地下水成分对钚化学种态分布的影响

钚是核能发展和放射性废物处理处置中的一种重要元素,其在天然水体中的种态分布对于研究其迁移行为至关重要。随着研究的深入,一些新的钚种态不断被发现和确认,原先诸多类似研究工作已经不能准确反映钚在溶液介质中的真实种态占比。结合最新热力学数据,本文通过地球化学计算软件PHREEQC系统研究了钚的种态分布随pH值和共存离子种类及浓度改变的变化规律,并得到了钚在不同水体中的物种形态占比。研究结果表明:在氧化性的地下水中,当水硬度比较低时,六价钚在酸性条件下主要以PuO_(2)^(2+)或PuO_(2)CO_(3)的形态存在,在中碱性条件下主要以PuO_(2)(CO_(3))_(2)^(2−)或PuO_(2)(CO_(3))_(3)^(4−)形态存在;然而,当水硬度比较高,尤其是钙离子浓度比较高时,六价钚虽然在酸性条件下仍主要以PuO_(2)^(2+)或PuO_(2)CO_(3)存在,在中碱性条件下却以CaPuO_(2)(CO_(3))_(3)^(2−)的形式占据主导地位。可见,水的硬度尤其是钙离子浓度是影响钚形态的重要因素之一,因而在钚的地质处置时应予以重点考虑。

富铬酵母中铬的化学种态及结合形态研究

对富铬酵母中铬的化学种态进行了分析和初步探讨.在铬的化学种态测定中,使用离子交换和火焰原子吸收法测定了富铬酵母中的Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ),方法快速简便,定量回收.结果表明,总铬含量为1582μg/g的富铬酵母中,无机态铬占16%,其中Cr(Ⅲ)为232μg/g、Cr(Ⅵ)为24.5μg/g.酵母细胞富铬过程中,84%以上的无机铬化合物转化成有机铬.说明铬参与了酵母细胞的生物合成,促进生物转化,对提高富铬酵母的生物效应极为有益.

海藻中碘的化学种态研究Ⅰ

用化学分离结合中子活化法研究了海带、网翼藻、海黍子、松藻、石莼、礁膜和江篱7种海藻中总碘及水溶性碘、有机碘、I和IO3等不同形态碘的分布．研究结果表明：不同海藻中碘及其化学种态差别较大，海带中碘含量最高，达734×106（湿重），且99．2％的碘为水溶性碘．其他几种海藻中碘含量较低，且水溶性碘仅占16.5％～40．8％．海藻浸出液中碘主要以I的形式存在，占浸出总碘量的61．0％～92．7％，其次为有机碘占5．5％～37．4％，IO3含量最少，仅占1．4％～4．5％．该研究结果提示不同海藻的富碘机制可能不尽相同．从食用的角度看，其中碘的生物利用度也可能有较大的差异．

分子活化分析法研究地质样品中铂族元素的化学种态

用化学逐级溶解、镍锍火试金预富集及中子活化分析法研究了中国东部大陆地幔橄榄岩捕掳体中铂族元素的化学种态。分析结果表明 ,6个物相中单个铂族元素的质量分数加和与铂族元素总量分析结果基本相符 ;硫化物相中铂族元素分布特征的研究 ,进一步说明了硫化物的熔出是部分熔融过程中地幔橄榄岩铂族元素分异的重要机制之一。

^(60)Co在海水中化学种态及其在海洋生物体中浓集和排泄的研究

用超滤法研究了 pH =7.31的条件下60 Co在海水与不同粒度胶体间的分布 ,结果表明 ,大约86%的60 Co是以非胶体的形式存在。用阳离子交换法在离子强度为 0 .67的条件下测定了Cl- 、SO4 2 - 和CO32 - 与Co(Ⅱ )的一级配合物稳定常数 β1,它们分别为 0 .4 47、5 .5 6和 1 .31× 1 0 3。假设Co(Ⅱ )的化学平衡仅由海水中主要的无机阴离子决定 ,利用实验获得的配合物稳定常数 ,计算了 pH =8.0的海水中Co(Ⅱ )的各种化学种态所占的百分比 ,结果为 :Co2 + ( 70 %) ,CoCl+ ( 1 7%) ,CoSO4 ( 1 1 %) ,CoCO3( 1 %) ,CoOH+ ( 1 %)。并在此基础上研究了扇贝和贻贝对60 Co的吸收与排泄的生态参数和60 Co的两种化学种态比例的可能影响。结果表明 ,未发现不同化学种态比例会引起生态参数的显著改变 ;但是 ,不同化学种态比例可能会影响60 Co在海洋生物体内的分布。此外 ,实验结果表明 ,扇贝对60 Co的浓集因子比贻贝高 ,扇贝的生物半排期 (Tb1/ 2 )和吸收达到 90 %饱和度时所需时间 (SSt)也比贻贝长。

化学种态分析软件CHEMSPEC最新进展

我国高放废物地质处置研发工作已经步入建造地下实验室阶段。地下实验室建造安全评价和未来的处置库性能评价中均需要关键放射性核素在相应深部地质条件下的扩散和迁移参数,而关键核素的扩散和迁移参数与核素在相应水岩体系中的化学种态密切相关。为满足我国核设施退役治理工作的需要,尤其是我国高放废物地质处置相关安全评价的需要,北京大学核环境化学课题组于2008年开始编写具有完全著作权的化学种态分析软件CHEMSPEC。经过多次修改和完善,目前已经具备了较好的计算功能。本文介绍该软件在表面配合模型、数据库补充和程序优化方面的最新进展,以实例形式介绍该软件的新性能,以期为我国相关实验研究者使用该软件提供参考。

