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超细煤粉化学氧化改性对NO_(x)生成的影响
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作者 马阳 姜秀民 《煤炭转化》 CAS CSCD 北大核心 2023年第4期38-50,共13页
有机含氧官能团对煤的热解和燃烧过程具有重要影响。目前关于引入的外来官能团对煤热转化过程中生成NO_(x)的影响的研究较为欠缺。本研究使用过氧化氢、过氧乙酸、硝酸和过硫酸铵4种典型的化学试剂对2种煤阶的煤粉(无烟煤煤粉和烟煤煤粉... 有机含氧官能团对煤的热解和燃烧过程具有重要影响。目前关于引入的外来官能团对煤热转化过程中生成NO_(x)的影响的研究较为欠缺。本研究使用过氧化氢、过氧乙酸、硝酸和过硫酸铵4种典型的化学试剂对2种煤阶的煤粉(无烟煤煤粉和烟煤煤粉)进行了化学氧化改性,利用^(13)C-NMR和XPS分别获得了改性前后煤粉含氧官能团和含氮官能团的变化规律,并对原煤和改性煤进行了热解和燃烧实验。^(13)C-NMR结果表明:过氧乙酸溶液和过氧化氢溶液均可通过氧化使煤中烷基芳香碳和氧基取代芳碳断键。5%(质量分数)过氧乙酸溶液可在煤中引入醇羟基、羧基等官能团,1%和5%(质量分数)的过氧化氢溶液与煤粉反应无法引入含氧官能团。XPS结果表明:5%过氧乙酸溶液可将煤粉表面的吡咯型氮(N-5)、吡啶型氮(N-6)氧化为氧化物氮(N-X)结构。此外,过氧乙酸溶液和过二硫酸铵溶液可将煤中芳香胺结构氧化为—NO_(2)基团,此结构在180℃开始受热分解。在热解过程中,过氧乙酸溶液改性后的煤粉在更低的温度下释放出了更多的NO_(x),N_(2)O释放温度降低至200℃,NO_(x)生成途径发生了改变。过氧乙酸溶液对两种煤的改性效果一致,且对于无烟煤来说,粒径越小,过氧乙酸溶液改性效果越明显。过氧乙酸溶液改性后,煤粉中燃料氮向气相氮的转换得到调控与强化,为后续煤燃烧烟气中NO_(x)的脱除创造了更多的时间与空间,丰富了NO_(x)生成理论。基于实验结果,本研究提出了过氧乙酸改性与空气分级技术耦合的NO_(x)减排新设想。 展开更多
关键词 氧化 含氮官能团 超细煤粉 燃烧 热解 化学氧化改性
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电化学氧化改性石墨毡电芬顿体系对三氯乙烯的降解研究 被引量:6
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作者 雷丽丹 周正伟 +4 位作者 高雅 黄颖 多雪文 崔艳萍 黄照强 《安全与环境工程》 CAS CSCD 北大核心 2021年第3期108-116,共9页
三氯乙烯(TCE)是一种常用的有机溶剂,广泛地用于各类工业行业中,因其高密度、难降解和高毒性的特点,容易在地下水中积累,对地下水环境的安全和人类的生存健康造成极大的威胁,需要进行有效处理。采用电化学氧化改性后的石墨毡(GF)作为工... 三氯乙烯(TCE)是一种常用的有机溶剂,广泛地用于各类工业行业中,因其高密度、难降解和高毒性的特点,容易在地下水中积累,对地下水环境的安全和人类的生存健康造成极大的威胁,需要进行有效处理。采用电化学氧化改性后的石墨毡(GF)作为工作电极,稳定的钛基混合金属氧化物(Ti-MMO)作为对电极,构成有效的GF改性阴极电芬顿体系,通过简单、易操作的交替电极极性,完成GF的电化学氧化改性和电解全过程,并利用改性GF阴极电芬顿体系对TCE进行电化学降解试验,推测了TCE的降解机理。试验结果表明:在改性时,电化学氧化改性GF作阳极,Ti-MMO作阴极,200 mA电流下改性30 min后,改性效果最佳;以H_(2)O_(2)产生量为对照,在100 mA电流下最佳改性GF阴极电芬顿体系可产生42.57 mg/L的H_(2)O_(2);改性GF体系电解4 h后,对3.00 mg/LTCE的去除率达89.54%;GF的傅里叶红外变换光谱(FTIR)分析结果显示,GF在改性后表面含氧官能团(OGs)数量显著增加;利用高效液相色谱分析仪测定不同反应体系中羟基自由基(·OH)的生成量显示,改性GF构成的阴极电芬顿体系中·OH的生成量显著提升3倍以上,显著强化了改性GF体系对TCE的降解效果;改性GF体系对TCE进行连续循环降解3个周期后,TCE的去除率下降至65.34%,再次极性反转后,TCE的去除率可以提升至70.68%。 展开更多
关键词 石墨毡(GF) 化学氧化改性 三氯乙烯(TCE)降解 阴极电芬顿体系
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Photocatalysis fundamentals and surface modification of TiO_2 nanomaterials 被引量:24
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作者 温九清 李鑫 +3 位作者 刘威 方岳平 谢君 徐悦华 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2015年第12期2049-2070,共22页
As a green and sustainable technology,heterogeneous photocatalysis using semiconductors has received much attention during the past decades because of its potential to address energy and environmental problems. Among ... As a green and sustainable technology,heterogeneous photocatalysis using semiconductors has received much attention during the past decades because of its potential to address energy and environmental problems. Among various