Carlo— WATEQ4F模型 ,对平顶山矿区地下水系统中水 -岩反应状态进行了随机水文地球化学模拟和评价。结果表明 :随机水文地球化学模拟方法具有很好的实用性和应用前景 ;在模拟研究区内地下水相对于方解石、白云石、石英过饱和 ,相对于石膏未饱和 ,而与玉髓处于平衡状态。这些结果为该区地下水 (子 )系统的划分、岩溶发育规律研究和地下水资源评价提供了进一步的依据。

高砷地下水的反向地球化学模拟:以中国吉林砷中毒病区为例

饮水型砷中毒分布在中国台湾、新疆、内蒙、山西、吉林等地。笔者采用GIS的空间数据叠加技术、化验测试与环境模拟技术,进行了地下水砷的反向地球化学模拟研究。研究表明,受构造运动控制,低洼地带堆积了巨厚的粉砂淤泥质沉积物和富含有机质的湖积物,为砷的赋存提供了空间。地下水砷的富集受水中Fe、Mn、pH、Cl-、PO34-、HCO3-、SO24-、Se的影响,其中,重碳酸钙型水中砷含量最低,氯化物重碳酸钠型水砷含量最高。臭葱石(FeAsO4:2H2O)等含铁、含锰矿物在进入地下水的溶解过程中,形成铁(锰)氧化物和砷化合物(砷酸盐或亚砷酸盐)。随着Eh降低,氧化物被还原形成更为活泼的离子组分,吸附在氧化物表面的砷化合物随之解吸,还原环境有利于砷从沉积物中向水中溶解、迁移。研究结果为实施安全供水提供了重要依据。

西北某放射性废物处置预选区地下水水化学特征及地球化学模拟

在放射性废物处置库的选址过程中,地下水水化学特征是最重要的因素之一。为了查明西北某放射性废物处置预选区地下水水化学特征及其演化机制,对该区地下水水样进行了水质测试,综合运用Piper三线图法、相关性分析、饱和指数模拟和质量平衡反应模拟,全面分析了该预选区地下水水化学类型的空间分布和地下水水演化的主要水文化学过程。结果表明:研究区地下水在北部山区接受补给,并向南运移,地下水类型随径流由SO4.Cl—Na型转变为Cl.SO4—Na型。地下水在径流过程中主要经历了溶滤作用、蒸发浓缩作用和阳离子交换作用等水文化学过程,它们是控制该区地下水水化学组分演化的关键。

河北平原深层碱性淡水形成的水文地球化学模拟——以保定、沧州地区为例

以揭示河北平原深层碱性淡水化学形成机制为主要研究目的 ,选择河北平原深层碱性淡水发育的保定、沧州地区为典型研究区 ,应用水文地球综合分析方法和地下水地球化学模拟技术 ,探讨了深层碱性淡水水化学性质、分布规律及形成的自然环境 ;依据质量守恒原理建立深层地下水质量平衡反应模型 ,研究了从山前至滨海整个水流路径上所发生的水文地球化学作用及水、岩间的质量交换 ,从而揭示了深层地下水化学演化规律的内涵及深层碱性淡水水化学形成机制 .主要结论是深碱性淡水是由山前补给区HCO3 -Ca·Mg水逐步演化而来 ,从山前至中部平原 ,在地下水环境由开放转为封闭的过程中 ,方解石、白云石溶解和沉淀 ,钠长石、石膏、岩盐和菱铁矿的溶解 ,Ca -Na阳离子交换是控制其形成和演化的主要水文地球化学作用 .

地球化学模拟及其在水文地质中的应用

从正向地球化学模拟、反向地球化学模拟和水文地球化学模拟三方面系统概述了地球化学模拟的研究进展；结合笔者近年来的科研实践，对其在水文地质中的应用作了介绍，并着重讨论了在地下水化学组分存在形式、矿物饱和指数的计算、水化学组分预测及地下水地球化学演化等方面的应用；最后，指出了这一领域中当前存在的问题和今后的研究方向。

渤海莱州湾南岸第四纪地下卤水演化的地球化学模拟

渤海莱州湾南岸地区赋存有大量的地下卤水,许多研究者认为这些卤水是第四纪地质历史时期古海水经强烈蒸发浓缩后埋藏而成的。运用反向地球化学模拟理论,选用美国地质调查局(USGS)提供的PHREEQC(1997)地球化学模拟软件,对莱州湾南岸昌邑廒里501孔各层卤水的水化学演化过程进行模拟。研究结果表明,该地区的地下卤水是由古海水经强烈蒸发浓缩后被沉积物埋藏,并在赋存过程中发生水 岩相互作用,使地下水出现方解石、石膏及CO2气体的过饱和析出,并伴随与沉积物发生K+、Na+、Mg2+、Ca2+之间的阳离子交换反应。其中的浅层地下卤水还受到地表盐场析盐后排放卤水的侵染。