低浓缩铀靶辐照后溶液中铀的化学种态及主要裂变元素的影响

利用化学种态分析软件CHEMSPEC计算了低浓缩铀靶辐照后溶液中铀(U)的化学种态分布及其主要裂变元素对U化学种态的影响。结果表明,在单组分体系中,p H值和铀酰浓度都会显著影响U的化学种态分布。随着铀酰浓度的增大,溶液中将会生成多核配合物;在较高的NO3-浓度下,U在溶液中主要以UO22+和UO2NO3+的形式存在。CO2对不同浓度铀的种态分布影响结果表明,当铀酰浓度较低时,铀的化学种态多以碳酸铀酰的形式存在;当铀酰浓度较高时,铀的化学种态多以氢氧铀酰或柱铀矿沉淀的形式存在。计算发现,当裂片元素Tc、I、Mo的浓度小于0.01 mol·L-1并分别以Tc O4-、I-、Mo O42-的种态存在时,这些裂片元素不改变铀的各化学种态的分布。

化学种态分析软件CHEMSPEC(C＋＋)及其应用

我们采用C++语言编写了一款具有图形界面的化学种态分析软件CHEMSPEC(C++).本文主要介绍了该程序的原理和结构,图形界面的使用,最后采用了几个实例来说明该软件可以解决什么问题.结果表明,CHEMSPEC(C++)可视化程序使用方便,计算结果良好.该程序可用于计算部分关键放射性核素在水岩体系中的种态.

氯化物熔盐体系中铀的化学种态研究进展

乏燃料后处理是未来先进核燃料循环体系的中心环节,基于高温熔盐电解的干法后处理技术具有一定优势.该技术通常在高温氯化物熔盐体系中进行,采用电化学技术回收锕系元素,并实现其与镧系元素的电解分离.其中铀的分离回收是研究的重点之一.为更好实现铀在熔盐中的分离与回收,需要深入理解铀的电化学性质与其在熔盐中的配位化学性质的联系.因此,开展铀在氯盐体系中的化学种态研究至关重要.本综述对国际上氯化物熔盐体系中针对铀化学种态的研究进展进行了总结归纳和提炼,并对未来锕系元素在高温熔盐介质中的化学种态研究进行了展望.

砷在食品与人体脏器中的各种化学形态

本文分析研究了食品中砷与沉积于人体脏器组织中砷的化学形态。分析试样,是在日本川崎市买到的59种食品和川崎大学医院进行尸检的7名男性、5名女性病理解剖时的检样,均进行了含砷量测定与其化学形态的观察。食品中含砷情况:将食品中总含砷浓度进行比较,以多少为序则海藻类>甲壳类>鱼类>贝壳类>肉类>蔬菜水果类。食品中检出的砷的化学形态为As+3、As+5、甲基胂酸（MAA）、二甲基胂酸（DMAA）、三甲基胂酸（TMA）等5种。海藻类与贝壳类主要含有As+5、DMAA,

上海地区PM_(10)和PM_(2.5)中铁元素的种态研究

本工作采集了上海市吴淞、南汇和人民广场三个典型地区的PM10、PM2.5样品,对这些颗粒物样品进行穆斯堡尔光谱测量,研究了PM10、PM2.5样品中铁元素的化学种态。研究结果表明,在大气颗粒物中铁元素主要以α-Fe2O3、Fe3O4、铁的硫酸盐以及少量的α-FeOOH的形式存在。

九龙江口铜、铅化学形态的研究

一引言随着环境科学的发展,重金属存在形态的研究已日益为环境科学工作者所重视。重金属在环境中分布、迁移和转化等化学行为都与它的存在形态密切相关,对生物的毒性效应也取决于它的存在形态。离子态铜的毒性远大于络合态铜,并且铜的络合物越稳定,其毒性越小。因此,如果只测定重金属的总浓度,就难以对环境质量作出正确的评价。环境科学的深入研究,更需要人们了解污染物在环境中的存在形态。Florence和Batley(1976)及Florence(1977)提出了较详细的重金属存在形态分类图式。

大气颗粒物中重金属的化学特征和来源分析

大气颗粒物,特别是可吸入颗粒物(PM10)中含有的重金属通过呼吸进入人体后,会造成各种人体机能障碍,影响身体健康.文章总结了国内外有关大气颗粒物中重金属元素的研究现状,主要围绕大气颗粒物中重金属元素的来源、分布、化学特性、迁移转化等方面进行论述,同时也讨论了颗粒物中重金属检测方法的研究进展.

分子活化分析

评述了可用于元素化学种态研究的分子活化分析技术的基本概念、实验方法、优缺点、以及在生物、环境和地学中的应用,并展望了分子活化分析的发展前景。

核分析技术与环境科学

评述了核分析技术的特点、在环境科学应用中的发展趋势和一些热点问题，包括化学种态研究与环境毒理学、微区分析与大气颗粒物的识别、高准确度核分析方法学与环境监测质量控制、超高灵敏度核分析方法与环境毒物的DNA加合、核分析中心与环境标本库及生物环境监测器等。