全球硅酸盐岩化学风化—二氧化碳消耗定量模型研究进展

硅酸盐岩通过与二氧化碳的化学反应,去除大气二氧化碳并将其封存在风化产物或海洋碳酸盐岩中,是影响全球碳循环以及气候变化的要素之一。定量计算全球硅酸盐岩通过风化作用消耗的二氧化碳总量是了解地球现今与过去气候变化的关键。作者系统调研了5个硅酸盐岩化学风化—二氧化碳消耗定量模型的数据来源、研究方法、计算公式以及各模型的主要影响因素,并且以最新的Celine模型所计算得出的二氧化碳消耗量为参考标准,对比了各模型的优缺点与适用范围。现有模型估计全球硅酸盐岩化学风化的二氧化碳消耗量为69~169 Tg/yr,其中各模型的主要参数包括气候(温度、径流)与岩性,次要参数包括构造隆升、火山与植物作用等。在未来探索硅酸盐岩化学风化所消耗二氧化碳的定量计算中,应考虑更多控制作用的影响以及各因素之间的相互联系。此外,利用大数据分析方法将这些定量模型推广应用于深时地球古气候重建可能是未来的研究趋势。

近50年雅鲁藏布江流域上游化学风化及CO_(2)消耗分析

基于2013年、2015年和2019-2021年雅鲁藏布江流域上游连续监测数据,并结合现有研究成果,探究了雅鲁藏布江流域上游近50年水化学时空特征演变以及风化速率与CO_(2)消耗的变化过程。结果显示,近50年雅鲁藏布江流域上游河水一直为弱碱性,pH为7.59~8.54,TDS含量变化呈现出增大的趋势;从20世纪70年代到21世纪,硅酸盐岩风化速率变化呈现逐渐增大的趋势,碳酸盐岩风化速率变化呈现出先升后降的变化趋势;流域丰水年硅酸盐岩风化和碳酸盐岩风化消耗的CO_(2)通量为16.90×10^(10)mol/年,平水年的为10.53×10^(10)mol/年,枯水年的为5.74×10^(10)mol/年,分别占全球大陆硅酸盐岩风化和碳酸盐岩风化消耗CO_(2)通量的0.80%、0.50%和0.27%。

河流Mg同位素示踪流域化学风化研究进展

河流Mg同位素体系示踪大陆化学风化过程的潜力近年来受到重视。通过总结Mg同位素在流域地表过程中的地球化学行为,发现河流Mg主要来源于矿物化学风化、大气降水、地下水以及植物残骸。全球主要径流Mg同位素组成呈现较大的变异性,仅用流域Mg储库的保守混合难以完全解释,因为大陆化学风化过程中基岩的差异风化和Mg同位素分馏是河水Mg同位素组成的重要影响因素。影响河水Mg同位素组成的主要分馏过程包括原生矿物分解、次生矿物形成、可交换态的吸附-解吸以及植物吸收和残体释放等过程。目前对河流Mg同位素体系的一级控制过程仍了解不多。在全球尺度下,大型河流Mg同位素组成与碳酸盐矿物的化学风化强度成显著相关关系。此外,Mg-Sr、Mg-Li、Mg-Ca以及Mg-O等多同位素体系也为地表环境演变研究提供了有力的示踪工具。今后应加强对流域关键过程Mg同位素分馏因子、特殊化学风化类型、多同位素耦合联用以及Mg同位素定量示踪的探讨,推动河流Mg同位素在示踪流域化学风化研究中的应用。