反向地球化学模拟技术在地下水^(14)C年龄校正中应用的进展与思考

地下水14C年龄校正一直是地下水年代学研究中的一个热点问题,将反向地球化学路径模型与同位素质量传输模型耦合起来,在综合考虑不同碳源、不同水文地球化学反应对14C质量传输影响的基础上,提出了一种新的综合性的校正方法,从而使地下水14C定年技术得到了进一步发展。识别深层地下水演化过程中影响14C浓度变化的主要因素并定量确定其对地下水14C浓度的影响程度是地下水14C校正的精度和可信度的重要考虑因素;在应用水文地球化学路径模拟技术进行地下水14C年龄校正时,必须要充分考虑地下水补给环境特点以及反向地球化学模拟模型中的非可行解的排除。

固氮酶催化作用机理及其化学模拟

固氮酶是某些微生物在常温常压下固氮成氨的主要催化剂 ,其催化机理和化学模拟是国际上长期致力研究的对象 .尽管人们已经揭示了固氮酶催化活性中心铁钼辅基 (Fe Mo- co) Mo Fe7S9(R-高柠檬酸 )的结构 ,然而 ,有关 Fe Mo- co生物合成的详细途径和其中包含的钼铁转移和利用 ;固氮酶在哪些活性位和按什么模式结合 N2 ,C2 H2 、CO等多种底物或抑制剂 ;以及其中涉及的电子和质子传递过程等许多问题 ,至今尚有待解决 .本文将综述这些问题的研究进展和厦门大学固氮组最近五年来的相关研究工作 .

地球化学模拟在南北古脊梁岩溶裂隙水系统划分中的应用

南北古脊梁是贺兰山经向构造体系的核心部分,为一条SN向的震旦系、寒武系、奥陶系地层隆起。寒武系、奥陶系地层主要为灰岩和白云岩,其间赋存有较丰富的岩溶裂隙水。由于埋深大,构造情况复杂,南北古脊梁的岩溶裂隙水的分布和径流规律至今仍不是十分清楚。本文利用地球化学模拟的方法,对南北古脊梁深埋岩溶裂隙水的系统划分和各部分之间的水力联系进行了研究。认为:系统Ⅰ和系统Ⅱ的边界应当在严湾和吕套之间,其边界为一条由第四系地下水补给形成的,地下水位较高的可移动地下分水岭;系统Ⅰ和系统Ⅲ之间存在水力联系,系统Ⅰ北端排泄口太阳泉的水量有46%来自系统Ⅲ的补给,在萌城泉和太阳泉之间可能存在一条导水断层形成的岩溶裂隙水的强径流带。

广东从化温泉的水文地球化学模拟

从化温泉位于广州东北部,出露于燕山期花岗岩地区,位于北东向广州—从化断裂带北东段;热水中阳离子以K+、Na+、Ca2+为主,阴离子以HCO3-为主,水化学类型为HCO3-Na及HCO3-Na.Ca型。利用NETPATH程序对泉区热水进行水化学模拟,发现从化温泉各泉点的水化学特征相似,径流过程中发生的化学反应也相似;从初始水点到终端水点,发生的各种反应交换量很低;在径流过程中各矿物的净反应可能为钾长石、高岭石、赤铁矿、萤石沉淀,CO2、斜长石、黑云母溶解;SiO2的溶解/沉淀在各泉点不同;径流过程中发生了Ca2+/Na+、Mg2+/Na+离子交换作用。

地下水矿物饱和度的水文地球化学模拟分析——以娘子关泉域岩溶水为例

通过分析娘子关泉域岩溶水的水文地质条件、岩溶发育规律以及水文地球化学特征 ,发现在该泉域内不应出现方解石、白云石、石膏等矿物溶解饱和状态。运用地球化学模拟软件 PHREEQC模拟该区可能的化学条件 (地下水中二氧化碳分压 )及相应条件下的矿物溶解状态 ,同时结合野外溶解实验推断所处条件范围。这一研究推测出地下水与其溶解矿物所处极限状态应为饱和状态 ,而实际常常应处于非饱和状态 ,若计算为过饱和状态 ,则应可能是分析数据错误所致。