semiconductors,TiO2 has been regarded as the best and most widely investigated photocatalyst in the past 10 years. Based on the fundamentals of photocatalysis and surface chemistry of TiO2 nanomaterials,we herein summarize and discuss the achievements in the different surface modification strategies employed to date such as surface doping and sensitization,construction of surface heterojunctions,loading of nano-sized co-catalysts,increase in the accessible surface areas,and usage of surface F effects and exposure of highly reactive facets. Especially,the interesting synergistic effects of these different surface modification strategies deserve more attention in the near future. Studying these important advances in photocatalysis fundamentals,and surface chemistry and modification may offer new opportunities for designing highly efficient TiO2-based and non-TiO2-based photocatalysts for solar fuel production,environmental remediation,organic photosynthesis,and other related fields such as solar cell device fabrication,thermal catalysis,and separation and purification. 展开更多
关键词 Titanium oxide Surface chemistry Surface modification Surface fluorine-effects CO-CATALYST
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Efficient development of Type-Ⅱ TiO_2 heterojunction using electrochemical approach for an enhanced photoelectrochemical water splitting performance
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作者 Yuanxing Fang Yiwen Ma Xinchen Wang 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2018年第3期438-445,共8页
Type‐II‐heterojunction TiO2nanorod arrays(NAs)are achieved by a combination of reduced and pristine TiO2NAs through a simple electrochemical reduction.The heterojunction‐structured TiO2NAs exhibit an enhanced photo... Type‐II‐heterojunction TiO2nanorod arrays(NAs)are achieved by a combination of reduced and pristine TiO2NAs through a simple electrochemical reduction.The heterojunction‐structured TiO2NAs exhibit an enhanced photo‐efficiency,with respect to those of pristine TiO2NAs and completely reduced black TiO2.The improved efficiency can be attributed to a synergistic effect of two contributions of the partially reduced TiO2NAs.The light absorption is significantly increased,from theUV to the visible spectrum.Moreover,the type II structure leads to enhanced separation and transport of the electrons and charges.The proposed electrochemical approach could be applied to various semiconductors for a control of the band structure and improved photoelectrochemical performance. 展开更多
关键词 Type II heterojunction structure Photoelectrochemical water splitting TIO2 Electrochemical reduction MODIFICATION
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