镇江下蜀土剖面的化学风化强度与元素迁移特征

对镇江下蜀土剖面的化学风化强度及元素迁移特征进行了研究,结合与黄土高原第四纪黄土、古土壤、晚第三纪红粘土以及安徽宣城风成红土等典型风成堆积剖面的对比分析,得出如下结论:(1)镇江下蜀土剖面经历了中等强度的化学风化,明显强于洛川黄土以及古土壤,显著弱于宣城风成红土,而与西峰晚第三纪红粘土非常接近。下蜀土的化学风化过程及其与其他风成堆积剖面风化强度的差异主要受气候条件的控制,气候条件通过年平均温度和年降水量对化学风化的地球化学环境起重要的影响,其中降水因素在化学风化过程中可能起着更为重要的制约作用。(2)镇江下蜀土剖面风化过程中,绝大部分常量元素的地球化学行为表现为迁移淋失,仅Fe和Ti轻微富集,元素的活动性由强至弱依次为:P>Na>Ca>Mg>K>Fe2+>Si>Mn>Al>Ti>Fe3+;常量元素的迁移特征揭示下蜀土的化学风化已经完成初级阶段的去Ca、Na过程,并初步进入到去K风化的中级阶段;微量元素除Sr、Ga迁移淋失外,Th、Ba、Cu、Zn、Co、Ni、Cr、V等均表现出富集特征,这可能与下蜀土风化成壤过程中的生物地球化学过程以及粘粒、有机质对微量元素的吸附作用有关。(3)元素迁移在剖面中的变化特征揭示,在0.24Ma之前的中更新世早、中期,该区气候较为暖湿,兼有干湿交替的特征;中更新世晚期气候偏干凉,风化淋溶最弱;至晚更新世早期则又出现一段明显暖湿的成壤时期,形成下蜀土剖面中的S1古土壤层。总之,中更新世以来本区气候整体上向干凉的方向发展。

化学风化作用中的稀土元素行为及其影响因素

地表风化作用长期以来一直是地球和环境科学研究的焦点问题。风化作用中微量元素地球化学行为的研究不但有助于对一系列全球性问题的认识和理解,而且有助于许多与人类生存密切相关的环境问题的解决。系统总结了近年来国内外在风化作用中的稀土元素地球化学研究领域的主要内容和最新进展,着重介绍了风化壳中稀土元素的分布特征、Ce异常成因、稀土元素的赋存状态和迁移方式、影响稀土元素分布和循环的主要因素,以及风化作用稀土元素地球化学的主要研究方法。最后,分析指出有机质和微生物作用对稀土行为的影响是未来的重要研究方向。

长江下游下蜀黄土化学风化的地球化学研究

根据元素含量、K2O/Na2O、K2O/CaO、Al2O3/Na2O、CIA及ACNK图解等指标对长江下游地区下蜀土的化学风化作用进行了研究。下蜀土比西北黄土经历了较强的化学风化过程,Ca、Sr、Na和Mg大量迁移淋失,不仅表现为碳酸盐矿物的迅速风化,而且硅酸盐矿物如斜长石也明显风化,脱Ca、Na过程显著,而钾长石的风化很弱,脱K不明显。下蜀土与西北黄土的原始沉积物具有相似的化学组成。下蜀土较强的化学风化过程可能受长江下游地区较强的季风性气候控制。

白水黄土-红粘土化学风化强度的剖面特征与粒度效应

白水剖面黄土-红粘土全样化学分析表明,以CIA指数为代表的化学风化强度从剖面下部往上逐步变弱,波动增大,总体趋势与深海氧同位素代表的全球冰量变化可以很好对比。分粒级组分化学分析则显示,黄土-红粘土主要元素迁移及化学风化强度与粒度强烈相关,CIA指数表征的化学风化强度变化在相当程度上受到粒度变化的控制。总体上,黄土-红粘土各粒级颗粒的风化程度都不高,而且沉积之后的成土风化作用对其主要元素含量的影响有限,黄土-红粘土化学成分的长期变化趋势主要受到物源的新加入和混合过程的影响。从剖面变化看,粗粒级部分(5～20μm和20～63μm)的风化指数的变化特征与细粒级部分(<5μm)不完全相同,表明不同粒级组分接受化学风化以及在物源区停留的历史不尽相同。1Ma以来,各粒级CIA指数都整体降低,显示物源区新鲜、弱风化碎屑影响到各粒级颗粒的混合过程。进一步对细粒级部分(<5μm)化学成分演化进行的分析显示,其元素含量呈现不同组分递次变化的"序列模式",从红粘土下部(约4.5Ma)到黄土上部(约0.6Ma),K2O/Al2O3,Na2O/Al2O3,CaO/Al2O3和MgO/Al2O3比率的变化依次出现转折,这很可能与晚新生代黄土-红粘土物源区构造抬升、冰川剥蚀能力不断加大,使得新鲜基岩不断被剥蚀、去顶,由此造成主要造岩矿物顺序剥蚀、接受风化,成为粉尘新物源有关。

长江和黄河入海沉积物不同粒级中长石／石英比值及化学风化程度评价

长石／石英（V／Q）比值是评估碎屑沉积物化学风化强度的传统指标。在长江大通站和黄河利津站及相应河13区各取9个沉积物样品，将其〈125μm的部分按1夺间隔分离成7组不同的粒级，用X-ray衍射法半定量分析测定了全样和不同粒级沉积物中石英和长石的相对含量，计弹了长石／石英（F／Q）、钾长石／石英（Fk／Q）、斜长石／石英（Fp／Q）比值，据此评估了长江和黄河入海沉积物化学风化强度随粒级的变化。结果显示取自黄河样品的V／Q，Fk／Q和Fp／Q比值在总体上显著高于长江洋品，与长江流域的化学风化强度高于黄河的结论一致，可以作为流域沉积物化学风化强度替代指标。长江样品的F／Q，Fk／Q和Fp／Q比值随粒级变细持续变低，黄河样品则呈波动式下降。黄河样品的V／Q高出长江佯品的部分主要发生在〈32μm的细粒级，在粗粒级区间差别很小，当沉积物粒级下降到一定区间后V／Q差异出现快速增加，显示长江流域沉积物的风化程度高于黄河主要发生在较细粒级。上述比值在黄河洋品的2～4μm粒级中高出长江样品3～5倍，是凸显两河化学风化强度差别的敏感粒级，也可以作为两河物源示踪的指标。

萨拉乌苏河流域末次间冰期古土壤化学风化与古气候

内蒙萨拉乌苏河流域米浪沟湾剖面末次间冰期发育5层古土壤。对这5层古土壤的形态特征、粒度、扫描电镜及化学风化等分析结果表明:(1)这些古土壤具有与华北现代褐土相似的形态特征;(2)粘化率中部高和石英颗粒表面硅质溶蚀—沉淀现象表明古土壤层中发生过风化成壤作用;(3)用K2O/Na2O、Al2O3/Na2O、MnO/Al2O3、CIA及A-CN-K图解与华北现代褐土作对比分析,发现它们的化学风化特征极为相似;(4)用气温及降水量与CIA值的回归关系方程,得出5层古土壤发育时期的水热状况确与华北现代的暖温带半湿润季风性气候大致相同或更显暖湿。形态特征、粒度、石英颗粒表面特征和化学风化特征等多个方面具备了与现代华北褐土类似的化学风化成壤特征,证明这些古土壤是在与华北相似的暖温带半湿润季风性气候条件下形成的。

辽南黄土化学风化特点及其环境意义

对辽南地区周家沟黄土剖面的常量与微量元素进行测试,系统分析了化学蚀变指数、Na/K和元素迁移在剖面中的变化,结合矿物、粒度分析,与黄土高原和东部陆架黄土的化学特征(全样、酸不溶相)进行比较,结果表明:辽南地区黄土中的SiO2、Al2O3、TFe2O3、MgO、CaO、Na2O含量与黄土高原明显不同,而MgO、CaO、Na2O含量与我国南部滨海黄土以及洛川古土壤的含量比较接近,K2O、MnO、TiO2含量各地比较一致;辽南地区黄土的化学风化基本完成早期去Na、Ca风化过程,并进入中期去K、Si风化阶段;周家沟黄土剖面元素的迁移和富集在马兰黄土和离石黄土中表现完全不同,说明辽南地区在中更新世晚期和晚更新世气候发生了明显的变化,由暖湿的气候环境突变为冷干的气候环境。化学风化程度由强至弱依次为:镇江下蜀黄土、陆源页岩、辽南地区、洛川黄土(酸不溶相)、洛川黄土(全样)、上部陆壳。镇江下蜀黄土的化学风化程度最强,辽南地区黄土的风化程度略高于酸不溶相的洛川黄土,而明显大于全样的洛川黄土,主要差异来源于风化过程中不同的气候条件以及粒度效应。

全新世岱海流域化学风化及其对气候事件的响应

通过对岱海12.08m沉积岩芯210Pb和AMS-14C精确定年及地球化学、物理指标的综合分析,重建了包括8.2ka冷期、中世纪暖期(MWP)和小冰期(LIA)等典型气候事件在内的全新世以来所经历的化学风化及其环境演化过程。全新世早—中期(9.0～3.5ka),岱海流域处于温暖湿润气候环境,主要环境特征表现为流域化学风化显著增强、生物生产力逐步提高、湖泊水位大幅度抬升。在7.90～8.25ka期间存在一次冷气候事件,其发生时间与来自湖沼、海洋、生物组合和极地冰芯等在内的全球环境记录基本一致,具体表现为流域化学风化减弱、湖泊生产力降低以及湖泊水位下降。2.5ka以来,岱海沉积物中环境指标的显著变化,表明进入气候波动更频繁的新冰期。岱海沉积物中的指标变化也展示了本世纪以来的气候增暖过程,但其化学风化强度还没有达到MWP的程度。

鄱阳湖流域岩石化学风化特征及CO_2消耗量估算

岩石风化过程中所产生的碳汇是全球碳循环的重要组成部分,该领域受到研究全球变化科学家们的普遍关注。文中通过对鄱阳湖流域河水系统的样品采集和化学成分分析,研究了河水化学成分来源及流域岩石风化所产生的碳汇效应。以大气降水、蒸发岩、硅酸岩和碳酸盐岩为4个端员,计算出它们对河水中溶解质的贡献率分别为10.4%、21.9%、30.0%和37.8%。修水、赣江、抚河、信江和饶河各流域的化学风化速率分别为27.22、50.50、70.30、64.62和63.94t.km-2.a-1,剥蚀率为11.34、21.04、29.29、26.92和26.64mm.ka-1。采用两种模型对流域内化学风化作用CO2消耗量进行计算:其一是根据离子来源分析所得的数据,求得鄱阳湖、修水、赣江、抚河、信江和饶河流域CO2消耗量为:74.39、4.92、41.06、4.49、4.85和4.09×109 mol.a-1,硅酸岩风化贡献率分别占34.3%、76.6%、28.9%、60.4%、58.8%和32.8%;其二是利用GEM-CO2模型计算出各流域CO2消耗量分别为45.08、4.23、23.26、3.14、6.76和3.94×109 mol.a-1。对比两种模型所得数据,认为鄱阳湖流域风化CO2消耗量应为(4.5～7.4)×1010 mol.a-1。

珠江水系桂平、高要和清远站河水化学组成的季节变化及对化学风化研究的意义

文章报道了珠江水系桂平、高要和清远3个站河水主要离子及部分微量元素近一年持续观测数据。结果显示,河水中的Cl^-主要通过夏季风降雨从海洋输送而来,Cl^-/Na比值呈现季风雨季较高的特点,K含量则与Rb含量显著相关,指示河水中K主要是由硅酸盐化学风化贡献,而Rb/K比值与水温呈现负相关的关系,暗示植物分解对河水中K的贡献不大。3个站点中河水的主要离子及微量元素均主要来自碳酸盐的化学风化的贡献,相对而言桂平站碳酸盐化学风化的贡献最大,高要站次之,而清远站则来自硅酸盐化学风化的贡献较大。流域的化学风化存在明显的季节性变化,硅酸盐的化学风化主要呈现夏秋季节较强,冬季相对较弱的特点,而碳酸盐的化学风化也呈现显著的季节波动,但3个站的变化样式并不一致,可能存在更复杂的控制因素。

不整合研究中的化学风化指标

通过研究不整合结构发现,不整合面下风化岩石同风化壳一样在元素含量上具有富Fe、Al、Ti,贫Ca、Mg、Na的变化规律,因此用于研究风化壳的化学风化指标(IWP、V、ICA、ICW、IPA等),同样适用于研究不整合面下风化岩石。由于母岩成分的差异,风化指标的适用性和界限值不同,V、ICA、ICW、IPA指标可用于碳酸盐岩不整合结构划分,其中风化粘土层其他:ICA>90,ICW>95,V>10,IPA>95,半风化岩石:ICA介于50～90,ICW介于50～95,V介于1～10,IPA介于50～95;V、ICW指标也可用于碎屑岩不整合结构划分,风化粘土层其他:V>5,ICW>90,半风化岩石:V介于1～5,ICW介于50～90。利用化学风化指标可以定量地进行不整合结构划分,提高了不整合结构研究的精度。

青藏高原东北部黄土沉积化学风化程度及古环境

通过对青藏高原东北部西宁盆地大墩岭剖面24种常微量元素的测定及数据的处理分析,研究了该地区黄土沉积的化学风化程度及某些地球化学特征。相对上部陆壳(UCC)元素平均值,大墩岭剖面显著富集Ca、Mg、Ti、V、Cr、Ni、Y、Zr等,而亏损Si、Al、K、Na、Sr、Nb等;相对于中国黄土(CL)元素平均值,大墩岭剖面明显富含Fe、Ca、Mg、K、Ti、Cr、Mn、Cu、Rb、Sr、Nb、Ba和P,而Si、Na、Co、Ni、Pb则表现为亏损;在UCC标准化图与CL标准化图中,大墩岭黄土与古土壤变化趋势基本一致。大墩岭剖面尚处于脱Ca、Na的大陆风化初期阶段。与其他地区的风尘沉积相似,大墩岭黄土沉积很可能也起源于上部陆壳,但不排除物源存在一定差别。风尘堆积时该区的气候环境比黄土高原要干冷,这与青藏高原第四纪以来的强烈隆升有直接关系。

甘肃西峰晚第三纪红粘土的化学组成及化学风化特征

通过对甘肃西峰红粘土样品的地球化学研究 ,发现其碳酸盐含量较高 ,而Si、Al、Fe等元素含量相对较低。为消除碳酸盐的影响 ,样品经酸溶处理后其化学组成十分均一 ,反映物质来源的一致性。稀土元素以及微量元素分布形式揭示出红粘土与第四纪黄土 -古土壤风成成因的相似性。研究表明 ,红粘土的化学风化尚处于脱Ca、Na为主的早期阶段 ;CIA值和酸不溶物中的Na K比及Rb Sr比参数一致地指示了红粘土化学风化程度高于第四纪的黄土和古土壤 ,反映出晚第三纪以来黄土高原的气候由相对温暖湿润向第四纪逐渐变干变冷演化的总趋势。

不同构造带硅酸盐化学风化率的制约:气候还是构造?

虽然构造—风化—气候之间的制约关系仍然存在各种争论,但无疑的是,硅酸盐矿物的化学风化是调节地质时间尺度全球大气二氧化碳分压,进而保持地球表层气候稳定的关键性因素。目前最大的挑战在于如何理解地表制约硅酸盐矿物化学风化的因素,特别是当仅仅从气候要素变化难以解释长时间尺度硅酸盐化学风化率的时候。综合不同构造区内岩石物理剥蚀率和硅酸盐化学风化率的数据表明,不同时间、空间尺度硅酸盐风化率与构造和气候之间既存在相互耦合也存在矛盾的关系,仅仅归因于单一要素是不能得到圆满解释的。构造隆升区的强剥蚀可能是造成硅酸盐风化率增加的重要因素之一,但是将晚新生代地表系统的各种变化与各构造带(如青藏高原)的阶段性隆升联系起来可能是草率的。在不同类型构造带内,气候和构造对硅酸盐风化的制约并非是相互排斥的,特别是长时间尺度,因此“构造隆升—化学风化—气候变化”假说也正面临着全新的挑战。

广东韩江流域化学风化作用及大气CO_2消耗的分析

岩石的风化作用与碳循环有着极为密切的联系。韩江流域处于湿热地区,是广东省除珠江流域以外的第二大流域。对韩江水系进行了系统采样、测试分析显示,河水水化学组成以HCO3-和Ca2+为主,其次是SO24-和Na+。Gibbs图分析表明,韩江流域河水离子成分主要来源于岩石的风化释放;相关分析和因子分析则表明,蒸发盐岩、碳酸盐岩、硅酸盐岩风化过程对河水离子的贡献率分别为33.4%、27.7%和为10.5%。大气中的CO2通过参与岩石的化学风化过程对河水中溶解质的贡献率为20.2%。韩江流域河水中HCO3-有50.2%来自大气CO2,由此估算韩江流域岩石化学风化对大气CO2的消耗量为73.33×108mol/a。在主要支流中,由大到小的顺序是汀江、石窟河、宁江、五华河和梅潭河,分别为28.08×108,13.26×108,10.22×108,5.17×108和2.90×108mol/a。韩江流域岩石化学风化对大气CO2的消耗率为252.2×103mol/(km2·a)。各主要支流中岩石化学风化对大气CO2消耗率最高的是宁江,为718.55×103mol/(km2·a),其次是石窟河360.14×103mol/(km2·a),再依次递减的是五华河282.04×103 mol/(km2·a),汀江237.73×103 mol/(km2·a),梅潭河181.18×103mol/(km2·a);韩江流域的平均化学风化率为54.11 t/(km2·a),各主要支流由高到低依次为,宁江最高140.5 t/(km2·a),石窟河71.2 t/(km2·a),汀江52.39 t/(km2·a),五华河51.02 t/(km2·a),梅潭河38.04 t/(km2·a)。

内陆湖泊流域的化学风化及气候变化——以内蒙古岱海为例

利用湖泊沉积物中Rb/Sr值来反映受古气候制约的流域陆地化学风化率的变化,并恢复了岱海近400a以来以小冰期为特征的、具有100a准周期(经谱分析)的气候波动历史。通过磁化率、粘土矿物含量和种类的综合分析,确证了湖泊沉积物中Rb/Sr值的变化可以用来重建流域内化学风化率及与其相应的古气候演化过程,是湖泊沉积记录中具有比磁化率更明确气候意义的有效代用指标。

流域化学风化与河流水化学研究综述与展望

工业革命以来大气CO2浓度不断上升,其源汇机制和时空变化成为学界关注的焦点。岩石特别是硅酸盐类岩石的化学风化是全球生物地球化学循环的重要碳汇。控制化学风化速率的因素较为复杂,各因素作用的机理和重要性还不完全明确。源于人类排放的H2SO4普遍参与到化学风化过程中,这加快了流域化学风化的速率,但这一过程对碳汇效应的影响机理尚缺乏足够的研究。当前河流水化学研究中用来判断河水化学类型及离子来源的方法可分为定性和定量两类,前者有Gibbs图法、三角图法和端元图法等;后者包括质量平衡法和同位素示踪法等。目前对影响流域化学风化速率因素的研究多侧重于对单一环境要素与风化速率之间响应关系的分析,在今后的研究中有必要介入更为严谨的数理统计方法;有关硫酸参与流域化学风化过程的研究成果还较少,随着酸雨现象日趋严重,这一课题的重要性日渐突出;在短时间尺度上碳酸盐岩化学风化的碳汇效应不可忽视,今后应加强对其研究。